基于机器学习的双极差分迁移率粒子谱仪数据反演方法

《Journal of Aerosol Science》：Machine learning-based data inversion method for the bipolar differential mobility particle spectrometer

　　

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  针对双极型SMPS数据反演问题，研究了一种两阶段的机器学习框架。
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  GPR技术无需传统偏置即可准确估算离子迁移率比。
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  一种新的GBDT-MLP混合模型能够有效获取精确的PNSD数据。
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  该框架在模拟数据以及实际大气气溶胶数据上均得到了验证。

引言

差分或扫描迁移率粒子谱仪是一种广泛用于测量颗粒数尺寸分布的仪器（Wang & Flagan, 1990）。它由三个主要部分组成：气溶胶中和器、差分迁移率分析仪以及凝结粒子计数器。中和器通过双极离子使气溶胶的电荷状态保持稳定且可预测（Adachi, & KousakaOkuyama, 1985; Wiedensohler, 1988）。差分迁移率分析仪根据带电颗粒的电气迁移率来筛选颗粒，而凝结粒子计数器则用于测量这些颗粒的浓度（Flagan, 1998; McMurry, 2000）。从谱仪获得的原始颗粒数尺寸分布需要经过反演才能得到包含带电和未带电颗粒的完整分布数据（Hagen & Alofs, 1983）。准确的反演对于获取可靠的气溶胶尺寸分布数据至关重要。

由于气溶胶电荷比例存在不确定性，且这一比例会随实验条件变化，因此反演得到的PNSD数据也会存在较大误差，给反演过程带来了诸多挑战（Chen & Jiang, 2018; Lee et al., 2005）。在双极扩散充电过程中，颗粒会通过与离子碰撞而带上正负电荷。与单极充电相比，双极充电下正负电荷比例的波动通常更小。不过，双极充电的比例仍会受到离子迁移率和质量等属性的影响（Steiner & Reischl, 2012）。由于离子的质量和结构也会影响其迁移率，理论和实验分析表明，颗粒的电荷比例主要由正负离子的迁移率比决定（Chen & Jiang, 2018）。Chen和Jiang（2018）进一步研究了数浓度加权离子迁移率比、双极电荷比例与双极DMPS直接测得的原始PNSD数据之间的定量关系。双极DMPS能够同时测量带正电和负电颗粒的原始PNSD数据，他们提出了一种方法，可根据原始PNSD数据计算正负离子的迁移率比以及电荷比例。基于估算出的离子迁移率比和电荷比例，还可以获得更精确的PNSD数据。后续研究还发现，在典型条件下，正负电荷比例之和基本保持恒定，这一特性可用于提高反演PNSD数据的准确性（Chen, & McMurryJiang, 2018; Li et al., 2022; Wu et al., 2025）。Chen和Jiang的方法还可用于在没有气溶胶中和器的情况下，利用自然空气中的离子测量大气颗粒的PNSD数据（Li et al., 2022）。估算出的离子迁移率比能够反映大气中纳米颗粒与自然空气离子相互作用的日变化规律（Wu et al., 2025）。

为提高计算效率，Chen和Jiang（2018）提出一个判断标准：用于计算离子迁移率比的粒度区间不会受到多重电荷效应的显著影响（影响程度小于10%）。在此前提下，可以忽略多重电荷效应，假设所有颗粒都只带一个电荷，用所选粒度区间的原始颗粒计数来计算离子迁移率比。不过，忽略多重电荷效应往往会低估离子迁移率比，第2.1节将对此进行进一步说明。Chen和Jiang（2018）所采用的数据反演算法源自Hagen和Alofs（1983）提出的方法，该方法将第一类离散弗雷德霍姆积分方程转化为线性方程组来求解。但由于核矩阵本身条件数较高，矩阵求逆时微小的测量噪声都可能被放大，从而导致出现振荡或不合理的解。蒂霍诺夫正则化方法（Petters, 2021）能够有效抑制噪声放大，但必须谨慎选择正则化参数及其确定标准，才能确保算法稳定收敛。Pfeifer等人（2014）提出了一种算法，其在保证一定精度的前提下，能以较低的资源消耗和较高的计算速度处理大气测量数据，而该算法的精度在一定程度上取决于所假设的充电概率。最近，Chen等人（2024）推导出一种解析反卷积公式，用于修正扫描模式SMPS特有的模糊效应，不过这种方法主要是解决模糊失真问题，而非多重电荷反演问题。

机器学习的出现为直接从数据中学习复杂的非线性映射提供了一种新思路，无需依赖复杂的物理模型。机器学习在气溶胶科学技术领域中的应用日益广泛，提升了数据预测的准确性和效率。常见的机器学习方法包括支持向量机、决策树、高斯过程回归、神经网络等。神经网络已被用于预测离子诱发的成核比例（Wang, Zhao, et al., 2025）；决策树方法被用于估算PM_2.5浓度（Zhang et al., 2021）；多层感知器方法则被用于基于屏扩散法反演颗粒活性尺寸分布（Wang, Zhou, et al., 2025）。作为一种发展迅速的数据处理方法，机器学习在解决双极SMPS/DMPS数据对应的PNSD反演问题上的应用目前仍较少。

本研究构建了一种基于机器学习的稳健反演框架，用于双极DMPS数据，旨在提升数浓度加权离子迁移率比估算以及PNSD测量的准确性和效率。在离子迁移率比估算方面，GPR模型通过学习完整的原始PNSD数据分布，消除了传统方法的系统性低估偏差。随后，我们又提出了一种新型的堆叠集成模型，将梯度提升决策树与多层感知器相结合，用于将原始仪器信号反演为PNSD数据。这种基于机器学习的PNSD反演方法无需对条件数可能较高的核矩阵进行显式反演。我们的框架在模拟数据以及实际大气气溶胶数据上都进行了性能测试。

章节要点

研究方法

本研究的主要目标是分别开发两种方法，用于获取离子迁移率比和PNSD数据。对于前者这类回归问题，高斯过程回归展现了更优异的性能；而对于后者，则提出了一种堆叠泛化框架，充分利用梯度提升决策树和多层感知器的优势来完成反演任务。

离子迁移率比估算

我们使用生成的10,000个样本组成的数据集来评估GPR模型在离子迁移率比估算方面的性能。需要说明的是，遵循Chen和Jiang（2018）以及Li等人（2022）的研究思路，本研究中的离子迁移率比应被视为一种数浓度加权的等效参数，而非单纯的迁移率比。因此，GPR模型能够有效输出一个数值，该数值反映了迁移率比以及其他因素的共同影响。

模型在大气PNSD数据中的应用

为评估模型在真实且存在噪声条件下的性能，我们将训练好的GPR模型和GBDT-MLP模型应用于2018年11月至2019年6月期间在清华大学站点（北京）采集的实地数据。在此期间，SMPS在不同类型的中和器条件下运行，包括Kr-85（氪气）中和器、SXR（软X射线）中和器（旧款/新款TSI 3087型号），以及自然空气中的离子，这些不同的实验条件为验证模型的稳定性提供了良好的测试环境。作为参考，另一个测试站点位于西部地区。

结论

本研究展示了机器学习在双极差分迁移率粒子谱仪数据反演领域的应用潜力，所提出的两阶段框架分别采用GPR模型进行离子迁移率比估算，采用GBDT-MLP模型进行PNSD反演。在离子迁移率比估算方面，GPR模型具有明显的优势，它消除了传统方法的系统性低估偏差，能够在实地数据上得到更具物理合理性的估算结果。至于PNSD反演方面，

CRediT作者贡献说明

Xiaotong Chen：撰写——初稿撰写、可视化、验证、软件开发、方法设计、研究实施、正式分析、概念构思。Zheruo Zou：撰写——初稿撰写、可视化、验证、软件开发、方法设计、正式分析。Hao Wang：撰写——审稿与编辑。Jin Wu：撰写——审稿与编辑。Fei Zhou：撰写——审稿与编辑。Jingkun Jiang：撰写——审稿与编辑。Zhenzhong Zhang：撰写——审稿与编辑、项目监督、项目管理、资金筹集

利益冲突声明

作者们声明存在以下可能被视为利益冲突的财务利益/个人关系：Xiaotong Chen、Zheruo Zou、Fei Zhou、Zhenzhong Zhang表示获得了中国国家核工业集团的财政资助；Hao Wang则表示获得了国家自然科学基金的财政支持。其他作者则声明不存在任何已知的可能构成利益冲突的财务利益或个人关系。

致谢

作者们感谢中国国家核工业集团和国家自然科学基金的凌创研究项目所提供的财政支持（项目编号：12505363）。

Xiaotong Chen|Zheruo Zou|Hao Wang|Jin Wu|Fei Zhou|Jingkun Jiang|Zhenzhong Zhang