用于生成反应路径的流匹配方法

《Nature Communications》：Flow matching for reaction pathway generation

　　

摘要

要阐明反应机制，就需要高效地生成过渡态和产物。现有的基于扩散和序列的模型相比传统的基于字符串的方法能在一定程度上加速这一过程，但通常仍需要手动列举过渡态或产物，而且随机扩散动力学效率低下且难以控制。我们提出了MolGEN，这是一种条件流匹配框架，它利用确定性最优传输将高斯先验映射到化学分布上。在生成过渡态方面，MolGEN在保持亚秒级采样速度的同时，提升了过渡态的几何结构预测和能垒高度预测精度。在生成反应产物方面，它在保持质量和电子平衡的前提下，实现了具有竞争力的前k个结果精确度。由于过渡态和产物采样使用相同的核心机制，MolGEN无需像以往方法那样反复进行量子化学计算，就能对反应网络进行无模板生成式探索。对于γ-酮氢过氧化物分解网络，该方法仅通过12次量子化学计算就能生成比基于字符串的方法更多的有效过渡态，而后者需要1156次计算，同时还找到了能垒更低的反应路径。