激光诱导的光热自组装技术用于高分辨率显微镜观察同心环结构

《Optics and Lasers in Engineering》：Laser-induced photothermal self-assembly of concentric-ring structures for high-resolution microscopy

　　

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  激光诱导的光热自组装技术可快速制备微结构。
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  气泡驱动的对流作用可实现纳米粒子的可控传输与组装。
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  光场分布决定了同心环的形成（R = 0.9985）。
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  这类微结构能提升成像质量，改善信噪比。

引言

微/纳米结构器件在光学及生物医学技术领域具有广阔的应用前景[1]、[2]、[3]、[4]、[5]，尤其在显微镜成像[6]、[7]、传感[8]、[9]以及药物输送[10]、[11]领域应用广泛。随着人们对更低制造成本[12]、更精准的光场控制[13]以及更高成像性能的不断需求，微/纳米制造技术面临着越来越多的挑战。近年来，诸如纳米光刻[14]、[15]、[16]、3D打印[17]、[18]、[19]以及电子束光刻[20]、[21]、[22]等先进制造方法，显著提升了微/纳米结构的设计灵活性与制造精度，从而推动了高性能光学器件的发展[23]、[24]。然而，这些方法往往需要昂贵的设备以及复杂的流程，比如掩模制作和牺牲层处理，且生产效率相对较低。这些限制使得微/纳米结构器件难以实现大规模生产并在实际场景中得到广泛应用。

由于其低成本、高效率以及操作简便的特点，自组装技术已成为微/纳米结构制造的一种极具吸引力的替代方案[25]、[26]、[27]。近年来，该技术被广泛应用于传感器制造、光电器件、纳米材料合成以及药物输送系统等领域。例如，Dong等人[28]开发了一种与微制造技术兼容的光控机械自组装方法，可用于实现可编程且符合工业标准的微/纳米表面图案化。Li等人[29]则提出了一种基于溶剂的自组装策略，用于合成超亮的多色石墨烯量子点。Chen等人[30]引入了一种局部激光刻写技术，通过自组装将二维薄膜转化为三维微结构。这些方法利用纳米粒子之间的内在相互作用，无需高度精确的外部操控即可使结构自发形成，为传统制造技术提供了一种有效的替代方案。在此基础上，人们又开发出了多种场辅助组装策略，以进一步提升微/纳米粒子组装的效率、定向性以及结构可控性，包括光热捕获、气泡辅助组装以及光场诱导的粒子沉积。在这些策略中，光热捕获主要用于局域捕获粒子，但其有效作用范围有限[31]、[32]、[33]；气泡辅助组装虽能加快粒子的传输与富集速度，但通常难以直接确定最终的有序结构[34]；而光场诱导沉积虽能提供空间结构约束，但其粒子传输效率相对较低[35]。总体而言，现有的场辅助组装方法在同时实现高效粒子传输与精确结构控制方面仍存在一定困难。

本研究以MoS₂纳米粒子-乙醇体系作为典型的光热材料体系，展示了一种基于光热驱动的快速自组装策略，用于构建有序的同心环微结构。这种有序同心环结构的形成并非由随机沉积或气泡辅助富集所致，而是源于一种分层组装机制——即光热-气泡介导的长距离粒子传输与菲涅尔场调控的局部沉积相互结合。值得注意的是，这一组装过程无需额外的表面活性剂、盐离子调节或辅助吸收层，因此在本研究中被称为“无添加剂”组装。为验证这一机制，研究人员进一步分析了组装结构与入射光场之间的空间对应关系。组装形成的环半径与衍射暗纹半径之间的皮尔逊相关系数为0.9985，表明纳米粒子的局部沉积位置与入射的菲涅尔衍射场之间存在显著关联。此外，为评估这些组装结构的实际应用价值，研究人员将其集成到自行设计的显微镜成像系统中，以聚苯乙烯荧光微球和293T细胞作为代表性样本进行了荧光成像实验。与随机组成的MoS₂聚集体相比，有序的同心环结构能更有效地提升荧光信号强度和图像的信噪比，显示出其在荧光显微镜应用中的潜力。

章节节选

实验方法

为实现对纳米粒子的精准操控并实时监测自组装过程，我们设计并构建了一套光热驱动的纳米粒子自组装成像系统，如图1(a)所示。该系统能够动态观察纳米粒子在自组装过程中的行为，并提供高分辨率的光学成像功能。所使用的激光器为波长为532纳米的单横模（TEM₀₀）连续波固态激光器（ML-III-532，来自长春新产业光电科技有限公司）。

结果与讨论

凭借其较高的光热转换效率、可调控的纳米结构形态以及出色的化学稳定性，MoS₂已成为用于光热驱动微/纳米结构器件自组装的理想材料。基于我们之前的实验方案，采用简单的溶剂热法合成了黑色的MoS₂纳米球。关于制备工艺、结构形态以及粒子尺寸分析的详细信息详见补充材料S1、S2。

结论

综上所述，本研究提出了一种基于光热驱动的纳米粒子自组装策略，可用于快速构建有序的同心环微结构。本研究的核心贡献不仅在于利用光热效应产生的气泡来传输和富集纳米粒子，还在于阐明了其分层组装机制：气泡驱动的对流作用负责长距离吸引纳米粒子，而入射的菲涅尔衍射场则负责调控粒子的局部沉积。

作者贡献说明

王璇璇：写作——审阅与编辑，写作——初稿撰写，软件应用，方法设计，数据整理。匡登峰：写作——审阅与编辑，方法设计，资金筹集。李向杰：软件应用。朱明谦：写作——审阅与编辑。蔡文文：写作——审阅与编辑。尹文琪：写作——审阅与编辑。

利益冲突声明

所有作者声明，他们不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了天津市自然科学基金（项目编号18JCZDJC38200）、中央高校基本科研业务费以及南开大学（项目编号63201178）的资助。

Xuanxuan Wang|Dengfeng Kuang|Xiangjie Li|Mingqian Zhu|Wenwen Cai|Wenqi Yin