利用源自Codiaeum variegatum提取物的绿色合成ZnO纳米颗粒用于抗菌活性及Basic Blue染料的催化降解

《Next Materials》：Utilizing green-synthesized ZnO nanoparticles derived from codiaeum variegatum extract for antimicrobial activity and photocatalytic degradation of basic blue dye

　　

在溶胶-凝胶（sol-gel）过程中，前驱体溶液逐渐转化为凝胶，最终形成固体网络。本研究提出了一种利用Codiaeum variegatum叶提取物作为还原剂，可控合成氧化锌（ZnO）纳米颗粒的简便方法，该方法对颗粒的尺寸、形状和结晶特性具有良好的控制能力。X射线衍射（XRD）研究表明，ZnO具有六方晶系晶体结构，平均晶体尺寸为18.39 nm。场发射扫描电子显微镜（FESEM）进一步揭示了材料表面的形貌与结构。光学图像显示材料存在显著团聚现象，并具有棒状纳米结构和准球形颗粒的多样形态。此外，研究人员评估了从baobab叶提取物制备的ZnO纳米颗粒的抗菌和光催化性能。光催化实验表明，在光照条件下Basic Blue染料的降解率为35.02%。该纳米颗粒对革兰氏阳性菌（金黄色葡萄球菌，Staphylococcus aureus）和革兰氏阴性菌（大肠杆菌，Escherichia coli）均表现出有效的抑制作用。研究结果表明，ZnO纳米颗粒可应用于抗菌系统及废水处理领域。

研究背景方面，氧化锌（ZnO）纳米颗粒因其特殊的物理化学特性，在表面涂层、传感器、药物、抗生素及太阳能电池化学等领域具有广泛应用价值。其小尺寸与易修饰表面带来了增强的机械、生物、光学和物理性能，尤其是高比表面积体积比提升了催化反应效率与活性。同时，ZnO纳米颗粒展现出显著的抗菌与抗真菌特性，在抑制微生物传播方面潜力巨大，且因能吸收紫外光常用于防晒产品。相较于化学合成法，通过生态友好方法生物合成的ZnO纳米颗粒表现出更优的抗菌性能及对不同有机染料显著的光催化降解效能。ZnO具有宽禁带（3.37 eV）和高激子结合能（60 meV），适用于光电、紫外传感及光化学反应，并在环境修复与抗菌双重角色中受到关注，且被美国食品药品监督管理局（FDA）认可为无毒材料。溶胶-凝胶（sol-gel）法是目前制备ZnO纳米颗粒常用且适应性广的技术，能在相对较低温度下保证高纯度及对形态与组成的精确控制，具备经济量产优势，且制备的颗粒具有高光催化与抗菌活性，能低环境影响地去除有机污染物与病原微生物。然而，尽管多种植物提取物已被用于ZnO纳米颗粒的绿色合成，利用Codiaeum variegatum叶提取物的研究仍有限，且目前尚无利用Codiaeum variegatum介导的ZnO纳米颗粒对Basic Blue 41（BB41）染料进行光催化降解的报道。因此，研究人员旨在通过绿色溶胶-凝胶途径合成Codiaeum variegatum介导的ZnO纳米颗粒，并评估其结构、光学、抗菌及光催化性能，重点考察其对BB41染料降解的效率，为废水处理应用提供可持续方法。该论文发表于《Next Materials》。

研究人员开展的关键技术方法包括：采用源自University of Rajshahi旁的Applied Chemistry and Chemical Engineering department区域的Codiaeum variegatum（Golden Dust Plant）叶片作为样本来源；通过水浴加热与过滤制备叶提取物；利用溶胶-凝胶（sol-gel）途径，以醋酸锌二水合物为锌前驱体、氢氧化钠调节pH，结合植物提取物中酚类、黄酮类等植物化学物质作为稳定/封端剂进行纳米颗粒合成，并经600°C煅烧获得结晶ZnO；采用X射线衍射（XRD）、场发射扫描电子显微镜（FESEM）、能量色散X射线光谱（EDX）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）及紫外-可见（UV-Vis）吸收光谱对纳米颗粒进行结构、形貌与光学表征；通过紫外灯照射下的染料降解实验评估对10 ppm Basic Blue 41（BB41）的光催化性能，依据吸光度变化计算降解率并拟合伪一级动力学；采用琼脂孔扩散法，以环丙沙星为标准对照，测试不同浓度纳米颗粒对革兰氏阳性菌Staphylococcus aureus与革兰氏阴性菌Escherichia coli的抑菌圈直径以评估抗菌活性。

研究结果如下：

5.1. Structural and Optical Characterization of Zinc Oxide Nanoparticles，研究人员通过多项表征手段分析材料特性。5.1.1中UV-Vis光谱显示在约380 nm处存在最大吸收峰（吸光度1.080），对应于ZnO的高激子结合能与宽禁带半导体特性（约3.3 eV，吸收波长约375 nm），证实成功形成结晶良好且分布相对均匀的ZnO纳米结构，可见光区无杂峰表明无显著杂质相。5.1.2中FTIR分析在490.28 cm^-1处观察到Zn-O伸缩振动特征吸收带确认ZnO形成；3396.78 cm^-1、1632.24 cm^-1、1384.88 cm^-1及740.01 cm^-1处的峰分别对应于提取物中多酚/黄酮的O-H伸缩振动、C=O伸缩振动、C-N/C-H振动及金属-氧与有机分子振动，表明植物源功能基团参与还原与表面稳定作用，防止团聚。5.1.3中FESEM图像显示颗粒主要呈准球形并伴有轻微形状变化，存在适度团聚但分散较好，粒度分布分析显示多数颗粒介于25至60 nm，平均粒径约41.31 nm，表明绿色合成实现了相对均匀的纳米尺度生长。5.1.4中EDX光谱显示Zn（76.65 wt%，53.76 at%）、O（13.67 wt%，33.55 at%）及少量Na（8.68 wt%，12.69 at%），Zn与O主导且无显著杂质峰，证实合成ZnO的纯度。5.1.5中XRD图谱在2θ为31.90°、34.56°、36.40°等位置出现衍射峰，对应(100)、(002)、(101)等晶面，与JCPDS No. 36–1451标准卡吻合，确认为六方纤锌矿（wurtzite）结构；基于(101)面半高宽（FWHM）通过Debye-Scherrer公式计算平均晶粒尺寸约23.43 nm，尖锐峰表明结晶性良好且无次生相。

5.1.6. Photocatalytic dye degradation，研究人员以10 ppm Basic Blue 41（BB41）为模型污染物，在8 W高压汞灯照射下评估光催化性能。BB41最大吸收波长λmax为610 nm，暗态实验排除单纯吸附影响。随UV照射时间延长至120 min，吸光度逐渐下降，降解率达35.02%。浓度比C?/C_t随时间稳步上升，ln(C?/C_t)与时间呈线性关系（表观速率常数k=0.0041 min^-1），证实降解遵循伪一级动力学及Langmuir-Hinshelwood机制。机理为ZnO受光激发产生电子-空穴对，价带空穴与水反应生成羟基自由基（•OH），导带电子与氧生成超氧自由基（•O₂^-），这些活性氧物种（ROS）攻击BB41发色团结构使其分解为无害产物。

5.1.7. Antibacterial activities，研究人员采用琼脂孔扩散法测试不同浓度（5、10、15、20 mg/mL）ZnO纳米颗粒对Staphylococcus aureus与Escherichia coli的抗菌活性，以环丙沙星为阳性对照。结果显示抗菌效果呈浓度依赖性，20 mg/mL时对E. coli抑菌圈达13 mm，对S. aureus达10 mm，对革兰氏阴性菌效果更优。机制可能涉及Zn²⁺释放干扰细菌酶功能、ROS（O₂•^-、•OH、H₂O₂）诱导氧化应激损伤脂质/蛋白/DNA、纳米颗粒直接与细胞膜相互作用导致膜破坏与裂解，以及高比表面积增强微生物交互作用。

总结讨论部分，研究人员指出本研究成功通过Codiaeum variegatum叶提取物绿色溶胶-凝胶法合成ZnO纳米颗粒并系统表征。该ZnO纳米颗粒在UV照射120 min下对Basic Blue 41（BB41）染料实现35.02%的光催化降解率，且首次报道了Codiaeum variegatum介导ZnO纳米颗粒用于BB41降解。纳米颗粒对革兰氏阳性Staphylococcus aureus与革兰氏阴性Escherichia coli均具抗菌活性，20 mg/mL浓度下抑菌圈分别为10 mm与13 mm。结论表明合成ZnO纳米颗粒作为多功能材料在环境修复与抗菌应用中具潜力，虽光催化效率中等，但确立了生态友好合成路径，为未来通过材料改性与优化提升性能的研究奠定基础。

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