利用共价有机框架增强的聚合物电解质调控离子迁移与界面化学，以实现快速充电的钠固态电池

《Nature Communications》：Engineering ion migration and interface chemistry via covalent organic framework-enhanced polymer electrolytes for fast-charging sodium solid-state batteries

　　

摘要

固态钠电池为安全且经济高效的能量存储提供了有希望的解决方案，但其实际应用仍受到快速离子传输与稳定电极-电解质界面结合难题的制约，尤其是在快速充电和长时间循环条件下。本文介绍了一种通过结构与化学调控相结合而制成的共价有机框架/聚(丙烯酸钠-氟化乙烯)复合电解质。这种有序的纳米多孔结构不仅为钠离子提供了连续的传输路径，还增强了PNSE基体的机械强度，使得该电解质在30℃时的离子电导率可达1.2 mS cm^-1。这种复合电解质具有良好的钠金属兼容性，以对称钠电池为例，其工作时长可达6,750小时，极化程度仅为85毫伏，临界电流密度为1.9 mA cm^-2。Na | Na_2/3Ni_1/3Mn_2/3O₂电池在1 A g^-1的放电电流下，比容量为82.5 mAh g^-1；在100 mA g^-1的放电电流下，经过1,000次循环后容量仍保持77.2%；在4.2 V电压下经过180次循环后容量保留率为92.7%，而在1 A g^-1的放电电流下经过2,000次循环后容量保留率为83.5%。在电池包级别中，此类电池在1 A的放电电流下经过488次循环后容量仍可保留87.3%。机理分析表明，COF框架有助于实现均匀的钠沉积，并形成富含NaF和Na₂O的双梯度界面，从而抑制枝晶生长并稳定两种电极。这些研究结果为未来固态钠电池复合电解质的设计提供了参考。