用于高温二氧化碳电解的稳定高价铱单原子

《Nature Communications》：Stable high-valent iridium single atoms for high-temperature CO2 electrolysis

　　

摘要

单原子催化剂具有较高的原子利用效率和催化活性，但在高温条件下容易发生聚集和降解。在此，我们提出了一种基于强金属-载体相互作用的热稳定且电化学稳定的高价铱单原子合成策略，旨在提升固体氧化物电解槽中的高温二氧化碳电解性能。这种强金属-载体相互作用在高温电解槽的制备和运行过程中原位形成，能够稳定高价铱单原子，同时通过减弱铁-氧杂化作用来调节La_0.6Sr_0.4FeO_3?δ（LSF）阴极的表面电子结构，进而促进氧空位的生成，增强二氧化碳的吸附与活化能力。与未经处理的LSF阴极相比，该策略使二氧化碳转化为一氧化碳的电解电流密度提升了80.8%，在800°C、1.5伏的电压下可达到3.02?A?cm^?2的电流密度，法拉第效率接近100%，并且在600小时的测试中仍保持优异的稳定性。这些研究结果为设计出耐高温且电化学性质稳定的单原子催化剂用于高温催化反应提供了有效的策略。