高温铜氧化物超导体中自旋-轨道耦合的磁输运特征

《Advanced Science》：Magnetotransport Signatures of Spin–Orbit Coupling in High-Temperature Cuprate Superconductors

　　

超导体中的自旋输运提供了一个引人注目的平台，将超导的无耗散特性与自旋电子学的功能前景相结合。在传统超导体中实现自旋极化面临的一个重大挑战源于库珀对的单重态性质，该态不显示净自旋。在超导体中产生自旋极化载流子、准粒子或三重态对，主要通过邻近效应诱导的自旋极化在超导体/铁磁体混合系统中实现。历史上，铜氧化物超导体以强电子关联为特征，但自旋-轨道耦合可忽略不计。在本研究中，研究人员在原型高温铜氧化物超导体YBa₂Cu₃O_7-x的超导相变附近观察到大幅的面内角度依赖磁电阻和显著的平面霍尔效应，且未使用邻近铁磁体。这些效应在中心对称铜氧化物中不常见，可能源于自旋极化准粒子输运，该输运可能由强自旋-轨道耦合介导。通过系统调节磁场强度、方向、温度和掺杂，研究人员识别出与自旋-轨道驱动现象一致的输运特征。研究结果提示铜氧化物中存在先前被低估的自旋-轨道景观，这可能为探索高温超导体中的自旋电子学功能提供基础。

**论文解读：高温铜氧化物超导体中自旋-轨道耦合的磁输运特征**

**研究背景与问题**
高温铜氧化物超导体传统上被视为强电子关联主导的系统，其中自旋-轨道耦合（SOC）被认为极弱甚至可忽略。然而，自旋输运在超导体中提供了一个独特平台，可将超导的无耗散特性与自旋电子学的功能优势结合。在传统超导体中，实现自旋极化的主要障碍在于库珀对的单重态性质（净自旋为零）。此前，自旋极化载流子、准粒子或三重态对的产生主要依赖超导体/铁磁体混合系统中的邻近效应诱导自旋极化。尽管近年来对铋基铜氧化物的自旋分辨角分辨光电子能谱（SARPES）研究揭示了出乎意料的准粒子自旋织构，包括高达40%的自旋极化、自旋-动量锁定等，表明SOC可能在这些材料中存在，但直接反映SOC效应的输运测量一直缺失。因此，亟需通过电输运手段探究铜氧化物超导体中SOC的存在及其对自旋极化准粒子输运的影响，特别是在超导相变附近可能出现的异常磁输运现象。

**研究目的**
本研究旨在通过系统测量典型高温铜氧化物超导体YBa₂Cu₃O_7-x（YBCO）薄膜在超导相变附近的磁输运响应，揭示与自旋-轨道耦合相关的异常输运特征，并探讨其潜在机制。研究还试图通过调节磁场、温度、掺杂等参数，论证这些现象与自旋极化准粒子输运的关联，为理解铜氧化物中SOC的作用及开发基于高温超导体的自旋电子学器件提供实验基础。该论文发表在《Advanced Science》。

**主要技术方法**
研究人员采用脉冲激光沉积法在单晶基片（LAO、STO、LSAT）上外延生长YBCO薄膜，厚度分别为50、20、15 nm，并通过后氮气退火制备欠掺杂样品（50 nm，p = 1.5 × 10²¹ cm^?3）。通过标准光刻和湿法刻蚀制备四端霍尔器件，使用物理性质测量系统（PPMS，Quantum Design）配备样品旋转器，在10 K至100 K温度范围、0–8 T磁场下，测量面内和面外角度依赖的纵向磁电阻（R_xx）和横向霍尔电阻（Rxy），包括线性与非线性输运响应。载流子密度由正常态霍尔系数线性斜率计算得出。

**研究结果**

**2. 样品描述与平面霍尔效应测量**
研究人员在YBCO薄膜（50 nm厚，最优掺杂，T_c = 89 K）的超导转变起始温度（88 K）处，通过面内旋转8 T磁场，观察到异常大的面内角度依赖磁电阻（ADMR），超过1000%，以及显著的平面霍尔效应（PHE）电阻，接近1 Ω。两者分别遵循cos(2θ)和sin(θ)cos(θ)的对称性，与铁磁材料中的各向异性磁电阻（AMR）和PHE特征一致，但YBCO中无铁磁序。PHE信号仅在超导转变窗口（85–90 K）出现，在正常态（100 K）和完全超导态（<80 K）消失，峰值出现在转变结束处。PHE幅度随磁场单调增加，呈非线性饱和行为，可用自旋极化准粒子密度模型拟合，表明该效应为场驱动而非磁序驱动。

**3. 磁电阻与反常霍尔效应**
通过旋转磁场至三个平面（xy、xz、yz），研究人员发现面外磁场分量会抑制低阻态，而严格面内磁场是产生大PHE的关键。通过改变薄膜厚度（15、20、50 nm）和氧含量（欠掺杂p = 1.5 × 10²¹ cm^?3），研究了载流子掺杂对PHE的影响。所有样品中PHE都在T_c附近最强，并随掺杂降低而展宽。在温度-掺杂相图中，PHE区域与超导（SC）和电荷密度波（CDW）共存区域重叠。面外磁场下的反常霍尔效应（AHE）也呈现非线性，在T_c附近出现霍尔电阻符号反转和凹陷，且与PHE的温度演变趋势相似，暗示两者可能共享准粒子介导的起源。

**4. 自旋-轨道耦合的特征**
**4.1 协同准粒子驱动输运机制**
PHE和ADMR仅出现在超导转变附近，由外加磁场诱导，且其角度依赖不依赖于晶轴方向，排除了静态磁序或晶格对称性破缺（如电子向列性）的驱动。研究人员提出一个协同机制：首先，超导态中塞曼分裂导致态密度的自旋依赖粒子-空穴不对称，产生自旋极化准粒子；其次，准粒子复合寿命在T_c附近出现局域最大值，增强准粒子相干输运；最后，铜氧化物中由于局域反演对称性破缺（源于CuO₂面层内畸变、Jahn-Teller效应等）产生的Rashba型SOC，使准粒子自旋-动量锁定。SOC强度估计与层间跳跃能（~20 meV）相当，且与超导能隙同量级。铜氧化物固有的纳米尺度不均匀性（如CDW畴、晶格畸变）提供了局域反演对称性破缺的环境，使SOC效应在整体中心对称结构下仍可表现。

**4.2 非线性磁输运**
研究人员测量了二阶非线性横向（R_xy^2ω）和纵向（Rxx^2ω）磁电阻，发现其角度依赖分别遵循cos(θ)和sin(θ)周期为2π，与拓扑绝缘体中的非线性输运类似。在最优掺杂样品中，非线性信号在T_c附近出现，随磁场先增后减，并在冷却过程中出现符号反转；在欠掺杂样品中，信号更强、符号保持且持续到更高磁场。这种掺杂依赖性表明，CDW相关性增强时SOC介导的输运效率提高，且符号反转可归因于不同准粒子群（具有不同自旋手性）的竞争。非线性响应被解释为自旋极化准粒子与Rashba型SOC产生的面内有效场相互作用导致的散射不对称，从而产生单向磁电阻。

**总结与讨论**
本研究通过系统测量YBCO薄膜在超导转变附近的线性与非线性磁输运，发现了与自旋极化准粒子输运一致的大幅面内ADMR和PHE，以及非线性输运特征，这些现象在传统铜氧化物框架下难以解释，但可归因于Rashba型SOC对自旋极化准粒子动力学的影响。研究结果挑战了铜氧化物中SOC可忽略的常规观点，提示铜氧化物中存在先前被低估的自旋-轨道景观。讨论部分强调，这些发现需要进一步实验和理论工作来确认SOC的显著性及其微观机制，同时指出SOC与强关联、超导的相互作用是未来凝聚态物理的重要方向。此外，这些现象为在液氮温度下实现自旋电子学功能提供了可能性，但实际应用需厘清内在电子机制与制备相关效应（如无序、应变、氧含量变化）的贡献，并严格控制材料与界面质量。

**结论翻译**
高温铜氧化物超导体传统上被视为由强电子关联主导且SOC相对较弱的系统。然而，近期关于铋基铜氧化物中自旋-动量锁定的报道提示，这些材料中的自旋景观可能比先前假设的更为复杂。尽管取得了这些进展，但铜氧化物中SOC的微观起源、内在特征及更广泛影响仍不完全清楚。在本研究中，研究人员在YBCO超导转变附近进行的磁电阻和霍尔效应测量，与自旋依赖输运现象的存在一致。这些观察可能反映了Rashba型SOC对自旋极化准粒子动力学的影响。虽然这一解释挑战了铜氧化物中SOC作用可忽略的传统观点，但研究人员强调，需进一步研究以确定其重要性及潜在机制。SOC、强关联与超导之间的相互作用代表了凝聚态物理未来研究的一个有前景的方向。持续发展探测这些相互作用的实验技术，可能为高温超导体的电子结构和输运性质提供更深入的理解。特别地，理解晶格对称性和掺杂如何调节这些效应，可能有助于构建更全面的铜氧化物相图。除基础兴趣外，高温超导体中自旋-轨道驱动效应的可能性为在液氮温度下运行的自旋电子学应用提出了诱人的前景。然而，实现此类应用将取决于对相关机制及其在不同材料系统中可重复性的更清晰理解。