操作参数对双频声空化中气泡破裂温度及声化学产物产率的影响

《Ultrasonics Sonochemistry》：Effects of operating parameters on bubble collapse temperature and sonochemical product yields in dual?frequency acoustic cavitation

　　

摘要

本研究提出了一个用于O₂环境中的双频声学空化现象的单气泡模型。双频声学空化会在液体中产生极高的温度，从而引发复杂的声化学反应。然而，操作参数与声化学产物产量之间的直接定量关系尚未完全明确。在本研究中，我们系统地量化了最大气泡温度(T_max)与一系列关键操作参数之间的关系，这些参数包括声场设置（功率分配比、相位差、频率组合以及激励幅度）以及初始气泡状态（初始水蒸气摩尔分数和初始气泡半径）。以T_max作为中间变量，我们进一步建立了这些参数与化学产物产量（各类化学物质、H₂、H₂O₂以及OH）之间的定量关联。研究针对多种双频组合（20?+?40、20?+?140、20?+?200、40?+?140、40?+?200以及140?+?200?kHz）进行了数值模拟，并逐步改变各参数值。结果表明，在低频组合下，T_max对功率分配比和相位差的敏感度最强，而在总声压幅度较高时这种敏感度会减弱。研究还发现了一个“高频主导区域”，在该区域内特定的低频值不再会影响T_max。在较低声压条件下，初始水蒸气摩尔分数会对T_max产生显著影响，但随着激励幅度的增加，这种影响会逐渐减弱，不过在较高声压下的某些频率组合中除外。T_max（大约在3000–10190?K之间）决定了产物的生成量，且不同产物的生成规律各不相同。尽管不同初始气泡半径下声化学产物的生成量随T_max变化的整体趋势一致，但每种产物的临界转变温度会随初始半径而变化；本研究以2?μm的初始半径作为典型案例进行详细分析。H₂的生成量呈现三阶段变化规律：“低值平台期、急剧上升期、缓慢饱和期”，其临界温度为5818?K，急剧上升阶段发生在5818?K至7260?K之间；H₂O₂的生成量呈单峰分布，峰值出现在6210?K处；OH的生成量则呈现多峰波动规律，峰值位于6354?K处。当温度达到7237?K时，各类化学物质的总体生成速率开始下降，这标志着反应控制机制向耗散控制机制的过渡。基于这些研究结果，我们为目标产物提出了基于模型的最佳温度范围：H₂约为7260?K，H₂O₂约为6210?K，OH约为6354?K。需要说明的是，这些数值是基于当前在O₂环境中的单气泡模型得出的，仅作为理论参考，而非通用的实验指导原则。本研究为优化操作参数、理解双频超声空化技术在绿色氢气生产及污染物降解领域的选择性应用提供了理论依据。

吕亮|郑鹏|崔冰