在接近工业条件的环境下，利用等离子体铜铁串联催化剂实现太阳能驱动的二氧化碳转化为碳氢化合物

《Nature Communications》：Unlocking solar-derived CO2 conversion to hydrocarbons over plasmonic Cu-Fe tandem catalysts under industrially relevant conditions

　　

摘要

利用太阳能将二氧化碳转化为碳氢化合物，为实现碳中性燃料提供了可持续的途径，但在光热条件下实现高效的C-C键耦合仍面临挑战。本文报道了一种钾促动的Cu₂Fe₁串联催化剂，可在接近工业条件的环境下实现选择性的光热二氧化碳加氢反应。在250℃、20巴的照明条件下，该催化剂对C₂⁺类碳氢化合物的选择性达到77.4%，C_2-5类碳氢化合物的产率为5.04毫米摩尔/克·小时，这一性能在已报道的光热二氧化碳加氢系统中属于领先水平。机制研究显示，该催化剂通过串联反应路径发挥作用：铜元素促进逆向的水气变换反应生成一氧化碳，随后在原位生成的χ-Fe₅C₂作用下发生费托型碳氢化合物合成反应。原位DRIFTS、XRD以及CO-TPR分析进一步表明，光诱导的非热效应与铜-铁界面处的局部加热共同促进了碳化物的形成，并加速了关键中间体的生成。