可编程范德华异质结用于多功能集成

《SmartMat》：Programmable van der Waals Heterojunction for Multifunctional Integration

　　

在现实应用中的机器视觉系统需要能够适应多种操作模式的器件，包括高灵敏度光电探测、神经形态突触行为和光学存储器。然而，将这些不同的光电功能集成到单个器件中由于它们对光响应时间和保持时间的冲突要求而面临挑战。在此，研究人员制备了一种基于MoS₂/MAPbBr₃范德华（vdW）异质结的栅压可编程多功能晶体管。通过利用栅极电场调控界面电场以及与浅能级和深能级态相关的俘获/释放动力学，该器件可被编程为光电探测器、突触晶体管和栅压辅助多级光学存储器。在正栅极电压（V_G）下，显著的光栅效应实现了响应度（R）约为2397 A/W的光电探测。在V_G = –20 V时，器件切换至突触模式。在更负的栅极偏压下，器件在持续栅极偏压下进入栅压辅助光学存储器模式。为了说明这种可编程多功能性的实用性，研究人员展示了频率编码图像识别，准确率达96.4%。此外，一种基于器件的储层计算（RC）方案结合软件辅助读出，通过深度延迟处理将分类准确率提高了约20%。这项工作展示了一种将多种光电功能集成在单个器件中的多模态晶体管架构，并为自适应传感器内光学信息处理提供了一条紧凑的硬件路线。

机器视觉系统在自动驾驶、细胞成像等实际应用中需要同时具备高灵敏度光电探测、神经形态突触行为和光学存储等多种功能，但将这些功能集成到单个器件中面临光响应时间和保持时间的固有矛盾。现有研究多局限于双功能器件，且工作模式在制造后固定，无法动态切换。因此，实现可编程的单一器件以按需切换不同模式成为关键挑战。本研究发表于《SmartMat》，研究人员基于MoS₂（二硫化钼）/MAPbBr₃（甲基铵溴化铅钙钛矿）范德华（vdW）异质结构建栅压可编程多功能晶体管，通过调节栅极电压（V_G）实现光电探测器、突触晶体管和栅压辅助光学存储器三种模式的可逆切换。在正栅压下，器件实现高响应度光电探测（响应度R~2397 A/W）；在负栅压下，利用浅能级和深能级缺陷载流子俘获分别实现突触可塑性和持久存储。基于频率编码的图像识别达到96.4%准确率，并采用储层计算（RC）方案使分类准确率提升约20%。该工作为自适应传感器内光学信息处理提供了紧凑硬件方案。

研究人员采用的关键技术方法包括：通过化学气相沉积（CVD）在蓝宝石衬底上生长单层MoS₂薄膜，利用蒸汽扩散结晶法合成MAPbBr₃单晶微片；采用聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）辅助湿法转移将MoS₂转移到SiO₂/Si衬底，再通过聚二甲基硅氧烷（PDMS）干法转移将MAPbBr₃精确定位于MoS₂沟道上形成vdW异质结；通过光刻和电子束蒸发沉积Au源漏电极。主要表征手段包括拉曼光谱、光致发光（PL）、原子力显微镜（AFM）、开尔文探针力显微镜（KPFM）等，用于验证异质结质量和界面能带结构。

**3.1 单个光电器件中的栅压可编程多功能性**：通过KPFM测量和能带分析，研究人员揭示了栅压调控界面电场和缺陷俘获/释放动力学的机制。正栅压下，MoS₂费米能级（E_F）上移，浅陷阱被填充，光生电子快速转移形成快速光电导；负栅压下，浅陷阱空出，捕获光生电子产生缓慢衰减的突触电流；更负栅压下，深陷阱激活并协同强界面电场，实现持久存储。时间分辨光致发光（TRPL）和温度依赖电容-频率测量进一步证实了界面电荷转移、浅/深陷阱响应及离子迁移的多通道耦合机制。

**3.2 栅压可调光电探测行为**：在V_G=+10 V下，器件表现出快速响应（上升时间~15 ms，下降时间~2 ms），响应度R达2397 A/W，探测率D^*为1.76×10¹⁰ Jones（在7.9 nW超低光功率下）。暗电流调制比超过10⁶，且光电流随栅压单调变化，证实了强光栅效应。对比实验表明，纯MoS₂器件仅表现出有限的光响应调制，证明异质结界面耦合是实现可重构功能的关键。

**3.3 栅压可编程光电子突触晶体管**：在V_G=-20 V下，器件模拟突触行为，观察到双脉冲易化（PPF）指数达188%（脉冲间隔0.1 s），通过增加脉冲数量、强度、时长实现从短时程可塑性（STP）到长时程可塑性（LTP）的转变。成功模拟了学习-遗忘-再学习过程，再学习所需脉冲数从60次降至15次，体现了加速再学习效应。对照实验显示纯MoS₂器件缺乏此动态可重构性，归因于其固定陷阱态和缺乏离子迁移机制。

**3.4 栅压辅助持久存储行为**：在V_G=-40 V下，器件进入持久存储模式，光脉冲写入后电流保持超过500 s无明显衰减。通过改变光强（60~120 μW）实现四态多级存储，并展示光写入-电擦除的独立操作，循环耐久性超过1000 s。栅压依赖的弛豫时间从+10 V到-40 V持续延长，表明深陷阱和离子迁移协同锁定载流子。

**3.5 稳定性、耐久性与器件均匀性**：未封装器件在空气中240 h后性能逐渐下降，但PMMA（聚甲基丙烯酸甲酯）封装可保持80.5%初始电流（10天后）。五只独立器件中，光电探测和突触模式100%可重复，存储模式成功率60%，表明存储模式对深陷阱分布和界面质量更敏感。

**3.6 栅压编程的可重构应用**：利用频率编码，器件对高频刺激（数字笔画）累积增强，对低频噪声抑制，实现物理域图像增强，使MNIST识别准确率从83.2%提升至96.4%。利用短时程可塑性实现运动轨迹跟踪，多时间尺度编码结合轻量级LSTM预测。基于储层计算（RC）方案，通过多τ深度延迟储层，相比单τ准确率提升约20%，且器件本身可编程存储读出权重，实现低功耗推理。

总结：研究人员设计并制备了基于MoS₂/MAPbBr₃ vdW异质结的栅压可调多模态光电器件，通过浅能级和深能级缺陷介导的载流子俘获，集成了光电探测、突触晶体管和栅压辅助光学存储器三种功能，仅通过调节V_G即可实现可逆切换。该器件成功模拟了关键神经突触行为，包括PPF、STP到LTP转变、学习-体验动力学，以及96.4%准确率的图像识别。此外，基于器件的RC方案结合软件辅助读出使分类准确率提升约20%。这些结果表明，在单器件中实现光电探测、突触调制和光学存储的电可重构集成是可行的，为紧凑高效的人工视觉系统提供了潜在途径。