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表面上可编程液滴滑动在微流控、自清洁表面、集水或液滴纳米反应器等领域具有重要意义。虽然在表面梯度或光滑表面上实现液滴运动已有报道，但在无结构或化学梯度的纳米多孔表面上实现液滴的可编程运动需要不同的对称性破缺机制。研究人员利用亲水性介孔薄膜，研究了水溶液盐溶液的
表面上可编程液滴滑动在微流控、自清洁表面、集水或液滴纳米反应器等领域具有重要意义。虽然在表面梯度或光滑表面上实现液滴运动已有报道，但在无结构或化学梯度的纳米多孔表面上实现液滴的可编程运动需要不同的对称性破缺机制。研究人员利用亲水性介孔薄膜，研究了水溶液盐溶液的定向可控液滴滑动。研究人员观察到使用水溶液NaCF3SO3溶液液滴结合通过局部气流实现的对称性破缺产生液滴滑动。液滴移动的方向由蒸发诱导的不对称盐分布控制。研究人员研究了低于10°的宏观静态接触角、连续气流的使用以及变化的盐浓度如何实现对液滴的速度、距离和方向的编程。驱动力随液滴中NaCF3SO3浓度的增加而增加，对于5 μL液滴达到7 μN。由不对称气流驱动并通过离子浓度和气流强度诱导的局部蒸发控制的液滴方向和速度调节，为可编程流体液滴输运特别是介孔表面上的输运提供了新的视角和机制途径。
本研究发表于《Small Science》。当前流体在表面的输运在诸多工业与环境过程中起决定性作用，液滴在表面的运动在纳米或微流控、水与能量收集、电场调控等技术领域尤为关键。现有研究已通过润湿梯度、静电力、可切换表面等多种机制展示液滴运动的潜力，其中梯度强度决定液滴运动，而实现表面可编程液滴运动需要对称性破缺。传统策略包括构筑化学不均匀表面形成润湿性梯度，或使用润滑剂浸渍表面如 slippery liquid-infused porous surfaces（SLIPS）。优化液滴运动的润湿性策略可分为三类：在非黏附表面上对液滴施加驱动力、形成梯度表面化学或结构、或各向异性表面化学或结构。除润湿梯度外，还发展了超滑表面、SLIPS、外场操控磁性液滴、体积力、电润湿、莱顿弗罗斯特效应、马兰戈尼（Marangoni）流等多种概念与机制促进液滴自输运。相比之下，关于介孔表面上液滴运动的研究仍然稀缺。流体从液滴渗入介孔层的毛细管吸入（imbibition）已被广泛研究，且水和油滴在介孔表面上比在非多孔材料上更易运动，这归因于接触线钉扎减少、滑动角降低与滑动速度提高，其机制不同于超疏水或油基表面。此外，以往研究关注盐溶液液滴在疏水固体表面的滑动产电、不同温度下对超疏水表面的黏附性及临界气流速度，以及介孔表面上液滴作为隔室通过渗入环（imbibition ring）接触实现分子间交换的通信潜力。因此，研究人员在亲水性介孔表面上使用水溶液NaCF3SO3盐溶液展示可编程液滴运动，通过局部气流控制液滴运动的方向与速度，探究其成因，讨论蒸发作用、不对称蒸发引起的马兰戈尼流及由此产生的不对称盐分布的作用，考察盐类型与浓度、基底倾斜角对运动速度的影响，并利用液滴摩擦力仪器（drop friction force instrument，DoFFI）分析表面摩擦力和运动速度的关系，其结果对传感与微流控、液滴隔室通信、水处理、集水效率提升或表面图案化具有普遍意义。
研究人员为开展研究用到的主要关键技术方法包括：通过浸涂、溶胶凝胶化学与蒸发诱导自组装（evaporation-induced self-assembly，EISA）制备介孔二氧化硅薄膜并于低压等离子设备中进行活化处理以获得低接触角表面；使用顶部视图视频系统（Topview Video System TVS-C）结合准直同轴照明记录液滴运动与渗入环变化，并以手持风扇提供不同转速的局部不对称气流；利用接触角测量仪通过 sessile drop 方法测定宏观静态接触角；采用液滴摩擦力仪器（DoFFI）以玻璃毛细管作为力传感器测量液滴摩擦力和由气流产生的液滴驱动力，通过毛细管偏转计算力值；借助 CMOS 相机记录图像并以 IMAGEJ 与 MATLAB 进行数据分析与偏转计算；在倾斜基底上结合气流方向调控液滴运动以考察重力与驱动力的平衡；部分实验引入荧光素可视化液滴路径，并使用热风速仪测量气流特性。
3 Results and Discussion
研究人员将介孔二氧化硅薄膜制备于硅片基底上，厚度约600 nm，平均孔径约7.1 nm，孔隙率约61 vol%，液滴沉积后流体通过毛细管吸入形成环绕液滴的圆形流体填充区即渗入环，蒸发同时发生于液滴与渗入环。对于水或非NaCF3SO3盐溶液液滴，宏观静态接触角为13°至18°，聚[2-(甲基丙烯酰氧基)乙基]三甲基氯化铵（poly[2-(methacryloyloxy)ethyl]trimethylammonium chloride，PMETAC）功能化介孔二氧化硅薄膜的接触角为24°至39°，仅在宏观静态接触角低于约10°的未修饰或等离子活化介孔二氧化硅薄膜上，并使用水溶液NaCF3SO3盐溶液液滴时观察到液滴运动，且在无介孔的致密二氧化硅薄膜上未观察到运动。液滴在局部不对称气流下沿垂直于气流方向即朝向气流方向移动，通过改变气流方向可程序化控制液滴路径与行程，行程依赖于液滴体积与蒸发，2 μL液滴行程约3.3 cm，1 μL约2.3 cm。不对称气流使渗入环在靠近气流侧更宽，表明气流局部增强蒸发，导致渗入环内局部离子浓度增加与渗透流体泵送，并可能诱发液滴内马兰戈尼流。完全蒸发后盐沉淀呈不对称分布，最高沉淀量位于液滴背向气流侧的三相接触线附近，表明该侧局部盐浓度因蒸发诱导流而升高。使用含氟盐NaCF3SO3时，不对称盐分布可能导致液滴下方润湿性的不对称，从而驱动液滴向局部低盐含量即朝向气流方向移动，且接触角高于约10°的预孵育表面无运动，说明需要一定的接触角差异。
3.1 Mesoporous Silica Functionalization and Salt Type
研究人员比较PMETAC功能化、未修饰及等离子活化介孔二氧化硅薄膜，发现仅在未修饰与等离子活化薄膜上观察到运动，且仅水溶液NaCF3SO3盐溶液液滴运动，KCl、KClO4、K3PO4溶液及致密膜均无运动，表明需介孔薄膜与特定盐类型。气流侧渗入环变宽亦见于KCl液滴与高接触角预孵育NaCF3SO3液滴，盐沉淀均在背向气流侧最多。高接触角预孵育表面上0.5 M NaCF3SO3液滴不运动，说明需一定接触角差，不对称盐分布引起不对称润湿性可能是驱动力。
3.2 Moving Direction and Tilted Substrate
研究人员考察基底倾斜角α对运动的影响，无气流时液滴受重力下滑且速度随角度增加，加入垂直于基底长度的气流可抑制重力下滑，如在6°倾斜角与2000 rpm或4500 rpm、12°与4500 rpm时无运动；12°与2000 rpm、20°与4500 rpm时重力再次主导而下滑，在6°的2000与4500 rpm及12°的4500 rpm时可平行气流远离风扇运动；低于6°时可逆坡朝向气流运动，约6°为转变倾斜角，与由驱动力及体力与摩擦力联合阻力估算的5.6°吻合。有气流时速度不随倾斜角线性增加，受不对称蒸发、盐分布及液滴内流等多参数影响。
3.3 Moving Distance, Speed, and Needed Force
研究人员分析不同NaCF3SO3浓度与气流强度下液滴沉积至起始运动的时间，浓度从0.5 M增至1.25 M且无强制气流时时间从约168 s减至约75 s，2000 rpm时从约70 s减至约25 s，4500 rpm时从约37 s减至约16 s，无气流至4500 rpm在0.5 M时时间缩短约4倍，1.25 M时约5倍，总体从168 s降至16 s即提前约10倍开始运动。速度与行程随浓度增加，2000 rpm下0.05 M的1 μL液滴约110 s移动5 mm，0.75 M约67 s移动8 mm，1.25 M约47 s移动20 mm。驱动力随NaCF3SO3浓度增加至0.5 M从约3 μN增至约7 μN，1 M时不再增加，与反向运动摩擦力量级相近，表明在流体填充介孔上运动。摩擦力量测显示静态接触角约10°的介孔膜在1 mm/s下平均摩擦约19±4 μN，NaCF3SO3约17±2 μN，KCl约17±3 μN，10 mm/s时增至约35±3 μN，盐类型与浓度对摩擦力无显著影响，表明运动由不对称蒸发相关附加因素驱动。
Conclusion
研究人员展示了在亲水性介孔二氧化硅薄膜上通过局部气流对称性破缺实现水溶液NaCF3SO3盐溶液的可编程液滴运动，离子性质与表面决定运动是否发生。基于盐分布与气流强度依赖行为，研究人员假设局部气流影响局部蒸发并诱发液滴内流动，导致气流侧渗入环较小而背向气流侧盐浓度增加并在完全蒸发后可见盐沉淀，含氟盐可能在盐富集与沉淀处引起局部表面性质变化，共同驱动液滴向盐沉淀相反即朝向气流侧运动。运动方向由气流方向精确控制，速度由气流强度与初始盐浓度控制，合适倾斜角与气流组合可阻滞运动使重力与朝向气流的驱动力平衡。实验中液滴因蒸发与渗入介孔层失水可能限制应用而未进一步优化，但展示了在均质亲水介孔薄膜上利用固有性质实现可编程液滴运动的新机制，预期对水管理、集水效率提升、表面图案化或微流控等应用中NaCF3SO3盐溶液在亲水介孔薄膜上的可编程液滴运动认识具有重要意义。
讨论部分总结指出，局部不对称气流诱导的不对称蒸发与盐分布是驱动液滴朝向气流运动的核心机制，含氟盐的局部表面性质变化可能参与润湿性不对称形成，方向与速度可通过气流与浓度编程，重力与驱动力可平衡而阻滞运动，该研究为均质亲水介孔表面的可编程流体输运提供了新视角与机制途径。
结论部分原文翻译为：研究人员展示了在亲水性介孔二氧化硅薄膜上通过局部气流对称性破缺实现水溶液NaCF3SO3盐溶液的可编程液滴运动。离子性质和表面决定液滴运动是否发生。基于盐分布和气流强度依赖的液滴行为，研究人员假设局部气流局部影响蒸发并诱导液滴内流动，一方面导致气流侧渗入环较小，另一方面导致背向气流侧盐浓度局部增加包括在完全蒸发后可见的该侧盐沉淀。这与研究聚乙二醇（PEG）含水液滴在聚合物刷表面上提出推拉机制并表明液滴向流动相反方向运动的文献一致。此外，实验中所用盐为含氟盐，可能在盐富集和沉淀时导致表面性质的局部变化。总之这诱导液滴向盐沉淀相反侧即朝向气流运动。为系统研究此假设，未来实验需记录依赖于不对称气流与蒸发的局部蒸发剖面、局部随时间变化的盐分布及液滴内流动动力学。尽管如此，运动方向通过气流方向精确控制，而液滴速度由气流强度和液滴内初始盐浓度控制。通过合适的基底倾斜角和气流强度组合甚至可阻滞液滴运动，在此条件下重力与朝向气流的液滴运动驱动力平衡。需注意实验中液滴因蒸发和渗入介孔层而失水，在未进一步优化的情况下可能限制所呈现实验条件的应用。然而，展示了利用亲水性均质介孔薄膜固有性质的可编程液滴运动新机制。研究人员预期这些关于亲水介孔薄膜上盐溶液可编程液滴运动的见解对水管理、集水效率提升、表面图案化或微流控等应用具有重要意义。
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