《Materials Today Chemistry》：Memristors based on azatriphenylene and its derivatives modified by metal coordination for neuromorphic computing
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•具有不同取代基的AT衍生物表现出不同的易失性RS特性。•BTFMAT具有较高的开/关比以及突触可塑性。•基于BTFMAT的神经网络在数字识别任务中的准确率可达93.6%。•铜层可通过Cu2+配位实现从易失性到非易失性的RS状态转换。引言忆阻器因其电阻状态可电调以及具备内在记忆效
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具有不同取代基的AT衍生物表现出不同的易失性RS特性。
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BTFMAT具有较高的开/关比以及突触可塑性。
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基于BTFMAT的神经网络在数字识别任务中的准确率可达93.6%。
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铜层可通过Cu2+配位实现从易失性到非易失性的RS状态转换。
引言
忆阻器因其电阻状态可电调以及具备内在记忆效应，展现出在高密度、低功耗计算以及类脑神经形态计算应用中的巨大潜力[[1], [2], [3]] [[4], [5], [6], [7]]。在忆阻器件领域，有机材料因其溶液加工性强、机械柔韧性优异、可通过分子设计调节电学性质以及潜在的生物相容性等优势而备受关注[[8], [9], [10]]。其中，有机小分子半导体因其简单的制备工艺、合理的分子结构[11,12]，以及可通过化学修饰精确调控传输特性，而被用作电阻切换层[13,14]。
噁三联苯（AT）及其衍生物由于具有刚性的平面结构以及较强的π-π堆叠作用，因而具备更高的电荷传输效率[15]。因此，人们致力于研究含AT材料的电荷传输特性[16]，并发现其在有机发光二极管[18,19]、有机电池的阳极/阴极以及传感器技术[20,21]等光电器件领域具有广阔的应用前景。此外，AT及其衍生物的结构可调性也为其在忆阻器中的应用提供了可能。然而，目前仍缺乏从分子结构变化到忆阻器结构调整对开关电压、开/关比、耐久性、保持性能及均匀性等忆阻特性的系统研究。另外，金属配位策略在无机系统中已被广泛用于调控导电性和切换机制[22,23]，这一方法在有机小分子忆阻器中也有望发挥重要作用[24,25]。
最近，我们的研究团队利用2-碘联苯、4,4′-二甲氧基-2-碘联苯、4,4′-二甲基-2-碘联苯、4,4′-二氯-2-碘联苯以及4,4′-双(三氟甲基)-2-碘联苯与3-氯吡啶-4-羧酸反应，合成了如图1a所示的AT及其系列衍生物[26]。这为我们提供了研究具有不同取代基作为电子给体/受体的AT及其衍生物的RS特性及其背后物理机制的机会，同时也可探索金属离子掺杂策略以获得稳定的RS性能。基于这些有机小分子，我们构建了如图1b所示的垂直结构的两端式忆阻器。此外，我们还通过插入铜电极作为中间层，研究了金属离子与有机材料的配位作用。这样一来，我们就能系统地探究分子结构、器件结构与忆阻特性之间的关系。在有机小分子体系中实现金属配位，为优化忆阻器性能提供了一种可行且有效的方法。这些研究成果为合理设计高性能、可溶液加工的有机小分子，用于合成突触忆阻器及未来的神经形态计算器件，提供了重要指导。
章节摘要
结果与讨论
AT核心结构经过甲氧基、甲基、氯基和三氟甲基的修饰后，生成了DMOAT、DMAT、DCAT和BTFMAT四种不同的衍生物。所有有机化合物的详细合成步骤见补充信息。通过13C核磁共振（13C NMR）（图S1）和1H核磁共振（1H NMR）（图S2）光谱验证，这五种化合物均成功合成。随后，我们对这些合成
结论
本研究系统地研究了五种AT衍生物的RS特性。实验结果表明，具有强吸电子作用的三氟甲基的BTFMAT表现出典型的易失性RS特性，且具有较高的开/关比与突触可塑性。基于BTFMAT的器件能够模拟生物体的学习-遗忘过程以及长时增强/抑制功能，并可用来进行图像识别模拟，其准确率达93.6%。
实验部分
这五种化合物粉末的详细合成步骤见补充信息。每种合成后的材料（15毫克）都被溶解在N,N-二甲基甲酰胺中并搅拌均匀。所得溶液先以500转/分钟的低速旋转涂布5秒，然后再以4000转/分钟的高速旋转涂布20秒。在我们的实验中，为获得均匀的薄膜，DMF中的溶液浓度设定为15毫克/毫升。我们准备了BTFMAT溶液
CRediT作者贡献说明
余欣李：概念构思、数据整理、正式分析、可视化处理、初稿撰写。杨兰：概念构思、正式分析。张迪迪：正式分析、可视化处理。高庆莲：正式分析、可视化处理。涂秀山：数据整理、正式分析。李梅：数据整理、正式分析。何艳艳：可视化处理。周兆荣：资金获取、项目监督、论文审阅与编辑。石英波：资金获取、项目监督、论文审阅与编辑。
利益冲突声明
作者声明不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益关系或个人关系。
致谢
本研究得到了中国国家自然科学基金（编号：62474118和52233014）的资助。同时，该研究也得到了四川师范大学化学与材料科学学院研究生创新基金的支持。
余欣李|杨兰|张迪迪|高庆莲|涂秀山|李梅|何艳艳|周兆荣|石英波|解文静
