基于锗元素的掺铒光纤激光器双波长及三波长模式锁定切换功能

《Optical Fiber Technology》：Germanium-enabled switchable dual- and triple-wavelength mode locking in an erbium-doped fiber laser

　　摘要：可重构多波长超快光纤激光器在光通信、光谱学和光子信号处理领域具有巨大应用潜力，但目前利用二维材料实现此类功能的探索还十分有限。本文展示了一种基于锗的饱和吸收体，可用于掺铒光纤激光器中实现可切换的双波长和三波长模式锁模。该锗基饱和吸收体的调制深度为41.67%，饱和强度为14.71 MW/cm2。将其引入具有净异常色散的掺铒光纤腔后，在57–400 mW的泵浦功率范围内可实现稳定的双波长模式锁模；通过腔内偏振调节，在143–352 mW功率范围内则可实现三波长模式锁模。在三波长模式下，激光峰值分别位于1557.14 nm、1557.77 nm和1558.10 nm处。无论是双波长还是三波长状态，其基本重复频率均为28.91 MHz，射频信噪比高达56 dB，显示出出色的运行稳定性。在更高泵浦功率下，还可产生带有明显凯利侧带的传统孤子脉冲，其信噪比约为70 dB。这些结果表明锗是一种有效的非线性光学材料，可用于超快光纤激光器中实现可重构多波长脉冲生成。

引言：超快光纤激光器因其长相互作用长度、优异的散热性能、紧凑的结构、高光束质量以及与全光纤集成架构的直接兼容性，已成为不可或缺的光子源[1]–[8]。在各种脉冲生成方案中，基于腔内饱和吸收体的被动模式锁模尤为值得关注，因为它无需主动电子调制，同时具备结构简单、环境适应性强以及易于集成到全光纤振荡器中的优点[5]–[10]。石墨烯在光纤激光器中的模式锁模成功应用为这一领域带来了转折点，它证明了低维材料可以作为半导体饱和吸收镜的优质替代品——后者由于工作带宽窄、外延制备复杂且成本较高，会限制其在宽带超快系统中的应用灵活性[11]–[12]。过去十年间，这类材料体系已从石墨烯和碳纳米管[13]–[14]扩展到拓扑绝缘体[15]–[16]、过渡金属硫属化合物[17]–[20]、黑磷[21]–[22]、MXenes[23]–[25]以及相关的层状材料[26]–[29]，它们不仅能够替代传统的饱和吸收体，还能凭借其宽频吸收特性、快速的载流子弛豫速度以及较大的三阶极化率，成为能够重塑腔内动力学特性的非线性光学元件[30]–[33]。

与单波长振荡器相比，可重构多波长超快光纤激光器具备额外的光谱自由度，这一特性在波分复用、微波光子学、双梳或多异质谐波光谱学、多通道传感以及泵浦-探测测量等领域具有重要价值[33]–[35]。尤其是那些可切换的双波长和三波长模式锁模光源，可作为波分复用和多通道传感系统[33]、微波光子信号生成[36]、双梳或多异质谐波光谱学[34]以及泵浦-探测测量[35]所需的紧凑型、可重构种子激光器。

然而，在掺铒光纤激光器中实现稳定的多波长运行，其技术难度远远高于单波长模式锁模。在室温条件下，铒离子的增益效应表现为在紧密排列的激光波长范围内呈均匀展宽状态；一旦某个波长获得的增益略高，交叉饱和效应就会抑制其他波长的发光，从而导致强烈的模式竞争和模式跳变[33]–[36]。因此，早期针对室温多波长激光的解决方案主要集中在减弱这种均匀展宽效应，或通过频率移位反馈、窄带或梳状滤波、双折射干涉仪以及强度依赖型损耗设计来弥补其带来的影响[37]–[40]。在脉冲模式下，挑战更为复杂，因为腔体不仅要支持多个光谱通道，还需具备自洽的脉冲形成机制，这意味着脉冲整形与多波长选择必须在同一个非线性耗散系统中协同实现[41]。此外，色散效应会导致不同波长处的脉冲具有不同的群速度和腔内延迟，因此除非引入额外的同步机制，否则分离后的脉冲会自然演变为独立的脉冲序列[42]–[43]。

从这一视角来看，多波长模式锁模的核心问题并非仅仅在于光谱中能否出现多个峰值，而在于腔体是否能够同时抑制增益竞争、稳定各通道间的能量分布，并控制与波长相关的脉冲时间漂移[42]。诸如非线性极化旋转和非线性放大环镜这样的人造饱和吸收体非常重要，因为它们的腔内传输特性取决于强度、波长以及极化状态。在非线性极化旋转系统中，腔内传输强度会随着线性双折射相位延迟与非线性克尔相位延迟之和呈正弦变化；通过调节极化控制器，同一结构既可以充当有效的饱和吸收体，也可以作为用于平衡各竞争通道的幅度均衡器[33]–[40]。类似地，基于萨格纳克环的腔体既能实现强度依赖型的传输特性，又能提供周期性的光谱过滤功能，因此可以同时充当脉冲整形器和通道选择器[44]。另一种关键机制则是非线性通道间耦合。自相位调制、交叉相位调制以及特别是四波混频等强三阶非线性过程，能够重新分配相邻波长之间的能量，从而以牺牲较强波长的能量为代价来增强较弱波长的发光，进而缓解增益竞争现象[45]–[46]。近期的理论和实验研究进一步表明，多波长运行可以通过饱和吸收工作点的分叉、色散引起的脉冲碰撞、双折射介导的交叉相位耦合，或是通过对腔内群延迟的精确调控来实现——其中最后一种方法已在单光纤振荡器中实现了两到五波长的同步孤子发射[42]–[49]。这些研究清楚地表明，可重构多波长模式锁模本质上是一个非线性耗散自组织问题，而非简单地将多个独立单波长脉冲叠加在一起。

二维材料的快速发展为解决这一难题提供了新的有力途径，因为在某些情况下，真正的饱和吸收体能够发挥双重作用：一方面通过饱和吸收效应引发模式锁模，另一方面又可通过强大的非线性光学相互作用来稳定多波长激光输出[50]–[51]。石墨烯是最具代表性的例子：其基于泡利阻塞效应的宽频饱和吸收特性以及极快的载流子响应速度，使其天然适合作为宽频模式锁模器件；而其极高的三阶非线性系数，则使得人们早期认为它还能够帮助实现多波长腔体中的波长耦合与稳定[51]–[54]。此后，这一理念被延伸到碳纳米管、拓扑绝缘体、二硫化钨、黑磷以及相关材料上，通过添加额外的腔内光谱滤波器，或在某些情况下依靠饱和吸收体本身的作用，这些材料也实现了双波长、三波长乃至多波长的模式锁模[55]–[56]。重要的是，这些研究揭示了一个共同的设计原则：用于可重构多波长超快激光器的理想饱和吸收体，不仅需要具备足够的调制深度和抗光损伤能力，还必须拥有足够强的非线性相互作用强度，以便在极化调节、色散变化以及泵浦功率波动的情况下，依然能够平衡各相邻通道间的能量分布，确保脉冲的稳定共存。正因如此，如今在这一领域寻找新型饱和吸收体时，关注的焦点已不再仅仅是某种材料是否能够实现光纤激光器的模式锁模，而是它是否能够以可控的方式改变腔内的动力学特性。

在此背景下，由单一元素锗构成的低维材料显得尤为引人注目。第一性原理计算表明，硅和锗能够形成具有类狄拉克电子特性的稳定低弯曲蜂窝状单层结构，后续实验也在铂(111)表面证实了锗烯的形成，从而证明了这类IV族元素材料的结构可行性[57]–[58]。与平面石墨烯不同，由锗构成的单层材料和纳米片由于其弯曲的几何结构，能够改变轨道杂化状态和能带色散特性，从而在保持高载流子迁移率及强光物质相互作用的同时，实现电子结构的可调控[59]–[60]。这些特性对于超快光子学应用极为重要，因为高效的被动脉冲整形不仅需要吸收效应，还需要在强烈的腔内场作用下实现快速的载流子输运和恢复。更直接的是，近期的非线性光学研究表明，锗纳米片在近红外区域具有宽频饱和吸收特性以及可测量的非线性折射效应；而激光实验则证明，基于锗或锗烯的饱和吸收体能够支持亚皮秒级的传统孤子脉冲的产生，实现掺镱、掺铒和掺铥光纤激光器的宽频模式锁模，以及正常色散下的脉冲形成、谐波模式锁模，最近甚至还出现了孤子雨和高能脉冲发射等更为复杂的非线性现象[61]–[66]。换句话说，锗已经从一种概念上具有吸引力的二维元素材料，发展成了一个功能完备的超快光子学平台。

尽管取得了这些进展，锗在可重构多波长模式锁模中的应用仍然鲜有研究。目前关于锗基光纤激光器的研究大多集中在单波长传统模式锁模、谐波模式锁模、宽频饱和吸收体特性分析，以及不同色散条件下的脉冲优化等方面，而可切换的双波长和三波长超快激光运行则对腔体提出了更为严苛的要求。具体而言，饱和吸收体不仅需要维持脉冲的整形效果，腔体还必须能够抑制由均匀增益效应引发的竞争，保持多个稳定的光谱通道，同时还要在极化调节过程中克服与波长相关的脉冲时间漂移问题。正是由于这些综合要求，可重构多波长模式锁模对材料非线性光子特性的考验，要比传统的单波长模式锁模更为严格。本文通过在具有净异常色散的掺铒光纤激光器中引入锗-聚乙烯醇复合饱和吸收体，成功实现了可切换的双波长和三波长模式锁模，同时在更高泵浦功率下还能产生传统孤子脉冲，从而填补了这一研究空白。因此，这项工作的意义不仅在于为现有的饱和吸收体候选材料库增添了新成员，更在于证明了锗作为一种元素级非线性材料，完全有能力参与超快脉冲生成以及紧凑型全光纤振荡器中的可重构多波长腔内动力学调控。

材料制备与表征：在构建光纤激光器之前，首先需要将锗材料制备成饱和吸收体。如图1所示，采用了液相剥离法进行制备。首先将锗块粉碎成粉末，然后将其浸泡在10毫升30%的乙醇中，制成锗-乙醇溶液。经过12小时的超声处理后，即得到了锗-乙醇分散液。接着，按照1:1的体积比例，向该分散液中加入5重量百分比的聚乙烯醇。随后将混合液放入超声清洗器中进行处理。

实验装置：在本研究中，泵浦源为976纳米的激光二极管。图5展示了激光器的工作结构，它位于一个“9”字形腔体中，该腔体包含一个980/1550纳米波分复用器、一段掺铒光纤、一个偏振控制器、一个偏振无关隔离器、饱和吸收体以及一个1:1的光学耦合器。它们在腔体中的作用如下：波分复用器负责将泵浦源发出的976纳米激光引导至腔体中。

结果与讨论：首先，通过将饱和吸收体从腔体中取出，进行了一项对照实验。在所研究的泵浦功率范围及所有可能的极化状态下，均未观察到模式锁模或Q开关脉冲的产生，这表明仅靠自启动模式锁模、残余的法布里-珀罗反馈效应或单纯的极化调节，都无法在当前腔体结构中实现脉冲输出。这一结果进一步证实，锗基饱和吸收体是启动并维持被动模式锁模所不可或缺的强度分辨元件。

结论：综上所述，我们成功制备出了调制深度为41.67%、饱和强度为14.71 MW/cm2的锗基饱和吸收体，并验证了其在掺铒光纤激光器中实现可重构超快脉冲生成的能力。通过将该锗基器件引入具有净异常色散特性的光纤腔体，我们在57–400 mW的泵浦功率范围内实现了稳定的双波长模式锁模；而通过调整偏振状态，又在143–352 mW的功率范围内实现了可切换的三波长模式锁模。

CRediT作者贡献说明：林 Zhao：撰写——审阅与编辑、撰写——初稿、软件使用、正式分析、数据整理。莫佳书：实验研究。范冬梅：实验研究。徐楠楠：撰写——审阅与编辑、概念设计。张焕然：撰写——审阅与编辑、指导工作。刘雪瑶：撰写——审阅与编辑、指导工作、概念设计。张静：撰写——审阅与编辑、指导工作。赵瑞：撰写——审阅与编辑、指导工作、资源获取、资金申请、概念设计。

利益冲突声明：作者声明不存在任何可能影响本研究结果的已知财务利益或个人关系。

致谢：本研究得到了山东省自然科学基金（ZR2024QF163）、山东省自然科学基金（ZR2022QA034）以及山东第一医科大学人才引进项目（YS24-0000536）的资助。

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