“机器学习加速高性能钙钛矿太阳能电池自组装单层设计”的更正

《The Journal of Physical Chemistry Letters》：Correction to “Machine Learning Accelerated Design of Self-Assembled Monolayers for High-Performance Perovskite Solar Cells”

　　

研究人员就“Machine Learning Accelerated Design of Self-Assembled Monolayers for High-Performance Perovskite Solar Cells”一文中的以下排印错误致歉。公式(3)和(5)应修正为：R2 = 1 ? ∑i=1n (xi ? yi)2 / ∑i=1n (xi ? x?)2 以及 MAE = (1/n) ∑i=1n |yi ? xi|。NiO2 应读作 NiOx。在原始论文中，尽管表达式有误，但在算法计算过程中使用的是正确的公式和 NiOx。在数据收集过程中，研究人员观察到文献中 PCBM 特征的命名不一致，部分论文称之为 PC60BM，另一些称之为 PC61BM。这导致该特征被错误地视为三个独立变量。数据修正后，研究人员对所有 12 个模型重新进行了超参数优化。表 1 展示了重新优化后 12 个模型的性能指标。结果显示，基于 RDKit 的 XGBoost 在所有模型中仍取得最佳性能。图 1 进一步阐明了最优模型的 SHAP (SHapley Additive exPlanations) 特征重要性排序。显而易见，与原结果相比，排名靠前的特征基本保持不变。随后研究人员应用该模型预测验证分子，最小相对误差达 4.15%，最大为 29.56%。单个分子的验证结果见表 2。最后，在新模型的 SHAP 分析指导下，研究人员修改了原有的三个分子并重新设计了三个新分子。模型预测的效率分别为 26.82%、26.21% 和 27.25%，这三个新分子的预测 PCE 值见图 2。新代码和数据可在 GitHub 仓库 (https://github.com/Haifeng-Li-ML/SAM-ML_NEW.git) 下载。

该研究发表于《The Journal of Physical Chemistry Letters》，是对此前发表的关于利用机器学习加速高性能钙钛矿太阳能电池（Perovskite Solar Cells, PSCs）自组装单层（Self-Assembled Monolayers, SAMs）设计论文的更正说明。研究背景源于钙钛矿太阳能电池中自组装单层作为空穴传输层或电子传输层的关键界面材料，其分子结构设计对器件功率转换效率（Power Conversion Efficiency, PCE）具有重要影响，传统试错法筛选成本高昂且效率低，因此引入机器学习辅助设计具有迫切需求。此前研究旨在建立机器学习模型关联SAM分子描述符与PSC性能，以加速高效分子筛选。本次更正是因为原始稿件中存在公式排印错误、材料名称书写不当及数据特征处理失误，研究人员通过系统性修正以确保学术记录的准确性，并重现分析流程以验证原有核心结论的稳健性。

为开展研究，研究人员主要采用以下关键技术方法：基于文献挖掘构建SAM分子及其对应PSC性能的数据集队列；利用RDKit及不同位数Morgan指纹（256、512、1024位）进行分子特征表征；构建并对比12种机器学习模型，包括XGBoost、随机森林（Random Forest, RF）及梯度提升决策树（Gradient Boosting Decision Tree, GBDT）；针对数据集中PCBM特征因文献命名差异（PC₆₀BM与PC₆₁BM混用）导致的变量分裂问题进行数据清洗与合并；对所有模型重新执行超参数优化；采用决定系数（R²）、均方根误差（Root Mean Square Error, RMSE）、皮尔逊相关系数（r）及平均绝对误差（Mean Absolute Error, MAE）评估模型性能；运用SHAP（SHapley Additive exPlanations）方法进行特征重要性解释与贡献度分析；基于修正后模型对验证集分子及新设计分子进行PCE预测。

研究结果部分保留如下小标题及结论说明：

Equations 3 and 5 should read

研究人员指出原稿中公式(3)的R²与公式(5)的MAE存在排印错误，并给出了正确数学表达式。虽原稿公式书写有误，但在实际算法计算中使用的均为正确公式，故不影响底层计算结果。

NiO₂ should read NiO_x

研究人员更正材料名称书写，将NiO₂修正为NiO_x，该修正同样属于文本表述更正，实际计算与建模中使用的均为正确的NiO_x材料参数。

Table 1. Performance Metrics of the 12 Models after Re-Optimization

因数据收集中PCBM特征命名不一致导致其被误分为三个独立变量，研究人员合并修正后对所有12个模型重新进行超参数优化。结果显示基于RDKit描述的XGBoost模型仍表现最优，其RMSE为1.649，R²为0.6125，r为0.8594，MAE为1.227；而其他指纹类型及算法组合性能次之。这表明即便在数据修正后，RDKit结合XGBoost的方案在SAM性能预测中依然具有鲁棒性。

Figure 1

研究人员展示最优RDKit与XGBoost模型的SHAP特征重要性排序图（含条形图与蜂群图）。分析表明，排名前十的特征贡献度排序与原结果相比基本未变，说明原数据错误未对特征解释造成实质性偏移，模型决策逻辑保持一致。

Table 2. Results of the Model Validation

研究人员将修正后的模型应用于验证分子队列（包括MPA-MBT-BA、MPA-EBT-BA、MPA-MEBT-BA、BrNH₃-4PACz、o/m/p-PhPACz、TPA2P、DMICPA等），预测PCE与实验值对比显示最小相对误差为4.15%（MPA-MEBT-BA），最大为29.56%（MPA-MBT-BA），其余分子误差分布在3.48%至17.33%之间，验证了修正后模型的预测能力。

Figure 2

在新模型SHAP分析指导下，研究人员对原有三个分子进行修改并重新设计三个新分子，模型预测其效率分别为26.82%、26.21%和27.25%，图示展示了这三者的预测PCE结果，为后续实验合成提供候选方向。

GitHub Repository

研究人员将修正后的新代码与数据发布于指定GitHub仓库（https://github.com/Haifeng-Li-ML/SAM-ML_NEW.git）以供复现。

总结讨论部分，研究人员强调尽管原始论文存在公式排印、材料名书写及特征变量处理的错误，但实际计算均基于正确逻辑执行。数据修正与重新优化后，核心结论未发生改变：基于RDKit的XGBoost模型在SAM性能预测中依然最优，SHAP特征重要性排序保持稳定，模型在验证集上的相对误差处于可接受范围，并能指导新分子设计获得高于26%的预测PCE。此次更正确保了学术数据的严谨性与可重复性，为后续机器学习辅助钙钛矿太阳能电池界面材料设计研究提供了准确的基准。

研究结论部分翻译如下：

研究人员为以下原稿中的排印错误致歉。公式(3)和(5)应读作R² = 1 ? ∑_i=1ⁿ (x_i ? y_i)² / ∑_i=1ⁿ (x_i ? x?)² 以及 MAE = (1/n) ∑_i=1ⁿ |y_i ? x_i|。NiO₂ 应读作 NiO_x。在原论文中，尽管表达式不正确，但在算法计算期间使用的是正确的公式和 NiO_x。在数据收集过程中，研究人员观察到文献中 PCBM 特征命名存在不一致，部分论文称其为 PC₆₀BM，其他则称 PC₆₁BM。这导致该特征被错误地当作三个独立变量处理。数据修正后，对所有 12 个模型重新进行了超参数优化。表 1 呈现了重新优化后 12 个模型的性能指标。结果显示基于 RDKit 的 XGBoost 在所有模型中仍取得最佳性能。图 1 进一步阐明了最优模型的 SHAP 特征重要性排序。显而易见，与原结果相比，排名靠前的特征基本未变。随后研究人员应用该模型预测验证分子，最小相对误差达 4.15%，最大为 29.56%。单个分子的验证结果见表 2。最后，在新模型的 SHAP 分析指导下，研究人员修改了原有的三个分子并重新设计了三个新分子。模型预测的效率分别为 26.82%、26.21% 和 27.25%，这三个新分子的预测 PCE 值见图 2。新代码和数据可在 GitHub 仓库下载。

要不要我帮你把这份更正说明里的关键修正点（公式、材料名、数据变量）整理成一条简洁的修订记录，方便你快速核对？