《Optics & Laser Technology》：Probing High-Resolution spectra with scanning Raman gain modulated Dual-Comb spectroscopy
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摘要双光栅光谱技术是一种具有革命性的光谱分析技术，其优势在于宽广的光谱覆盖范围、快速的数据采集速度以及极高的精度。然而，传统双光栅光谱技术的光谱分辨率受到光学频率光栅重复频率的限制，这一频率通常在数十兆赫（锁模激光光栅）到数吉赫（电光光栅）之间。因此，要在宽频带范围内实现实时且高
摘要
双光栅光谱技术是一种具有革命性的光谱分析技术，其优势在于宽广的光谱覆盖范围、快速的数据采集速度以及极高的精度。然而，传统双光栅光谱技术的光谱分辨率受到光学频率光栅重复频率的限制，这一频率通常在数十兆赫（锁模激光光栅）到数吉赫（电光光栅）之间。因此，要在宽频带范围内实现实时且高分辨率的光谱分析仍然是一个重大挑战。在本研究中，我们提出了一种扫描式双光栅光谱技术，该技术通过对经过波长调谐的单频激光施加并行拉曼增益调制来实现。这种单频激光不仅能确保两个生成的拉曼光栅之间的互相干性被动锁定，还能实现所有光栅齿的并行频率扫描，从而打破了传统双光栅光谱系统中光谱覆盖范围与分辨率之间的制约。无需依赖电子反馈锁定或复杂的校正算法，我们便能在几分钟内以3.8兆赫的分辨率和36分贝的信噪比，在776吉赫的频带范围内自动快速获取光谱信息。所提出的方案具有结构紧凑、光谱覆盖范围广以及分辨率可调等优点，有望成为低压力或低温分子研究、密集吸收特征解析、同位素区分以及超精细结构分析等高分辨率光谱应用中的新方法。
引言
双光栅光谱技术是一种极具优势的测量技术，其特点包括宽广的光谱覆盖范围、高分辨率、高精度以及快速的数据采集速度[1]、[2]。它在诸多领域都具有广阔的应用前景，比如大气遥感[3]、[4]、[5]、[6]、[7]、[8]，基础科学研究[9]、[10]，以及工业监测[11]、[12]、[13]。
不过，传统双光栅光谱技术的光谱分辨率终究受限于光学频率光栅的脉冲重复频率。基于微腔的光学频率光栅，其脉冲重复频率通常在数十吉赫左右，多被用于通信、量子研究以及双光栅测距领域[14]、[15]、[16]，但由于脉冲重复频率过高，不太适合用于双光栅光谱技术。而电光调制光栅的脉冲重复频率一般在1到10吉赫之间，更适合用于低分辨率光谱分析等其他应用[17]、[18]、[19]、[20]、[21]、[22]。目前，锁模激光器是应用最广泛的光源，其脉冲重复频率在数十兆赫到几吉赫之间，被广泛应用于双光栅光谱技术以及其他基于光学频率光栅的技术中[23]、[24]、[25]、[26]、[27]、[28]、[29]。然而，对于低压力或低温分子的光谱分析、密集吸收特征的分辨、同位素区分以及超精细结构分析等需要接近甚至低于几兆赫分辨率的应用来说，锁模激光器的分辨率仍然不够。
提升双光栅光谱技术分辨率的一种直接方法是降低光学频率光栅的脉冲重复频率。无论是电光调制光栅还是锁模激光器，其脉冲重复频率都可以降低到兆赫级别。但这种方法会使得电光调制光栅的光谱覆盖范围大幅缩小，而低脉冲重复频率运行的锁模激光器则会出现结构更为复杂、难以控制色散与非线性效应，且噪声干扰更严重的问题[23]。此外，低脉冲重复频率的双光栅光谱系统只能提供较窄的无混叠光谱范围以及较低的数据采集速度，这无疑削弱了传统双光栅光谱技术的核心优势。
在保持较高脉冲重复频率和宽广无混叠光谱范围的同时提升双光栅光谱技术的分辨率，确实是一项艰巨的任务。2022年，徐波等人基于电光调制光栅开发出一种频率扫描式双光栅光谱系统，其在400吉赫的频带范围内实现了约1兆赫的分辨率[34]。不过，该系统的结构较为复杂，需要依靠主动锁定机制以及复杂的解调运算。最近，塞德尔等人通过对单腔双光栅激光器的脉冲重复频率进行调节，在1吉赫的脉冲重复频率下，实现了4太赫兹频带范围内50兆赫的分辨率[35]。也有其他研究通过频率扫描的方式获得了高分辨率光谱[36]、[37]。但这些方法通常需要复杂的装置、精确的电气信号匹配以及复杂的数据处理，这限制了它们的实际应用价值。尽管已有这些进展，但要实现在大频带范围内以兆赫级别的分辨率进行快速自动化光谱分析，且无需依赖电子反馈锁定及复杂的算法处理，依然是一项极具挑战性的任务。
近期，我们提出了一种基于拉曼增益调制的双光栅光谱技术，该技术无需依赖反馈锁定或复杂的校正算法，即可实现自由运行双光栅之间的互相干性检测。在该技术中，通过受激拉曼散射作用，将单频激光调制为覆盖数太赫兹范围的光学频率光栅。该技术通过用两个脉冲重复频率略有差异的光学频率光栅共同调制同一颗单频激光，从而恢复生成的拉曼双光栅之间的互相干性。除了概念验证之外，这项技术还具有巨大的潜力，有望实现大频带范围内的快速自动化高分辨率光谱分析。由于该技术中的光学频率光栅源自单频激光，因此对单频激光进行频率扫描，就能实现所有光栅齿的并行频率扫描，进而构建出具有高分辨率的扫描式双光栅光谱系统。
在本研究中，我们通过在该系统中对单频种子激光器采用阶跃式频率调谐的方法，展示了一种扫描式基于拉曼增益调制的双光栅光谱技术。这种方法能够使系统在几分钟内以3.8兆赫的分辨率，在约776吉赫（7纳米）的频带范围内快速自动获取高分辨率光谱数据。我们利用该技术测量了二氧化碳的气体吸收光谱，获得了36分贝信噪比的高精度测量结果。整个系统采用紧凑的全光纤结构，所有组件均为保偏光纤，具备分辨率可调的特点，且无需依赖精确的主动反馈稳定机制或任何后续处理算法即可正常工作。因此，这项研究为实用型高分辨率双光栅光谱技术提供了一种简单、高效且创新的解决方案。
章节要点
原理与实验装置
扫描式基于拉曼增益调制的双光栅光谱技术的原理及处理流程如图1(a)所示。首先，通过两组脉冲重复频率略有不同的超快脉冲序列对单频激光进行拉曼增益调制，从而生成互相干的拉曼双光栅。随后将这两个拉曼频率光栅结合用于双光栅光谱测量，采集系统会在特定时间内对所得信号进行相干平均处理。当相干平均完成后，会向单频激光同步发送调谐信号。
实验结果
单频激光的频率可以通过电流控制或温度控制的方式来调节。我们首先通过五级电流控制调谐，验证了该扫描式基于拉曼增益调制的双光栅光谱技术提升光谱分辨率的能力，相关结果如图3所示。在本实验中，两个生成的双光栅的脉冲重复频率差设置为约9.5千赫。为避免光谱混叠现象，我们使用了通带为1.6纳米、3分贝带宽的光学滤波器。每次扫描过程中，会记录2秒的时间域干涉图数据。
讨论
扫描式基于拉曼增益调制的双光栅光谱技术是通过對经过波长调谐的单频激光施加并行拉曼增益调制而实现的。引入单频激光主要有两个作用：其一，由于两个拉曼光栅都源自同一颗单频激光，因此该激光可以确保这两个光栅之间的互相干性实现被动锁定；其二，它能够实现所有光栅齿的并行频率扫描，从而突破脉冲重复频率的限制，为获得更高分辨率提供了可能。
结论
综上所述，我们通过對经过波长调谐的单频激光施加并行拉曼增益调制，成功开发出了扫描式基于拉曼增益调制的双光栅光谱技术。该技术能够简单、快速地自动获取776吉赫频带范围内、分辨率为3.8兆赫的高信噪比光谱信息。由于该技术的每一次数据采集本质上都属于传统的双光栅光谱测量过程，因此从根本上打破了传统光谱带宽与分辨率之间的矛盾关系。这种扫描式基于拉曼增益调制的双光栅光谱技术具有诸多优势。
作者贡献说明
黄少伟：论文撰写——审阅与编辑、论文撰写——初稿、结果验证、方法设计、实验研究、数据整理。熊亚坦：实验研究、数据整理。程志：方法设计。史颖娟：数据整理。曹新如：正式分析。冯岩：方法设计。陈迪军：资金申请。刘继桥：资金申请。周佳琪：论文撰写——审阅与编辑、论文撰写——初稿、实验指导、资源协调、项目管理、方法设计、实验研究、资金申请。
资助情况
中国国家重点研发计划（2024YFB3907802）；国家自然科学基金（62575292）；中国科学院国际合作计划（18123KYSB20210013）；上海市科技创新行动计划（22dz208700）。
利益冲突声明
作者声明，他们不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益关联或个人关系。
黄少伟|熊亚坦|程志|史颖娟|曹新如|冯岩|陈迪军|刘继桥|周佳琪|陈伟标
