《Journal of Chemometrics》：L-Probe: New Approach for Spike Removal in Raman Hyperspectral Imaging Based on Local Prominence Peak Filtering
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拉曼高光谱成像（Raman Hyperspectral Imaging）是一种不可或缺的分析技术，能够提供样品同时的化学与空间信息，从而实现对分析材料更高层次的理解与采样。然而，在处理大规模高光谱拉曼数据集时，一个已知的挑战是有效去除由宇宙射线引起的虚假高强度
拉曼高光谱成像（Raman Hyperspectral Imaging）是一种不可或缺的分析技术，能够提供样品同时的化学与空间信息，从而实现对分析材料更高层次的理解与采样。然而，在处理大规模高光谱拉曼数据集时，一个已知的挑战是有效去除由宇宙射线引起的虚假高强度峰值（cosmic spikes）。由于数据量庞大、像素固有的化学异质性、背景强度变化以及真实拉曼（Raman）谱带形状等因素，在复杂高光谱图像中校正宇宙射线尖峰尤为困难。为此，研究人员提出了一种专为拉曼高光谱成像设计的新型宇宙射线尖峰校正算法。L-Probe算法采用局部显著性（local prominence）概念，基于相邻像素化学成分均质性的假设，对可疑峰值进行可靠识别与尖峰去除，实现针对性局部校正。研究人员通过因子实验设计（DoE）应用于人工高光谱图像以确立算法参数，并对复杂相分离样品（如化妆品乳液）获取的真实高光谱图像进行最终验证，证明了该算法的鲁棒性。
研究背景方面，拉曼高光谱成像（Hyperspectral Raman spectroscopy, HRS）作为无损分析技术，在制药、食品分析、临床诊断及法医科学等领域广泛应用，能够整合空间与光谱信息获取样品表面及内部的详细化学数据。然而，HRS数据密集的特性使得高光谱立方体中包含大量拉曼光谱，预处理环节至关重要。其中，宇宙射线尖峰（cosmic spikes）表现为高强度窄带信号，由高能粒子与电荷耦合器件（Charge-Coupled Device, CCD）探测器相互作用产生，属于无化学信息的仪器噪声。若未在应用标准正态变量（Standard Normal Variate, SNV）归一化、Savitzky–Golay平滑及多元分析（如主成分分析 Principal Component Analysis, PCA）之前有效去除，将严重扭曲光谱，影响载荷与得分，损害后续分析结果的有效性。现有单光谱方法（如多项式滤波、移动窗口、小波变换）易引入失真，基于形态学的方法受限；多光谱方法虽利用空间邻域差异提高选择性，但仍面临复杂矩阵下的挑战。因此，研究人员开展了L-Probe（local prominence base elimination）算法的研究与验证，旨在结合单谱形态学筛选与多谱空间验证，在去除尖峰的同时保留真实拉曼特征并提升计算效率。论文发表于《Journal of Chemometrics》。
关键技术方法方面，研究人员构建了基于两种真实拉曼光谱（化妆品油相混合物与活性药物成分 Active Pharmaceutical Ingredient, API）映射的模拟高光谱立方体（25×25像素），添加随机高斯噪声与人工宇宙尖峰（强度为基线10至40倍，半高全宽 Full Width at Half Maximum, FWHM 1.0–5.0 cm?1）。采用53因子实验设计（DoE）网格搜索优化三个关键参数：FWHM阈值、显著性阈值（prominence threshold）及k因子，以召回率（Recall）、精确率（Precision）和F1-score为指标。真实样本验证使用44个化妆品乳液拉曼高光谱图像（Witec Alpha 300R，785 nm激发，25×25至1100×25空间尺寸，共601个光谱通道），在MATLAB R2025a环境下开发算法并执行邻域对比校正。
研究结果部分，首先在第一小节最佳模拟数据网格条件下，研究人员通过DoE筛选发现k因子是影响F1-score的最显著变量（主效应最强，且与显著性存在交互作用），最优参数组合为中心水平（FWHM阈值5，显著性阈值20，k=5）。在此条件下算法在模拟数据（25×25×601）平均处理时间为1.21秒。k值偏离会导致欠校正（k过大）或将真实拉曼峰误判为尖峰（k过小，引入假阳性 False Positives, FPs），而k=5在保持高精确度的同时成功消除伪影且不扭曲分析信号。接着在第二小节真实数据算法验证中，研究人员在44个真实化妆品乳液数据集（625至27500条光谱）上测试，L-Probe在初始峰检测阶段表现出高灵敏度，而在校正阶段保持严格选择性，有效消除了尖峰、饱和像素及基线波动干扰，未引入可检测的光谱失真。对比实验中，对于最大数据集（1100×25×601），L-Probe处理时间36.07秒，去除131851个尖峰；邻近像素法（neighboring pixels）115.84秒去除4525个；显著性/插值法（prominence/interpolation）16.75秒去除10757个。L-Probe较邻近像素法快约3.2倍且去除量显著提升，较插值法敏感性更高，表明其他方法在复杂矩阵中存在严重欠校正。然后在第三小节L-Probe处理对多元图像分辨率的影响（多元曲线分辨-交替最小二乘法 Multivariate Curve Resolution–Alternating Least Squares, MCR-ALS）中，研究人员对原始与校正后数据应用MCR-ALS分解。结果显示原始数据浓度分布图存在因尖峰导致的异常像素伪影，校正后这些伪影完全移除，连续空间轮廓恢复，油滴边界与连续相分布清晰无模糊。解析的纯光谱剖面与真实组分高度相似，证明限于半高显著性宽度（Full Width at Half Prominence, FWHP）的邻域校正未损伤真实拉曼带形态及空间对比度。
讨论与结论翻译部分，研究人员在本工作中提出、评估并验证了名为L-Probe（local prominence base elimination）的新型算法，用于去除拉曼高光谱成像（Raman HSI）中的宇宙射线尖峰。有效去除这些伪影是关键且具挑战性的步骤，尤其在复杂矩阵与大规模数据集中。该算法引入了结合局部显著性（local prominence）与FWHM识别候选峰，并利用邻域像素均质性进行选择性校正的鲁棒方法。通过DoE测试网格内的最佳性能条件被证实至关重要，确定k因子（k=5）为模型性能中最具影响力的变量，确保高检测灵敏度而不扭曲分析信号。此外，在真实化妆品乳液数据（625至27500条光谱）上的验证证明了算法在处理复杂场景（包括严重基线波动与饱和像素）时能有效管理并完全保留光谱完整性。由于DoE表明k因子主导算法灵敏度，将L-Probe应用于新仪器或矩阵无需重新筛选最佳条件，用户仅需根据实际仪器规格对k因子进行实用经验调整。最后，比较性能分析证明了所提方法的优越性。L-Probe算法实现了效率与效能的最优平衡：去除伪影符号的能力显著更强（去除尖峰数比“显著性/插值”法多12倍以上），且比“邻近像素”法快3.2倍。因此，L-Probe算法作为一种快速、鲁棒且可扩展的工具脱颖而出，对于确保数据质量及后续化学计量学分析的可靠性至关重要。代码作为MATLAB函数集合已在GitHub公开。
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