不同碱金属元素掺杂的磷酸铝玻璃中的放射性光致发光与核径迹检测

《Radiation Physics and Chemistry》：Radiophotoluminescence and nuclear track detection in Ag-doped aluminophosphate glasses with different alkali elements

　　

摘要

由于放射性光致发光材料具备高稳定性以及无损读取的能力，能够记录单个粒子轨迹，因此其在荧光核轨迹探测器中的应用越来越受到重视。本研究系统地研究了含有不同碱金属元素（锂、钠、钾和铯）的掺银磷酸铝玻璃的放射性光致发光特性，以评估其作为荧光核轨迹探测器的潜力。

经过X射线照射及后续热处理后，掺银的LAP、NAP和KAP玻璃呈现出与Ag₂⁺二聚体及Ag²⁺中心相关的特征性放射性光致发光谱带，而CAP则表现出不同的发光行为，这说明其发光机制有所差异。在重离子辐照条件下进行的荧光核轨迹成像显示，LAP、NAP和KAP玻璃中均能清晰地观察到粒子轨迹，且轨迹的强度与离子种类及线性能量传递量有关。

研究结果表明，线性能量传递量与轨迹强度之间存在单调关系，这一发现表明基于线性能量传递量的粒子识别是可行的。在所研究的材料中，掺银的NAP具有最高的灵敏度以及最低的检测阈值。进一步分析表明，虽然某些成分所形成的放射性光致发光中心数量相近，但光致发光量子产率对决定探测器的整体性能起着关键作用。

这些研究结果为了解磷酸铝玻璃中放射性光致发光现象的结构-性质关系提供了重要见解，同时也为设计高性能荧光核轨迹探测器指明了关键方向。

引言

放射性光致发光是一种物质在与电离辐射相互作用后产生新的发光中心的现象（Przibram，1923年）。这类由辐射引发的发光中心被称为放射性光致发光中心，可通过常规的光致发光技术检测到。光致发光强度与所产生的放射性光致发光中心数量成正比，而该数量又与物质中所积累的辐射能量成正比。正是由于这种线性关系，放射性光致发光被广泛用于辐射剂量测定（Okada等人，2022年）。

放射性光致发光最显著的特点之一就是其无损读取能力，这是因为一旦形成，这些放射性光致发光中心能够保持稳定。这种稳定性使得存储的信号可以多次读取而不丢失辐射相关信息，从而减少了读取过程中的不确定性及偏差。凭借这一优势，千代田技术公司自2000年起就开始提供基于放射性光致发光技术的个人及环境剂量测定服务。

除了传统的剂量测定应用外，放射性光致发光在荧光核轨迹探测器领域的应用也越来越受到关注（Akselrod和Kouwenberg，2018年）。荧光核轨迹探测器能够检测单个高能粒子。当这样的粒子穿过放射性光致发光材料时，粒子轨迹路径上的介质会被电离，进而形成局部的放射性光致发光中心。这样一来，粒子的轨迹就能在材料中稳定地被记录下来。这些核轨迹可以通过共聚焦荧光显微镜等荧光显微技术进行观察和分析。沿轨迹形成的放射性光致发光中心的密度取决于粒子的电离程度，这一程度通常用线性能量传递量来表示。因此，核轨迹的荧光强度分布可作为线性能量传递量的定量指标。由于荧光核轨迹探测器能够确定每个粒子的线性能量传递量，所以它们在混合辐射场中的粒子识别及线性能量传递量区分方面具有非常重要的应用价值（Sykora和Akselrod，2010年；Sykora等人，2008年）。

尽管有这些优势，放射性光致发光技术的一个主要局限在于，已知具有放射性光致发光特性的材料数量极为有限，尤其是与那些可用于热刺激发光、光学刺激发光或闪烁效应的材料相比（Azorin Nieto，2016年；Bos，2017年；Yukihara等人，2022年；Yukihara等人，2022年；Yanagida，2018年）。目前，为荧光核轨迹探测器应用而研究的放射性光致发光材料主要限于Al₂O₃:C,Mg（Akselrod等人，2006年）、LiF（Bilski和Marczewska，2017年）以及掺银的钠磷酸铝材料（Kodaira等人，2020年）。如此有限的材料种类限制了我们对放射性光致发光背后机制的理解，而这对于合理设计理想的荧光核轨迹探测器而言至关重要。因此，发现新的放射性光致发光材料并对其性质进行系统研究显得十分重要。不过，先前的研究表明，掺银材料更有可能展现出放射性光致发光特性。例如，已有研究在掺银的Li₃PO₄–Al(PO₃)₃玻璃、掺银的KPO₃–Al(PO₃)₃玻璃、掺银的碱金属卤化物材料、含有多种碱金属元素的掺银磷酸玻璃、掺银的Na₂B₄O₇玻璃以及掺银的Cs₂O–CaO–Al₂O₃–P₂O₅玻璃中都观察到了放射性光致发光现象（Tatsumi等人，2016年；Shiratori等人，2019年；Hoshina等人，2026年；Kawamoto等人，2019年；Schulman等人，1951年；Tanaka等人，2017年；Fernandes等人，2025年；Nishikawa等人，2023年）。

本研究的目的是研究以不同碱金属元素（锂、钠、钾和铯）作为基质主要成分的系列掺银磷酸铝玻璃的放射性光致发光特性，旨在推动这类材料在荧光核轨迹探测器领域的应用。

章节节选

实验部分

通过熔融淬火法制备了一系列以不同碱金属元素（锂、钠、钾和铯）作为基质主要成分的掺银磷酸铝玻璃。这类玻璃分别被命名为掺银的Li₂O–Al₂O₃–P₂O₅玻璃（LAP）、Na₂O–Al₂O₃–P₂O₅玻璃（NAP）、K₂O–Al₂O₃–P₂O₅玻璃（KAP）以及Cs₂O–Al₂O₃–P₂O₅玻璃（CAP）。所用起始原料分别为纯度为99.99%的Li₂CO₃（来自Kojundo化学实验室）、纯度高于99%的Na₂CO₃（同上）、纯度为99.7%的KHCO₃（来自Sigma-Aldrich公司）、纯度为99.9%的Cs₂CO₃，

结果与讨论

图2展示了随着热处理温度变化的光致发光光谱的等高线图。首先在室温下用10?Gy的X射线对样品进行照射，随后将样品在逐渐升高的温度下加热，最高温度可达400?°C。每次热处理持续600秒，且在每一步之后都会在室温下记录一次光致发光光谱。

如先前研究所示，对于掺银的NAP玻璃，在经过X射线照射后会出现一个峰值大约在645?nm处的光致发光谱带，而且其强度会随着时间的推移而增加

结论

本研究系统地研究了含有不同碱金属元素（锂、钠、钾和铯）的掺银磷酸铝玻璃的放射性光致发光特性，以此评估它们作为荧光核轨迹探测器的适用性。所有样品在经过X射线照射及适当的热处理后都展现出了清晰的放射性光致发光信号。除CAP玻璃外，其他样品的放射性光致发光信号均源自Ag₂⁺二聚体及Ag²⁺中心。峰值波长及光谱上升温度的差异也可以通过分析基质成分来得到合理解释

生成式AI使用声明

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CRediT作者贡献说明

Go Okada：概念构思、数据整理、正式分析、资金获取、实验研究、方法设计、初稿撰写、论文润色修改。Masanori Koshimizu：实验研究、论文润色修改。Shin-ichi Sawada：实验研究、论文润色修改。Hiroshi Koshikawa：实验研究、论文润色修改。Satoshi Kurashima：实验研究、论文润色修改。Hidehito Nanto：实验研究、论文润色修改。

利益冲突声明

作者声明不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益关联或个人关系。

致谢

粒子辐照实验是在JAEA/QST设施的联合使用跨校项目、东京大学工程学院核专业学院的支持下开展的（项目编号：2025202013）。此外，这项工作还得到了生物医学工程研究中心的合作研究项目的部分资助。同时，我们还要特别感谢金泽大学名誉教授Kurobori博士，他为我们提供了必要的光学设备支持

Go Okada|Masanori Koshimizu|Shin-ichi Sawada|Hiroshi Koshikawa|Satoshi Kurashima|Hidehito Nanto

日本石川县能美市，金泽工业大学化学与环境科学系