利用单层MoSe2的超低摩擦特性实现高效直流电生成

《Nano Energy》：Harnessing Ultralow Friction in Monolayer MoSe2 for High-Efficiency Direct-Current Generation

　　

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  通过强界面静电耦合实现超低摩擦机制：我们发现金基底与单层MoSe₂之间的界面间电荷转移显著提升了层间粘附力和垂直于平面的刚度。这种强大的物理锚定效应有效抑制了由剪切力引起的动态起皱现象，从而使摩擦系数降至极低的0.009。
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  同时实现近乎“零磨损”的结构完整性与超高直流输出：通过将高度耦合的MoSe₂/Au异质结构整合到滑动肖特基结中，该器件能够在约1.39吉帕的极高接触应力作用下仍保持5000次循环后的良好性能，同时还能产生高达1.13 × 10⁶ A/cm²的稳定直流电流密度，突破了传统高输出摩擦电压纳米发电机的磨损限制。
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  采用“低耗散”策略提升机械能向电能转换效率：研究显示，超低摩擦状态能有效减少声子能量耗散，避免机械能转化为局部变形能量。这一机制确保输入的机械能几乎全部用于高效激发非平衡载流子，为设计耐用、高功率的自供电微/纳米系统提供了重要的理论基础。

引言

随着物联网（IoT）以及微/纳米机电系统（M/NEMS）的快速发展，如何开发出小型化、可持续且高功率密度的现场能源供应方案，已成为自供电系统面临的重要挑战[1]、[2]、[3]。近年来，基于动态半导体/金属肖特基结的摩擦电压效应作为一种高效的机械能转电能机制，受到了广泛关注[4]、[5]。因为它无需整流即可直接产生连续直流电，其产生的电流密度远远高于传统的摩擦电纳米发电机[6]、[7]。然而，目前这类摩擦电压纳米发电机的实际应用却面临一个矛盾：要获得高电输出，往往需要较高的接触应力或较大的机械能输入[8]。这样的工作模式会引发严重的界面摩擦耗散和材料磨损，从而大幅缩短设备的使用寿命。其根本原因在于机械能大量转化为热能，导致整体的机械能转电能效率极低。因此，通过界面工程实现超低摩擦和高耐磨性，从而减少机械能损失，已成为克服这一瓶颈、实现高电输出与低能耗共存的关键策略。

为降低界面摩擦并延长设备寿命，人们尝试了多种材料和结构方案。例如，使用如GaN这样的超硬半导体可以实现局部摩擦能量的注入，从而获得极低的磨损率（5 × 10^-7 mm³ N^-1 m^-1）和高功率输出[9]。此外，通过设计采用滚动或油润滑方式的宏观轴承型发电机，也能显著降低摩擦，使其使用寿命可达百万次循环[10]。再者，引入液态界面润滑剂（如氧化石墨烯[11]或二维MXene[12]溶液）不仅可以有效减轻机械磨损，还能提升直流输出。不过，这些方案在微/纳米系统集成方面存在诸多难题。超硬块体材料以及复杂的宏观结构很难在纳米尺度上制造[13]；而液态润滑剂则难以在开放的微观表面上保持稳定，而且还会破坏界面间必要的原子级直接接触，从而影响界面间的电荷传输[14]、[15]。为兼顾低摩擦与高效的电荷传输，人们开始使用如非晶金刚石样碳（DLC）膜之类的固体润滑涂层[16]。虽然这类涂层能在超低摩擦条件下产生连续直流电，但它们需要经过一段机械“磨合”期，期间会产生初始磨损并形成碳转移膜。更严重的是，它们微米级的厚度会大大增加载流子的传输路径，导致严重的电子-声子散射，使得能量转换效率依然较低（即便接触面积为1.7 × 10⁴ μm²，其输出电流也仅为约60纳安）。为避开这些厚度和磨损问题，研究方向转向了具有“结构超润滑性”的二维材料[17]。虽然这种材料可以实现近乎无磨损的高电流密度滑动，但其应用条件极为严格，比如要求晶体取向必须精确匹配，且表面原子级平整度极高，因此难以在各类半导体/金属界面中广泛应用。所以，如何设计出一种易于制备的纳米级发电机，使其兼具“低耗散滑动”和“高载流子传输效率”，仍然是一个艰巨的任务。

二维过渡金属硫属化合物（如单层MoSe₂）为突破这些瓶颈提供了理想的选择。由于它们具有天然的无悬挂键表面以及极高的物理厚度，通过巧妙的基底设计，能够实现超低摩擦和出色的耐磨性[18]、[19]、[20]。更重要的是，它们的原子级厚度极大减少了载流子传输过程中的电子散射[21]。因此，通过合理设计界面耦合机制，充分发挥MoSe₂的摩擦学优势，是实现超高耐磨性、高效率摩擦电压能量收集的有效途径。

在本研究中，我们借助密度泛函理论模拟，设计了一种MoSe₂/Au异质结构。通过增强界面静电耦合，该结构显著提升了层间粘附力和垂直于平面的刚度，从而使单层MoSe₂表现出超低摩擦特性。将其整合到Pt/MoSe₂滑动肖特基结中后，我们成功实现了超低摩擦与超高电输出的结合。有趣的是，在高负载的金刚石探针扫描测试中，该器件仍保持了近乎“零磨损”的结构完整性，5000次循环后仍能保持10⁶ A/cm²的稳定直流电流密度，且性能没有下降。原位导电原子力显微镜检测表明，该界面的滑动机制属于“低耗散而非低接触”类型。它通过最小化声子能量损失，同时保持原子级的紧密肖特基接触，从而确保非平衡载流子能够被高效激发和传输。这项研究有力证明了，高摩擦并非实现优异摩擦电压性能的必要条件。相反，抑制声子级能量耗散才是实现低磨损、高效率电子生成的关键机制，为下一代高功率自供电微/纳米设备的发展奠定了重要的理论和实验基础。

章节要点

在金基底上制备单层MoSe₂并对其进行表征

单层MoSe₂是通过化学气相沉积法在双区管式炉中制备的，具体过程如图1所示（详细的制备参数见实验部分）。为了便于进行原位导电原子力显微镜检测，我们将刚制备好的单层MoSe₂从绝缘的SiO₂/Si基底转移到经过金溅射处理的硅基底上，这一转移过程采用了聚碳酸酯辅助法，具体流程如图1所示。在去除辅助材料后

结论

综上所述，通过构建基于Pt/单层MoSe₂/Au肖特基结的直流摩擦电压纳米发电机，我们系统地分析了界面能量耗散途径对机械能转电能过程的影响。多尺度摩擦学实验结合密度泛函理论计算结果表明，金基底与单层MoSe₂之间的强界面电荷转移能够形成牢固的界面锚定效应，从而有效抑制滑动过程中的垂直于平面的起皱现象

单层MoSe₂的制备

单层MoSe₂晶体是通过盐辅助化学气相沉积法制备的。生长实验是在管式炉（BTF-1200C-SL，安徽贝克设备科技有限公司生产）中进行的。实验中使用了高纯度的MoO₃粉末（50毫克，Adamas-beta品牌）和Se粉末（400毫克，Aladdin品牌）作为钼和硒的前驱体，同时还加入了5-10毫克的NaCl作为反应助剂。氢气作为还原气体，氩气则作为载气。氢气与氩气的比例控制在0.1-0.2之间，氢气

作者贡献说明

张立强：项目指导。 王道爱：论文撰写——审阅与编辑、项目指导、资源协调。 冯彦格：实验研究。 徐东华：方法设计。 徐远豪：实验研究。 何新健：实验研究。 冯传帅：实验研究。 邓浩宇：论文撰写——初稿撰写、方法设计、实验研究、数据整理、概念构思。 余桐桐：资源协调、方法设计、数据整理。

利益冲突声明

所有作者均声明不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益关系或个人关系

致谢

本研究得到了山东省重点研发计划（编号SYS202203）、中国科学院战略性先导科技专项（项目编号XDB 0470103）、国家自然科学基金（项目编号52275219、52305233）、甘肃省自然科学基金（项目编号23JRRA639）以及“十五”期间辽宁省重点培育项目（项目编号KCP155B04）的资助。

利益冲突

所有作者均声明不存在任何利益冲突。

邓浩宇|余桐桐|何新健|冯传帅|徐东华|徐远豪|冯彦格|张立强|王道爱