基于连续谱中准束缚态的室温蓝光激射

《Nano Letters》：Blue Lasing at Room Temperature Based on a Quasi-Bound State in the Continuum

　　

研究人员展示了440–460 nm蓝色光谱范围内的室温激射，其中光学增益由InGaN量子阱（QWs）提供，并与单片式GaN基亚波长光栅（SWG）中承载的连续谱中准束缚态（quasi-bound states in the continuum, quasi-BICs）耦合。置于该结构下方、通过电化学刻蚀获得的低折射率纳米多孔GaN层抑制了光学模与衬底之间的耦合。研究人员通过理论建模设计光栅，并采用电子束光刻（e-beam lithography）和干法刻蚀以亚10 nm精度完成制备。连续谱中准束缚态的存在通过角分辨反射率测量以及偏振涡旋（polarization vortex）的观测得到证实。该结构实现了低阈值（0.16 mJ cm^–2 pulse^–1）、窄光谱线宽（低于0.04 nm）以及强线偏振激射发射。通过调节光栅几何参数，实现了激射波长的高效可调谐性。该工作为紧凑型、可调谐单片式GaN基光子器件开辟了新的机遇。

该论文发表于《Nano Letters》，核心聚焦于连续谱中束缚态（bound state in the continuum, BIC）光子学在GaN基可见光激光器中的应用。BIC是一类处于辐射连续谱中却因对称性保护或拓扑约束而不发生辐射泄漏的特殊光学模式，理论上具有无穷大的品质因子（Q-factor），实际器件中则表现为高但有限的Q值。高Q模式能够显著增强光限域与光-物质相互作用，因此在低阈值激光和高灵敏传感等方向具有重要潜力。已有BIC激光实现方案虽已覆盖多类材料体系和光子结构，但在III族氮化物体系内，受限于折射率反差不足、异质集成失配严重以及对分布式布拉格反射镜（distributed Bragg reflectors, DBRs）的依赖，实现单片式、高性能、可调谐的GaN基BIC激光器仍存在明显挑战。正是在这一背景下，研究人员开展了本项工作，旨在构建一种完全外延、单片集成的GaN基亚波长光栅激光平台，通过引入低折射率纳米多孔GaN层增强垂直光学限域，并结合(In,Ga)N/GaN量子阱实现室温蓝光激射。

研究人员设计并制备了两类结构：其一为无源结构，即GaN亚波长光栅直接位于纳米多孔GaN层之上；其二为有源结构，即在GaN基亚波长光栅与纳米多孔GaN层之间插入(In,Ga)N/GaN量子阱作为增益介质。研究表明，纳米多孔GaN不仅提供了较低折射率包层，而且可在不依赖多层DBR的情况下有效抑制光学模式向GaN衬底泄漏，从而为SWG中的高Q准BIC模式提供有利条件。借助这一结构平台，研究人员在440–460 nm蓝色波段实现了室温、低阈值、强线偏振、极窄线宽的激射输出，并通过改变光栅周期、刻蚀宽度和光栅高度等几何参数实现了激射波长调控。论文的主要结论是：GaN基单片式亚波长光栅结合纳米多孔GaN低折射率层与InGaN量子阱，可稳定支持准BIC并实现高性能室温蓝光激光，这为GaN基紧凑型可调谐光子器件提供了新的实现路线。

本研究的意义主要体现在三个方面。首先，研究摆脱了GaN基BIC激光结构对悬空膜或外加DBR的依赖，提出了一种完全单片化、可通过单次外延体系实现的器件架构。其次，研究在蓝光波段获得了0.04 nm的超窄谱线宽，这在文中被指出是GaN基单模近紫外激光及已报道BIC激光中的纪录低值。再次，研究证明通过几何参数设计即可实现激射波长调谐，而量子阱层的厚度与In组分未来还可进一步扩展调谐自由度，因此在集成可见光光源、片上光子学和可调谐激光器方面具有重要应用潜力。

研究人员采用的主要技术方法可概括如下：首先，利用平面波导纳法（plane-wave admittance method, PWAM）对GaN基亚波长光栅中的模式色散、对称性、光场分布及Q因子进行系统数值设计；其次，通过等离子体辅助分子束外延（plasma-assisted molecular beam epitaxy, PAMBE）生长无源与有源外延结构，并在有源样品中插入两层10.4 nm宽的(In,Ga)N/GaN量子阱；再次，结合电子束光刻、反应离子刻蚀、TMAH侧壁平滑处理以及电化学刻蚀制备纳米多孔GaN与高精度SWG；最后，采用扫描电子显微镜（SEM）、角分辨反射率、偏振分辨反射率、角分辨光致发光（PL）等方法对结构形貌、准BIC存在性及激光行为进行表征。

以下结合论文主体结果进行解读。

研究背景与结构设计
论文首先从BIC光学模式的物理特征切入，指出1维周期性亚波长光栅因设计简单、制备相对直接且具有偏振选择性，是承载BIC的重要平台。然而，SWG的限光能力与其与衬底之间的折射率反差密切相关。若折射率反差不足，模式容易向衬底泄漏；若采用悬空膜或外加低折射率介质，则会增加工艺复杂度并可能损伤器件性能。基于此，研究人员提出以GaN作为光栅材料，并在其下方引入通过电化学刻蚀形成的纳米多孔GaN层，以在保持单片外延结构的前提下提高折射率反差。GaN本身具有宽禁带、高热导率和良好环境稳定性，适合可见光光子学；而多孔GaN折射率可通过孔隙率调节，为III族氮化物体系提供了常规(In,Al,Ga)N合金难以实现的低折射率包层。

Grating parameters ensuring quasi-BIC confinement
围绕光栅参数设计，研究人员采用PWAM对SWG模式进行了系统计算，考察了周期L、光栅高度h、孔隙层厚度h_P、孔隙率F_P和填充因子F等参数对模式形成的影响。研究将模式按对称性和节点数命名，重点识别可能形成对称性保护BIC的反对称模式。计算结果表明，当SWG周期小于纳米多孔层中的亚波长条件λ/n_P时，可形成对称性保护BIC；当周期超过该范围，衍射进入衬底的一阶通道开启，理想BIC可转化为依赖干涉或有限尺寸效应维持的准BIC。研究据此将实际器件中的高Q模式定义为准BIC，并强调有限尺寸、周期误差和材料吸收都会降低Q值。另据计算，纳米多孔GaN层厚度足够大时可支持BIC存在，而准BIC在数百纳米及以上厚度下即可获得较高Q值，为后续器件设计提供了参数依据。

Epitaxial growth and monolithic fabrication of passive and active structures
在外延与加工方面，研究人员采用PAMBE生长样品，以获得高质量界面并实现高浓度n型Si掺杂GaN，这对后续高效孔化至关重要。无源结构包括未掺杂顶层GaN、Si掺杂GaN层及GaN衬底；有源结构则在未掺杂GaN与GaN:Si层之间加入两层(In,Ga)N/GaN量子阱，并将量子阱放置于预期A43准BIC模式的反节点位置，以增强模场与增益介质的空间重叠。器件加工流程包括电子束光刻、反应离子刻蚀形成SWG、TMAH溶液平滑侧壁以及电化学刻蚀形成纳米多孔GaN层。结果显示，研究人员能够在100 × 100 μm²面积上制备具有矩形截面和光滑边壁的高质量GaN基SWG，且几何尺寸控制精度达到亚10 nm水平。

Sidewall smoothening and structural quality improvement
扫描电子显微镜结果显示，TMAH处理可显著改善光栅侧壁质量。基于顶视SEM图像的边缘检测分析表明，侧壁均方根粗糙度参数R_q由(4.76 ± 0.15) nm下降至(3.73 ± 0.12) nm，同时沟槽宽度平均增加(22.5 ± 0.5) nm，而光栅周期保持不变。数值模拟进一步指出，这种侧壁平滑可使相关模式的Q因子提高1.6倍。该结果说明，器件高Q性能不仅依赖理论设计，也强烈受制于纳米加工误差与边界粗糙度控制。

Experimental confirmation of quasi-BIC states in the passive structure
在无源结构中，研究人员利用TE偏振角分辨反射率测量获取模式色散图，并与数值计算结果进行对照。实验中观察到丰富的模式结构，其中具有非单调色散和Fano线型特征的模式被确认属于SWG限域模式。A40模式在零角度即光子面内动量Γ点处消失，这正是BIC或准BIC存在的典型特征；其计算Q值约为2 × 10³，据此被判定为准BIC。此外，偏振分辨反射率进一步观测到与准BIC相关的偏振涡旋，从拓扑特征上支持了准BIC的存在。与此同时，反射谱中具有单调角度依赖的一组弱背景模式则被归因于纳米多孔GaN层中的导波或泄漏模式。该部分结果建立了结构设计、模式识别与实验验证之间的对应关系。

Room-temperature blue lasing from the active quasi-BIC structure
在有源结构中，角分辨光致发光测试显示，阈值以下发射主要由SWG模式主导，而纳米多孔层中的泄漏模式并未明显出现在发射图中。在约445 nm、k = 0附近，研究人员通过数值计算将相关状态识别为A43准BIC模式。由于该模式在法向方向与空气解耦，阈值以下在k = 0处出现发光抑制；而在超过阈值后，发射演变为仅局限于准BIC附近、在角度与光谱上都极为狭窄的亮斑，表现出典型激射特征。通过对?3°至+3°角范围内PL信号积分，研究人员提取了发射强度、峰位与半高全宽（FWHM）随泵浦功率变化的关系。结果表明，激射阈值为0.16 mJ cm^–2 pulse^–1；阈值以上发射强度急剧非线性增加，同时峰位发生蓝移，线宽显著收窄，FWHM达到0.04 nm并受实验分辨率限制。这一结果证明，该结构实现了室温低阈值、高相干蓝光激射。

Polarization selectivity and mode confinement
偏振分析表明，该激射具有很强的TE线偏振特征。阈值以上，TE偏振发射强度约为TM偏振的52倍；阈值以下，这一比值约为4倍。研究人员指出，这种偏振各向异性主要来源于SWG本征的偏振选择性，即沿光栅条纹方向振荡的电场定义了优选TE偏振方向，而激射模式被钉扎在TE偏振的高Q SWG模式上，进一步放大了偏振选择性。与此相应，数值计算的模场分布显示，支持激射的反对称A43模式在GaN条纹内具有很强的光场限域，并与两层InGaN量子阱位置实现良好空间重叠；相比之下，对称S43模式在约440 nm处的光场限域明显较弱，更易向周围泄漏。该比较说明，并非所有邻近波长模式都能同等支持激射，模式对称性与场分布是决定激光性能的关键因素。

Geometrical tunability of lasing wavelength
论文还系统评估了光栅几何参数对激射波长的调控能力。尽管器件制备经历了光刻、刻蚀和平滑等多步工艺，光栅仍可较好保持设计参数。研究人员通过以亚10 nm精度改变SWG周期和沟槽宽度，考察了激射响应，结果显示大多数已制备SWG均可实现激射，且激射波长随光栅周期L变化呈清晰规律。不同刻蚀宽度d = 75、85和95 nm及对应高度h = 225、250和275 nm的结构均表现出可重复的波长调节趋势，表明该平台具备良好的结构可设计性与制造稳定性。此外，不同空间位置测得的发射参数变化不大，说明单个光栅内部发射均匀性较好。温度由300 K降低至8 K仅使阈值降低约1.5倍，提示热激活非辐射过程在该结构中并非主导限制因素。

讨论与总结
总体而言，论文通过理论设计、外延生长、精细纳米加工和多维光谱表征，完整建立了“GaN基SWG—纳米多孔GaN包层—InGaN量子阱增益”这一单片准BIC激光体系。研究解决了GaN基BIC器件中衬底泄漏抑制、增益耦合和单片集成兼容性等关键问题，证明纳米多孔GaN可有效替代传统多层DBR，成为实现高Q限域的重要低折射率支撑层。论文主体讨论的核心并非仅在于实现了室温蓝光激射，更在于给出了一种结构简单、材料兼容、波长可调且偏振可控的GaN基BIC激光新范式。由于该体系基于GaN与(In,Ga)N成熟外延平台，未来在可见光集成光子学、片上激光源和可调谐单色光源方面具有明显扩展空间。

研究结论部分可译为：本工作展示了由GaN基亚波长光栅承载的连续谱中准束缚态在蓝色光谱范围室温激射中的应用。研究人员通过系统理论建模设计了创新性的单片式GaN基亚波长光栅结构。位于SWG下方的低折射率多孔GaN层能够有效抑制光学模式向GaN衬底泄漏，从而替代常用的多层DBR。该激射表现出低阈值（0.16 mJ cm^–2 pulse^–1）、对于GaN基激光结构而言创纪录的窄发射线宽（0.04 nm）以及强线偏振发射。研究进一步证明，通过改变光栅几何参数可以高效调谐激射波长。此外，与既往以GaN层同时作为增益介质的方案不同，采用与准BIC耦合的铟镓氮量子阱预计还可通过In含量或量子阱宽度实现更具优势的发射调控。