基于机器学习的柔性应变传感器性能预测与设计

《Materials Today Nano》：Machine Learning-Enabled Performance Prediction and design for Flexible Strain Sensors

　　

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  开发了一种可用于碳基柔性应变传感器的可解释机器学习框架。
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  多层感知器具有出色的预测精度（最大R²值为0.9600）。
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  对多种建模方法在预测柔性应变传感器性能方面的效果进行了比较评估。
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  SHAP分析确定了影响传感器性能的核心工艺参数及协同作用机制。
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  该框架有助于实现高性能碳基柔性应变传感器的数据驱动设计与优化。

引言

近年来，随着柔性电子技术的快速发展[1]，由于其出色的可拉伸性[2]、[3]、轻质特性[4]以及可穿戴性[5]，柔性应变传感器在健康监测[6]、[7]、[8]、[9]、运动检测[10]、[11]、[12]、[13]、[14]以及人机交互[15]、[16]、[17]等领域展现出广阔的应用前景。具有优异电导率[30]、[31]和机械性能[32]、[33]的碳基柔性材料[18]、[19]（如碳纳米管[20]、[21]、[22]、[23]、碳纤维[24]、[25]、石墨烯[26]、[27]、[28]、[29]等）被广泛用于构建高性能柔性传感网络[34]、[35]。然而，目前仍存在一个关键难题，即难以设计有效的实验来进行优化[36]。这一难题主要源于传感器性能高度依赖于各种工艺参数的协同调控作用，而这些参数之间存在复杂的非线性耦合效应[38]。传统的一次一变量优化方法[39]、[40]不仅难以找到全局最优解，还需要大量反复试验，严重降低了研发效率[41]。为解决这一问题，实验设计方法[42]、[43]提供了一种新途径，通过拉丁超立方抽样[44]和分数因子设计等高效抽样方法，系统地探索多参数空间。这些方法能够以最少的试验次数覆盖关键参数组合，从而获得最优工艺参数[45]，同时为机器学习提供高质量、低偏差的训练数据，进而提升模型的泛化能力和预测精度[46]。机器学习凭借其强大的非线性映射能力，在性能预测[48]、[49]以及工艺优化[50]、[51]方面展现出独特优势。将数据科学和人工智能应用于工艺优化已成为一个越来越有吸引力的研究领域[52]、[53]。在特征工程和大规模数据集的支持下，机器学习算法能够预测材料属性，从而实现高质量制造和实际应用[54]。通过利用现有数据进 行训练，研究人员可以大幅减少实验时间和精力[55]。现有研究表明，实验设计方法与机器学习算法的结合已在光伏器件、钙钛矿太阳能电池以及有机热电材料等多个领域得到成功应用[56]、[57]、[58]。例如，张等人[59]开发了一种基于机器学习的自主优化框架，该框架结合了贝叶斯优化和高斯过程回归技术，用于筛选和优化空气处理钙钛矿太阳能电池的六维工艺参数，使得器件效率提升了23.7%。同样，郑等人[60]采用了基于机器学习的实验设计方法，结合随机森林和支持向量机算法，对有机热电材料的工艺参数进行了筛选和优化，显著提升了其热电性能。这些研究都证明了实验设计方法与机器学习相结合策略在减少实验工作量、提高研究效率以及加速材料研发方面的有效性。然而，对于碳基柔性应变传感器而言，目前尚未建立一种整合“高效抽样、精准预测和迭代优化”功能的闭环框架。此外，由于缺乏对工艺参数影响机制的可解释性分析[61]，难以进行有针对性的实验优化。因此，亟需开发一种融合高效建模能力、可解释性分析以及迭代优化机制的机器学习与实验设计集成框架，为碳基柔性应变传感器的结构设计及性能提升提供科学依据和理论支持。

基于当前的研究现状，本研究提出了一种基于机器学习的实验设计方法，用于设计制造碳基柔性电阻式应变传感器。该方法构建了一个整合高效实验设计抽样、基于机器学习的性能预测、模型可解释性以及迭代参数优化功能的协同框架。整体工作流程如图1所示。通过引入随机森林、支持向量回归、非线性径向基函数以及多层感知器等预测模型，开发出了高性能模型，用以揭示工艺参数与传感性能之间的关系。此外，通过基于SHAP的分析进一步提升了模型的可解释性，该分析能够量化各工艺参数的相对贡献，并识别出关键影响因素。同时，通过等高线图分析，首先确定了参数空间中的高敏感区域。这些等高线图展示了参数之间的相互作用及其对性能的影响，有助于找到能够显著提升传感器灵敏度的参数组合。在此基础上，再针对这些高敏感区域开展第二轮有针对性的实验设计，从而扩展数据集并进一步优化相关工艺参数。本研究旨在探索一种在最小化实验成本的前提下实现性能优化的数据驱动策略，为柔性电子设备建立一种通用的解决方案，即“实验设计、模型预测与性能优化”。它为碳基柔性应变传感器的智能调控提供了数据驱动的优化路径，也为可穿戴设备以及医疗监测等领域的柔性传感应用提供了可靠的解决方案。

章节摘要

传感器制备

该TPU/CNTs–CF/TPU柔性应变传感器是通过刷涂/干燥循环工艺制备的（详细制备流程见图S1）。所使用的羟基化多壁碳纳米管（纯度≥95%）购自中国江苏仙丰纳米材料有限公司。碳纤维的直径为6-8微米，由中国南京威达复合材料有限公司提供。热塑性聚氨酯则来自中国长沙科福医疗科技有限公司。

用于机器学习的TPU/CNTs-CF/TPU传感器的表征与表示

为更清晰地了解TPU/CNTs-CF柔性应变传感器的应变感知机制，通过扫描电子显微镜在不同放大倍率下对其导电网络的微观结构进行了表征，同时用示意图展示了材料在拉伸过程中的结构变化。如图3a–c以及3a’–c’所示，随着放大倍率的逐渐增加，扫描电子显微镜图像完整展现了导电网络的多尺度结构特征：

结论

本研究旨在通过将实验设计方法与机器学习相结合，系统探究关键工艺参数对传感器性能的调控机制，从而开发出高灵敏度的碳基柔性应变传感器。通过实验设计方法，筛选出了涵盖CMQ、CNT_ratio、CF_L、Ultrasound_time等16组具有代表性的参数组合，从而构建了可靠的训练数据集。经过优化后，7层多层感知器模型实现了最佳性能，其R²值高达0.9600。

CRediT作者贡献说明

吴英楠：研究工作、方法设计、软件应用、结果可视化、初稿撰写。董志静：数据整理、定量分析、研究指导、论文审阅与修改。孙志远：研究工作、方法设计、数据整理、结果可视化、初稿撰写。支超：资金筹集、研究工作、论文审阅与修改。刘哲：数据整理、结果验证。高兴忠：定量分析、资金筹集、结果验证。孙彦丽：数据整理、定量分析。 Qi

利益冲突声明

作者声明，他们不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益或个人关系。

数据可用性

数据可根据需求提供。

利益冲突声明

? 作者声明，他们不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了以下机构的资金支持：中国国家自然科学基金（项目编号：52473079、51903199、62201441、12302483）、中国陕西省科学技术协会青年人才基金（项目编号：20230139）、陕西省重点研发计划（项目编号：2025CY-YBXM-045、2023-YBGY-490）、咸阳市重点研发计划（项目编号：L2025-ZDYF-FZFZ-003）、纺织视觉基础研究计划（项目编号：J202405），以及的青年人才基金。

吴英楠|董志静|孙志远|支超|刘哲|高兴忠|孙彦丽|王琪|张晓林|李思曼|杨晨曦|陈金迪|于凌杰