反铁磁MnTe2中磁振子能带的格子状自旋分裂与手性

《Advanced Science》：Plaid-Like Spin Splitting and Chirality of Magnon Bands in Antiferromagnetic MnTe2

　　

变磁体（Altermagnets）构成了一类新兴的磁性材料，它们结合了补偿反铁磁序与由晶体对称性产生的自旋分裂激发。尽管理论上引起了广泛兴趣，但其实验鉴定仍然具有挑战性。在此，研究人员展示了螺旋度和角度分辨的拉曼散射测量揭示了磁振子的降低旋转对称性以及左、右圆偏振通道之间的显著不平衡，表明动量依赖的磁振子手性。第一性原理DFT+U计算结合线性自旋波理论揭示了动量空间中的特征格子状自旋分裂结构。由此产生的磁振子自旋织构由MnTe₂的非传统子晶格对称性决定，并紧密模拟了变磁电子能带的自旋织构。研究人员的这项工作提供了这种非共面反铁磁体特有的手性自旋波激发的证据。

**论文解读：反铁磁MnTe₂中磁振子能带的格子状自旋分裂与手性**

**研究背景与问题**

传统磁性材料分为铁磁体和反铁磁体两大类。近年来，变磁体（Altermagnets）作为第三类磁性材料被提出，其兼具补偿的共线反铁磁序与由晶格对称性（而非自旋-轨道耦合）导致的自旋分裂能带结构。这种独特的性质使其在自旋电子学中具有巨大潜力，例如可产生反常霍尔效应、自旋霍尔效应及非互易自旋输运。然而，变磁体的实验鉴定仍面临挑战，尤其是在非共线磁性体系中。先前的研究已在六方MnTe变磁体中通过非弹性中子散射和角分辨光电子能谱观测到自旋分裂，但在其他结构原型（如非共线系统）中的实验证据仍十分匮乏。Pyrite型结构的MnTe₂被认为是可能的非共线变磁体候选材料，但其是否具有可检测的手性磁激发（如手性磁振子）尚不明确。研究人员通过结合螺旋度和角度分辨拉曼光谱与第一性原理计算，旨在揭示MnTe₂中磁振子的手性特征及其变磁本质。

**研究内容与结论**

研究人员对Pyrite型反铁磁半导体MnTe₂（能隙约0.4 eV，奈尔温度T_N约87 K）进行了系统研究。实验上，利用圆偏振和角度分辨拉曼散射，在低温（10 K）下观测到低能磁振子分支（约2.5 meV）表现出显著的圆二色性（Raman Circular Dichroism, RCD）和反常的Stokes/anti-Stokes强度不对称，且该不对称在Stokes和anti-Stokes侧符号反转，证明了具有确定手性的磁振子存在。同时，角度分辨拉曼实验显示磁振子模式呈现降低的旋转对称性（从四重对称降为两重对称），与变磁序的d波对称性一致。理论上，通过DFT+U计算和线性自旋波理论，构建了有效自旋哈密顿量，并预测了磁振子能带在动量空间中呈现格子状（Plaid-like）自旋分裂结构，其自旋织构受复合自旋-晶格操作（旋转和平移）的对称性保护，与电子能带中的变磁分裂类似。该研究发表在《Advanced Science》。此项工作的重要意义在于：首次通过光学方法在非共线反铁磁体MnTe₂中证实了变磁导致的磁振子手性，为利用低成本、表格级拉曼光谱技术分类变磁体提供了新途径，并推动了手性磁振子与方向性自旋输运在变磁自旋电子学中的发展。

**主要技术方法**

1. **化学气相输运法（CVT）**：以碘为输运剂，在双温区水平炉中生长高质量MnTe₂单晶（源区600°C，汇区540°C）。
2. **螺旋度和角度分辨拉曼光谱**：使用515 nm连续波激光器，通过超消色差波片控制圆偏振，结合体积布拉格光栅实现低能（<6 cm^-1）截止，在He流低温恒温器（10-305 K）中进行测量，分析Stokes/anti-Stokes强度和极化角度依赖。
3. **第一性原理DFT+U计算**：采用VASP和OpenMX软件包，利用投影缀加波（PAW）和局域赝原子轨道基组，使用GGA-PBE交换关联泛函和Dudarev形式U（Mn-3d电子U=4.0 eV）进行结构优化和电子结构计算。
4. **磁力线性响应理论**：基于Jx程序计算磁交换参数（包括各向同性交换J、Dzyaloshinskii-Moriya相互作用D和对称各向异性交换Γ），并利用Holstein-Primakoff变换和Colpa方法对角化二次型磁振子哈密顿量，得到磁振子色散和自旋织构。

**研究结果**

**2.1 拉曼散射**
研究人员通过圆偏振拉曼光谱发现，在低温下（10 K）磁振子模式（2.5 meV和3.6 meV）出现，其中2.5 meV分支在σ⁺和σ^-通道间存在显著强度差异，且该差异在Stokes和anti-Stokes侧符号反转，表明存在手性磁振子。温度依赖实验显示，该反常仅在T < T_N时出现，随温度升高减弱，确认其与磁有序相关。角度分辨拉曼数据表明，3.6 meV磁振子呈现两重对称性（从四重对称降低），2.5 meV磁振子则表现为四重与两重对称的叠加，且其anti-Stokes侧极化图案相对于Stokes侧旋转了90°，对应于变磁序的d波对称性。

**2.2 DFT计算**
DFT计算提取了磁交换参数：最近邻反铁磁交换J₁ = 0.675 meV和次近邻铁磁交换J₂ = -0.029 meV，以及DM相互作用D₁ = 0.058 meV。线性自旋波理论计算得到Γ点处磁振子能量：低能分支约2.5 meV，三个高能分支约3.6 meV，与实验吻合。计算的磁振子自旋织构显示，在动量空间（如k_x-k_y平面）中，磁振子能带呈现格子状自旋分裂，其自旋极化分量满足对称性条件：S_z在k_x→-k_x下为偶函数，而在k_y→-k_y下为奇函数（或其他平面类似组合），这与电子能带变磁分裂的对称性一致，证明了磁振子变磁本质。

**总结与结论**

讨论部分指出，实验观测到的圆二色性和Stokes/anti-Stokes不对称性直接源于变磁体中时间反演对称性破缺与复合空间-时间对称性操作。低能磁振子分支的手性异常强于高能分支，可能与拉曼散射截面和顶点结构有关，而非仅仅磁振子自旋极化大小。角度分辨数据揭示的降低旋转对称性证实了动量空间对称性破缺。DFT+U计算揭示的格子状自旋分裂织构是电子能带变磁分裂的玻色子对应物，由复合自旋-晶格操作（旋转和分数平移）强制执行，而非自旋-轨道耦合。研究结论翻译如下：
总之，研究人员的这项工作将Pyrite结构MnTe₂确定为非共线变磁体的典型实现，其中复杂磁子晶格与晶体对称性的相互作用产生了非传统自旋波激发。通过螺旋度和角度分辨拉曼光谱，研究人员在低能磁振子分支中观察到确定的圆二色性和显著的Stokes/anti-Stokes强度不平衡，表明存在具有确定手性的磁激发。这些实验发现得到了DFT+U和线性自旋波理论计算的支持，这些计算揭示了磁振子能带中特征的格子状自旋分裂织构。这项工作为探索高对称性补偿非共面磁体中手性准粒子和非互易输运的新物理提供了稳健的实验框架。