针对未硫化BR/BR–VMQ基准材料的类Payne软化现象的可解释构型到曲线预测：临界应变标度及定性分子动力学分析

《Polymers》：Interpretable Composition-to-Curve Prediction of Payne-like Softening in an Unvulcanized BR/BR–VMQ Benchmark: Critical-Strain Scaling and Qualitative Molecular-Dynamics Context

　　

摘要

要根据配方参数预测填充弹性体的应变幅度软化曲线十分困难，因为这一响应涉及基体软化、填料网络破坏以及界面效应等多种因素。我们重新分析了47种未硫化的丁苯橡胶（BR）以及丁苯橡胶/硅氧烷混合物（BR–VMQ）的公开测试数据（这些材料含有炭黑、沉淀二氧化硅和纳米碳酸钙，添加量为5–30 phr），以此测试一种可解释的配方与曲线关联模型。首先，针对每种材料，采用Kraus型临界应变，将标准化后的总软化曲线映射到同一形状上，这是实现普适性的必要条件，但并非充分条件。随后，通过结构动力学模型——即对Kraus型公式进行机器学习参数化处理，而非建立新的本构定律——根据橡胶类型和加载条件预测出完整的软化曲线（均方根误差为0.031），其Payne式下降平均绝对误差为0.040，这一数值与随机森林模型的结果相当，同时也与完整曲线黑箱基准模型的结果相近。因此，Kraus型公式在无需牺牲准确性的前提下提升了模型的可解释性。由于这些材料均为未硫化状态，研究目标为总软化行为——对于混合材料而言，这一行为主要由基体决定——而非单独的Payne项。明确的填料化学成分标签以及粗粒化的分子动力学描述信息，除了能提供材料类型和加载条件之外的信息外，并无额外价值，因此分子动力学在这里仅用于提供定性结构背景，而非用于定量验证作用机制；这也意味着该研究结论仅适用于当前测试的这些材料，不能说明填料化学成分通常无关紧要。