无氟、以乙腈为基体的电解质，采用阴离子强化溶剂化机制，用于可持续发展的钠离子全电池

《Nature Communications》：Fluorine-free acetonitrile-based electrolytes with anion-reinforced solvation chemistry for sustainable sodium-ion full batteries

　　

摘要

基于乙腈的电解质因具有较高的离子电导率以及良好的抗氧化性，而受到钠离子电池领域的广泛关注。然而，其较差的抗还原能力限制了实际应用，导致其与硬碳负极的相容性不佳，进而引发电池容量快速衰减。在本研究中，我们采用一种常用的商业碳酸酯溶剂——乙基甲基碳酸酯，来调节无氟乙腈基电解质中的离子-偶极相互作用。乙基甲基碳酸酯的溶剂化能力相对较弱，这使得更多阴离子能够参与到内部溶剂化层中，从而在较宽的温度范围内促进稳定的电极-电解质界面形成。这种稳定的界面有效抑制了电解质的持续分解，显著提升了无氟乙腈基电解质与硬碳负极之间的相容性。得益于这种优化的电解质，硬碳||普鲁士蓝全电池能够在25-100℃的宽温度范围内稳定工作，在55℃和1.0C的条件下经过600次循环后仍能保持62.5%的容量。值得注意的是，安时级硬碳||普鲁士蓝软包电池在25℃和55℃下的电化学性能均十分稳定。本研究阐明了共溶剂设计在提升无氟乙腈基电解质抗还原稳定性方面的作用机制，为这类电解质在钠离子电池中的实际应用提供了可行的设计策略。