ZnSe量子点通过动态三重态转移实现高效率的可见光至紫外光上转换

《Nature Communications》：High-yield visible-to-ultraviolet upconversion by ZnSe quantum dots with dynamic triplet transfer

　　

摘要

由量子点激发的三重态-三重态湮灭上转换过程往往受限于较短的激子寿命，因此需要使用连接型三重态发射剂。在此，我们报道了一种无需发射剂的ZnSe量子点与2,5-二苯氧唑体系，其上转换量子产率为24%，这是目前基于量子点激发的上转换中最高的数值。当2,5-二苯氧唑浓度为30?mM时，上转换量子产率达到峰值。瞬态光谱分析表明，无论2,5-二苯氧唑的浓度如何，三重态能量转移效率均超过80%；但三重态-三重态湮灭效率则主导着整体上转换量子产率，且该效率与2,5-二苯氧唑浓度密切相关——起初从10%上升至25%，随后又下降。当三重态与2,5-二苯氧唑的碰撞概率最高时，即可获得最佳浓度，从而实现最大的三重态-三重态湮灭效率。这项工作揭示了二元量子点上转换体系的设计原则，同时也阐明了调节发射剂浓度对于获得最佳上转换量子产率的关键作用。