《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》：Enabling Refinery Integration for Plastic Waste Recycling: A Probabilistic Techno-economic Analysis and Carbon Footprint Assessment of Poly-Crude Production
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塑料废物回收仍然受到有限成本竞争力和能源密集型转化与分离的限制。研究人员评估了将塑料废物转化为炼油厂兼容的“聚原油”（poly-crude）的路径，作为将塑料重新整合到现有石化基础设施中的途径，可能消除对专用下游升级设施及相关资本投资的需求。研究人员提出了一个
塑料废物回收仍然受到有限成本竞争力和能源密集型转化与分离的限制。研究人员评估了将塑料废物转化为炼油厂兼容的“聚原油”（poly-crude）的路径，作为将塑料重新整合到现有石化基础设施中的途径，可能消除对专用下游升级设施及相关资本投资的需求。研究人员提出了一个早期阶段的系统级可持续性评估，涵盖聚原油生产，评估了两种加氢转化路径（加氢裂化（hydrocracking）和氢解（hydrogenolysis））以及多种氢气供应策略。经济性能通过概率性技术经济分析（probabilistic technoeconomic analysis）进行评估，该分析整合了过程建模、拉丁超立方不确定性采样（Latin hypercube sampling）和全局敏感性分析（global sensitivity analyses），而环境性能通过基于情景的温室气体排放（greenhouse gas, GHG）计算进行评估。结果显示，20%的模拟案例实现了聚原油最低销售价格（minimum selling prices, MSPs）低于基准原油价格，表明盈利能力受限。情景分析揭示，盈利能力需要加氢裂化结合现场绿色氢气生产、聚原油产率高于90%、原料价格低于0.3美元 kg-1，以及产能超过250吨/天。GHG排放对电力组合和氢气转化路径高度敏感，因此相对于原油的任何潜在收益都强烈依赖于情景。这项工作提供了首个概率性、系统级评估，针对塑料废物加氢转化为炼油厂兼容中间体，并识别了关键性能目标和研究优先事项，以改善过程可行性。
**论文解读：塑料废物加氢转化制备聚原油的可持续性评估**
**研究背景与问题**
全球塑料废物危机日益严峻，化学回收技术被视为关键解决方案，但面临成本竞争力不足和能耗高等挑战。现有石化基础设施高度优化，而新兴化学回收路径常需高能耗转化和分离步骤，导致能源需求与排放负担增加。因此，减少转化强度、最小化下游分离需求或利用现有炼油基础设施成为提升塑料废物回收可持续性的重要方向。加氢转化（hydroconversion），包括氢解（hydrogenolysis）和加氢裂化（hydrocracking），可在温和条件下通过选择性C-C键断裂生成高质量链烷烃，有望生产与炼油厂兼容的液体中间体（如聚原油，poly-crude），从而避免新建专用基础设施。然而，针对此类中间体的早期系统级评估仍缺乏，现有研究多聚焦于燃料级产品。本研究旨在填补这一空白，通过概率性技术经济分析（probabilistic technoeconomic analysis, TEA）与情景基温室气体（GHG）排放评估，评估将低密度聚乙烯（LDPE）废物转化为聚原油的可行性，并识别关键性能驱动因素与研究优先事项。论文发表在《ACS Sustainable Chemistry》。
**主要技术方法**
研究采用概率性框架整合过程模拟、拉丁超立方不确定性采样（Latin hypercube sampling, 3000样本）和全局敏感性分析（Spearman秩相关系数），评估两种加氢转化路径（氢解与加氢裂化）及多种氢气供应策略（外部蓝色氢气与现场绿色氢气）。经济性能以聚原油最低销售价格（MSP）为指标，基准设施处理能力250吨/天，原料假设来自商业和工业塑料薄膜回收流。环境性能通过生命周期评估（LCA）量化GHG排放，遵循ISO 14040/14044标准，功能单位为1 MJ聚原油，系统边界涵盖上游排放（如塑料废物收集、运输、分选）及过程单元，背景数据源自2024年版GREET模型。共产品处理采用能量分配与系统扩展两种方法。
**研究结果**
**基线TEA结果**
基线情景分析显示，外部蓝色氢气供应场景的聚原油MSP较高（266-447美元/桶），主要因氢气储存压力容器主导资本成本（>70%），而现场绿色氢气生产可大幅降低资本成本（MSP 151-163美元/桶）。氢解路径因产率更高（91% vs 72% w/w）和氢气需求更低，MSP低于加氢裂化。分离资本占比仅6-24%，表明聚原油生产可降低分离成本，优势在于利用现有炼油基础设施。
**概率性经济分析**
不确定性分析（蒙特卡洛模拟）显示，外部蓝色氢气场景MSP分布宽（95%不确定区间147-736美元/桶），而现场绿色氢气场景分布窄且低（89-179美元/桶）。基准原油价格（60-111美元/桶）下，现场绿色氢气场景的经济可行性概率约20%，外部蓝色氢气场景低于1%。全局敏感性分析识别关键参数：LDPE废料价格、LDPE浓度、聚原油产率及氢气供应/需求比。加氢裂化对产率和氢气需求更敏感，氢解对LDPE浓度更敏感。进一步分析表明，降低LDPE价格、提高浓度和产率可提升可行性概率，但单独优化浓度不足，需产率超90%才能实现与原油竞争。
**优先R&D目标**
聚原油产率分析显示，加氢裂化在产率超过90%时MSP低于原油，而氢解在所有产率水平下均高于原油。加氢裂化具有更高空间时间产率（STY，42.1 vs 3.1 kg·m
-3·天
-1），反映其快速动力学优势。LDPE浓度优化至约20% w/w后边际效益递减，但单独优化无法实现经济可行性。二维情景分析表明，经济可行性需同时满足：LDPE价格低于0.3美元/kg、产率超80-90%、产能约500吨/天，且加氢裂化可适应更宽原料价格范围。
**生命周期碳足迹评估**
基线GHG排放（7.48-29.4 g CO?-eq/MJ）高于原油（7.48 g CO?-eq/MJ），主要来自公用工程（反应加热与分离溶剂回收，占50%以上）和塑料废物处理（约2 g CO?-eq/MJ）。外部蓝色氢气场景比现场绿色氢气场景排放低30-60%，但仅在使用可再生能源时排放接近原油（降低6%），且需聚原油产率达90%。共产品处理方法（能量分配 vs 系统扩展）差异在氢解中较小（1%），在加氢裂化中较大（5-12%），低碳情景下敏感性增加。
**总结讨论与结论**
研究指出，聚原油生产的经济可行性依赖于高产率（>90%）、高聚合物浓度、高效溶剂回收及氢气供应整合。环境性能高度依赖电力组合、氢气来源及物流条件，仅在小规模低碳情景下实现轻微减排。结论强调，聚原油的可持续性仍具挑战，需未来改进：产率>90%、低浓度聚合物进料、低碳氢气路径及低成本原料（<0.3美元/kg）。在此条件下，加氢裂化展现出更大经济潜力，但依赖于现有反应性能数据。氢气供应策略的优劣取决于储存需求，而现场氢气生产在多数条件下更优。本研究首次提供了概率性、开源框架，用于评估不确定性下新兴转化技术并识别研发优先方向。
