《Marine Pollution Bulletin》：Drivers, latent signatures and parsimonious screening of organophosphate triester mixtures in silver pomfret from Vietnamese coastal waters (2021?2023)
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•Gamma GLM模型识别出了影响三氧磷酯类物质总体负荷的调整后驱动因素。•非负矩阵分解方法得出了三种可解释的三氧磷酯类物质混合特征。•以TEHP为主的污染物分布呈现明显的北方富集特征。•弹性网络方法与岭回归在AUC值上相近，且能稳定识别TEHP标志物。•敏感性分析结果支持采用
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Gamma GLM模型识别出了影响三氧磷酯类物质总体负荷的调整后驱动因素。
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非负矩阵分解方法得出了三种可解释的三氧磷酯类物质混合特征。
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以TEHP为主的污染物分布呈现明显的北方富集特征。
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弹性网络方法与岭回归在AUC值上相近，且能稳定识别TEHP标志物。
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敏感性分析结果支持采用谨慎的分层监测策略。
引言
有机磷酸酯三酯类物质被广泛用作阻燃剂和增塑剂，其在产品使用、自然风化及处理过程中持续释放，使得这类物质成为沿海环境中的普遍污染物（Aminot等人，2023；Ye等人，2023）。它们已在多种海洋环境中被检测到，包括海水、海表微层、沉积物以及沿海生物体内，其分布受河流输入、大气沉降、城市化区域径流、近海水动力作用以及沉积物与水体之间的物质交换等多种途径的共同影响（Dou等人，2022；Mi等人，2023；Sühring等人，2021；Trilla-Prieto等人，2024）。近期在河口-近海梯度区域开展的研究进一步表明，沿海海域不仅可作为污染物的接收地，还能作为连接陆地输入、海洋传输以及潜在远海扩散的活跃物质再分配界面（Xie等人，2024；Zhang等人，2025）。这些特性使得三氧磷酯类物质在沿海监测工作中具有重要意义，尤其是在那些存在多种复合型污染源的快速发展的热带沿海地区。
海洋食物网尤其值得关注，因为鱼类会在不同时间和空间范围内积累各类污染物，且鱼类是人们食用海鲜的直接来源。先前的研究表明，海洋鱼类体内三氧磷酯类物质的积累情况会因组织类型、物种差异、栖息环境、摄食习性以及营养级不同而有所区别，而仅依靠脂肪含量等整体生化指标无法完全解释观察到的现象（Bekele等人，2021；Huang等人，2023；Su等人，2025；Zhang等人，2024）。生物转化和排泄作用也会影响鱼类体内的污染物负荷，因此，同时考虑母体三氧磷酯类物质及其代谢产物——有机磷酸酯二酯类物质，对于准确反映鱼类的体内暴露状况及转化过程而言愈发重要（Li等人，2020；Liang等人，2024；Tran-Lam等人，2024a）。银鲈是一种具有商业价值的沿海鱼类，同时也是用于海鲜生物监测的理想指示物种，因其可食用的肌肉组织能够反映其与人类饮食摄入相关的近海暴露情况（Bekele等人，2021；Tran-Lam等人，2024b）。
尽管关于沿海环境及海洋鱼类中有机磷酸酯类物质的研究日益增多，但目前的常规生物监测工作仍主要以浓度检测为核心（Bekele等人，2021；Su等人，2025）。许多研究仅报告了这类物质的检出情况、时空分布特征、不同组织间的含量差异、营养级分布规律或初步的暴露/风险估算值，但很少有研究将这些数据转化为实际的监测决策依据。目前存在三个尤为突出的实际问题：首先，独立驱动因子的量化工作十分有限，即使在考虑了鱼类的体型和脂肪含量等相关变量之后，区域、年份和季节等因素的影响仍很少被单独评估，而这些因素实际上可能会干扰不同组别之间的比较结果；其次，对污染物混合状态的描述往往较为简单，或是仅针对单个组分进行分析，那些存在关联性的分析物很少被整合为可解释的混合状态特征，从而难以在不同监测阶段进行追踪；第三，分析物筛选方案很少经过明确的对比验证。在资源有限的监测项目中，需要确定是否可以通过减少检测指标的数量，在保持对关键污染物进行定期确认检测的同时，依然能够实现有效的样本分类筛选（Escher等人，2018；Tang等人，2013；Zweigle等人，2025）。
越南的沿海地区正处于快速发展阶段，且面临多种复合型污染源的输入，形成了复杂的污染物暴露环境，这类情况在热带沿海地区具有较高的代表性，因此越南是一个研究上述问题的理想案例（Tran-Lam等人，2024c；Tran-Lam等人，2023）。此前已有研究报道了2021年至2023年间越南沿海地区银鲈体内三氧磷酯类物质及部分有机磷酸酯二酯类物质代谢产物的检出情况、时空分布特征以及初步的暴露风险水平（Tran-Lam等人，2024a，Tran-Lam等人，2024b）。然而，这些浓度检测数据此前并未被用于构建基于调整后的效应估计值、潜在混合特征以及简化版分析物筛选方案的、以决策为导向的监测框架。
为弥补现有的监测不足，本研究对先前已发表的银鲈数据集进行了重新分析，作为一项以决策为导向的二次分析工作。首要目标是利用乘法效应模型，综合考虑鱼体的体型和脂肪含量，量化影响三氧磷酯类物质总体负荷的地域、年度和季节层面的调整后驱动因素。第二个目标是运用非负矩阵因子分解方法，得出可解释的潜在三氧磷酯类物质混合特征，并分析这些特征在不同监测组别中的富集程度。第三个目标是通过比较稀疏弹性网络分类器与岭回归方法在区分北方与非北方区域时的表现，同时结合敏感性分析，评估未检测到目标物时的处理方式、是否将有机磷酸酯二酯类物质纳入检测范围、嵌套阈值设置方法以及时间分层验证策略，从而判断简化监测方案的有效性。
因此，本研究的创新点在于其分析方法和监测策略的创新，而非依赖于新的化学检测数据。具体而言，它将原本仅用于描述性研究的生物监测数据转化为实用的监测指标：包括带有不确定性范围的经协变量调整后的驱动因素、可追踪的混合状态特征，以及用于优先选择样本或监测组别进行进一步确认检测的简化分类方案。该监测框架旨在补充而非替代全面的化学监测工作，其输出结果应被视为监测工具，而在缺乏外部污染源分布信息或其他辅助污染源指示物的情况下，不能作为确定污染源的具体来源的依据。
章节节选
研究设计与样本
本研究使用了Tran-Lam等人（2024b）公布的银鲈数据集，该数据集包含2021年至2023年间从越南北部、中部和南部三个沿海地区采集的172份样本。为考虑空间和时间上的差异，采样工作在春季和秋季两个季节进行。研究还记录了每条鱼的各项生物测量数据，如体长和体重，这些数据既用于描述所研究鱼群的特征，也作为后续模型分析中的协变量。
样本特征与协变量
共对172份样本进行了分析，这些样本按地域-年份-季节分为不同组别（北部：n=57；中部：n=57；南部：n=58；各组样本数量在6到13份之间）。不同组别之间的鱼体尺寸存在明显差异：体长的中位数在157.0毫米到280.0毫米之间，体重的中位数则在342.7克到677.6克之间。不同组别之间的脂肪含量也存在差异（中位数在8.8%到12.5%之间）。在不同地域-年份-季节组合下的样本特征也存在差异，尤其是鱼体尺寸和脂肪含量方面（
讨论
如今，三氧磷酯类物质在多种海洋环境中都被广泛检测到，这与其作为阻燃剂和增塑剂的广泛应用，以及通过多种扩散途径（如城市表面和土壤的径流、大气沉降等）进入海洋环境有关，而在很多情况下，并不存在单一的、占主导地位的污染源（Ai等人，2024；Rodgers等人，2018；Sühring等人，2021）。基于这一背景，本研究的设计目的就是要在现有研究基础上进一步深入分析
结论
本研究通过将协变量调整后的推断方法、混合状态简化技术以及以监测为导向的简化策略整合到一个统一的决策分析工具包中，推动了银鲈体内三氧磷酯类物质生物监测技术的发展。在采用对数链接函数的协变量调整后的Gamma GLM模型中，即便考虑了鱼体体型[体长对数值]和脂肪含量因素，时空结构依然存在：中部和南部的三氧磷酯类物质总体负荷低于北部，2023年的负荷水平高于2021年，且秋季的负荷水平较低
CRediT作者贡献说明
Thanh-Thien Tran-Lam：负责原文撰写——初稿编写、可视化分析、方法设计、正式数据分析、研究概念构思。Tue Tri Nguyen：负责原文撰写——初稿编写、结果验证。Phuong Thi Pham：负责原文撰写——初稿编写、结果验证。Mai Thi Pham：负责原文撰写——初稿编写、数据整理工作。Yen Hai Dao：负责原文撰写——初稿编写、研究指导工作。
资金支持
Tran-Lam等人（2024b）中所报告的采样工作及浓度检测工作得到了越南科学技术研究院的支持（项目编号：TD?TB0.05/21-23）。这项研究是在越南科学技术研究院化学研究所的机构资源支持下完成的。
利益冲突声明
作者声明，他们不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益关系或个人关系。
致谢
作者感谢越南科学技术研究院GUST-化学研究所联合培训与研究实验室提供的分析测试设施支持。这项研究是Thanh-Thien Tran-Lam在成功完成题为“开发一种分析方法并初步评估越南各种海洋鱼类体内有机磷酸酯类物质的健康风险”的博士学位论文之后的进一步研究工作
Thanh-Thien Tran-Lam|Tue Tri Nguyen|Phuong Thi Pham|Mai Thi Pham|Yen Hai Dao
