近年来，气候变化与化石能源枯竭两大问题促使全球高度重视可再生能源的开发与应用，如风能、太阳能和地热能。这类能源具有可再生性和环境可持续性等优势，是推动能源结构转型的重要途径[1]。然而，其在实际应用中仍面临诸多难题，比如能量密度相对较低，不利于存储和运输；同时，其间歇性和波动性也对电网稳定及能源的可靠供应构成威胁[2]。
在此背景下，氢气凭借独特的物理化学性质，逐渐被视为连接可再生能源与终端能源需求的关键介质，堪称未来能源体系中的理想载体。首先，氢气可通过水电解、生物质气化等方法直接从可再生能源中获取，从而保证其来源的清洁性与可再生性[3]。其次，它的比能量非常高，单位质量的能量远超传统化石燃料，这为高效存储和运输提供了可能。更为重要的是，无论是通过燃料电池的电化学转换还是直接燃烧，氢气的唯一副产品就是水，这有助于大幅减少二氧化碳及污染物排放[4,5]。理想的能源应具备可再生性、可持续性、高效性、成本效益以及低排放性，而氢气显然符合这些要求[6,7]。
目前，氢气生产的主要方法包括蒸汽重整、水电解和生物质气化。其中，蒸汽重整是最为普遍的工业化生产技术，约占全球氢气产量的90%[8]。这一过程主要由水煤气变换反应驱动，产生的气体混合物主要以氢气和一氧化碳为主，还含有少量氨气和甲烷[9,10]。由于氢气极易燃烧且容易泄漏，而蒸汽重整通常在较高温度下进行，因此准确检测氢气泄漏至关重要。在高温条件下，氢气的泄漏速度会加快，扩散也会更加迅速，这就要求检测设备能够在此类环境中保持稳定可靠的运行性能[11]。因此，有必要选择适合高温环境的氢气泄漏检测技术和装置[12]，并通过专门的设计与验证流程，确保其长期运行的可靠性与测量精度[[13], [14], [15]]。
根据以往的研究结果，以ZnFe2O4为敏感材料的混合电位型传感器在氢气检测方面表现出优异的性能[16]。进一步系统的文献综述表明，在氧化钇稳定的氧化锆（YSZ）基混合电位气体传感器中[[17], [18], [19]]，针对特定目标气体的最佳工作温度通常具有相对稳定且可预测的范围，而且这一现象在不同敏感材料体系中都较为一致。表1汇总了近期相关研究中报道的针对H2、CO和NH3的混合电位型传感器的最佳工作温度。如表1所示，H2传感器的最佳工作温度集中在450-550℃之间[[20], [21], [22]】；CO传感器的最佳工作温度大约在350-450℃之间[16,23,24]；而NH3传感器的最佳工作温度则位于500-650℃范围内[[24], [25], [26]]。由此可见，混合电位型传感器的最佳工作温度与目标气体本身相关，而非仅仅由敏感电极材料决定[28]。
本研究详细研究了ZnFe2O4对三种还原性气体——氢气、一氧化碳和氨气的响应特性。研究还发现，在特定的温度范围内，该传感器的混合电位灵敏度、选择性以及响应/恢复时间在这三种气体之间存在显著差异。除了观察这一现象外，研究还深入分析了气体分子的自身反应性、吸附能、扩散速率及反应路径等物理化学性质，以及气体分子与ZnFe2O4敏感电极界面之间的相互作用机制。通过这些分析，阐明了所观察到的温度依赖性响应行为的成因。本研究旨在为开发高性能、高选择性的氢气传感器提供理论基础。
