基于扫描电子显微镜图像的高效数据驱动方法预测多孔酚醛树脂的有效热导率

《Applied Thermal Engineering》：Efficient data-driven prediction of effective thermal conductivity in porous phenolic resins from scanning electron microscopy images

　　•与Maxwell–Eucken模型相比，SVR将平均残差降低了约99.9%。•k折交叉验证的结果为R2=0.9737，RMSE=0.002637 W/(m·K)。•?因子具有最高的全局重要性，占比达60.9%；在不同keff范围内，主导因子会有所变化。•采用低成本SEM+SVR方法预测时，对未知样本的平均误差为5.41%。

引言
近空间飞行器常常处于长时间的高温环境之中[1]、[2]，其表面温度可维持在500–550 K，而局部热点温度甚至可达589 K[3]。为适应近空间飞行的工作条件，有必要开发能够在如此极端环境下正常工作的航空航天器，尤其是那些能够保护结构部件及载荷免受长期高温影响的技术。因此，随着对热防护系统研究的重要性日益凸显[4]、[5]、[6]，人们开始积极研发采用多种材料和技术方法的防护结构[7]、[8]、[9]。尤其是用于热防护系统的材料，需要具备轻质且耐用的特点，同时还要在高温条件下保持足够的热阻性能[10]、[11]。正因如此，作为一类热固性聚合物的酚醛树脂，因其优异的性能而被广泛视为满足这些要求的理想材料[12]、[13]。

目前，用于预测复合材料和多孔介质有效热导率keff的方法大致可分为理论模型、实验方法以及数值模拟三类。其中，理论模型通常是在有效介质理论框架下建立的，该理论提供了用于快速估算有效热导率的解析公式[14]、[15]。在实际应用中，最常用的经验关联式包括串联模型[16]、并联模型[17]以及Maxwell–Eucken模型[18]。Maxwell首先为含有稀疏分布的球形夹杂物的复合材料推导出了解析表达式，此时假设夹杂物之间的热相互作用可以忽略不计。Maxwell–Eucken模型则进一步考虑了不同相的贡献，从而提升了其在某些非均质系统中的应用效果[18]。不过，这些经验关联式往往是在简化的结构假设下得出的，其预测精度会因实际多孔材料中的微观结构特征，如孔径分布、连通性以及相间耦合关系等而有所差异。即便引入了基于物理原理的修正，不同关联式或不同热导率范围下的改进效果也未必一致[16]、[17]、[18]。

对于以酚醛树脂为基础的纳米多孔系统而言，这一局限性更为明显，因为受限空间内的气体稀薄效应以及固相尺寸效应都会影响热量传递，而这些效应很难通过基于理想化结构的连续介质关联式来准确描述[19]。

为对这些简化后的关联式进行评估与验证，实验测量是确定有效热导率最直接且最具代表性的方法[20]、[21]、[22]、[23]，但这种方法往往存在成本高昂、测试周期长以及测量误差较大等问题。更重要的是，虽然实验能够验证宏观层面的热性能，但却难以揭示孔隙尺度上的传热路径，因而无法明确具体的微观结构特征是如何影响热传导的。

因此，当需要更高精度的预测结果以及更深入的机制性结构-性能关联分析时，数值模拟便成了理想的选择。为更准确地分析微观结构细节对热传导的影响，人们开发了基于热扩散方程[24]或玻尔兹曼输运方程[BTE][25]、[26]的数值方法，其中包括有限体积法[FVM][27]、有限元法[FEM][24]、[28]、[29]、[30]以及格子玻尔兹曼法[LBM][16]、[31]、[32]、[33]。通过重建微观结构并在孔隙尺度上求解相应的偏微分方程，这些方法能够更精确地预测keff值。以往的研究中，人们曾利用LBM或蒙特卡洛模拟方法，研究纤维状多孔介质、金属泡沫以及随机分布的复合材料中有效热导率与微观结构参数之间的依赖关系[34]、[35]、[36]、[37]。然而，这类数值方法通常计算成本较高，且对结构重建质量及边界条件的敏感度很强，这限制了它们在快速工程评估以及大规模参数研究中的应用。

随着机器学习技术的快速发展，数据驱动的替代建模方法因能够部分替代复杂的物理建模或大量的实验测量，而越来越受到重视[38]、[39]、[40]。已有研究表明，机器学习方法在预测热传输性能方面往往能优于传统的解析模型。例如，Zhan等人[41]发现，机器学习模型在预测界面热阻方面的准确性要高于常用的声学失配模型和扩散失配模型。

在各种机器学习方法中，支持向量回归（SVR）因其结构简单、泛化能力强，且适用于小样本问题，而被广泛用于非线性回归分析[42]、[43]。由于复合材料和多孔材料的有效热导率受多种相互关联的微观结构因素影响，如孔隙率、特征长度尺度以及相分布等，其预测本质上属于非线性回归问题。正因如此，SVR被视作在热导率预测中建立结构-性能关系的可靠高效工具[44]。尽管随机森林、高斯过程回归以及神经网络等其他机器学习方法也被用于热导率预测，但在处理数据量较小且具有较少物理意义描述符的问题时，SVR仍是更常见的选择。它的正则化非线性映射功能有助于降低过拟合的风险，相比那些需要更多数据的模型更具优势。

后续研究还指出，机器学习模型的性能在很大程度上取决于物理意义上合理的结构描述符的构建，这类描述符对于量化多孔介质的复杂形态、提高预测精度以及理解热传递机制都具有重要意义[45]、[46]。例如，Liu等人提出了一种数据驱动方法，用于预测增强型聚合物纳米复合材料的热导率[47]；He等人则通过结合微观表征与小样本回归建模，建立了微观结构特征与热导率之间的预测关系[48]。这些研究表明，即便数据量有限，基于SVR的模型依然能为快速热导率预测提供有效的途径。总体而言，虽然机器学习技术在热导率预测领域展现出巨大潜力，但针对以酚醛树脂为基础的多孔或复合材料的相关研究仍然相对较少。尤其是如何将易获取的微观结构信息与可靠的数据驱动模型相结合，以实现有效的热导率预测，这一问题亟需进一步研究，这也正是本文开展基于SVR的酚醛树脂材料研究的出发点。

为应对上述挑战，本研究开发了一种基于SEM图像的数据驱动框架，用于预测近空间相关热条件下以酚醛树脂为基础的多孔复合材料的有效热导率。研究首先利用典型的SEM图像来表征酚醛树脂系统的微观结构特征，进而采用经过孔隙率校准的阈值分割策略，提取出包括孔隙率、颗粒尺寸以及键合比例在内的具有物理意义的描述符。随后，这些描述符被用于训练SVR模型，从而建立有效热导率的定量结构-性能关系。通过将实验中可获得的微观结构信息与强大的机器学习方法相结合，该方法实现了快速且可靠的热导率预测，为酚醛基热防护材料的筛选及微观结构优化提供了有效的工具。

章节节选
传统经验关联式
为给机器学习模型的性能评估提供一个理论基准，本文介绍了几种用于预测两相复合材料有效热导率的经典经验模型。这类模型因其简单性以及封闭形式的表达式而被广泛使用[49]，不过它们在描述复杂多孔结构方面的能力较为有限。

并联模型代表了一种理想情况，即两种相都沿着相同方向传导热量。

数据集分析：非线性结构-导热性关系
图2展示了在不同参数（颗粒直径、键合比例以及孔隙率）及其相互作用下的热导率分布情况。分析结果表明，这些参数与酚醛树脂基体的热导率之间存在非线性关系。鉴于数据集规模较小，本研究采用了SVR方法来构建热导率预测模型，并对其影响因素进行了敏感性分析。

结论
本研究建立了一种基于SEM图像的数据驱动方法，可用于低成本预测近空间热防护用酚醛树脂基多孔材料的有效热导率。值得强调的是，5.41%的平均相对误差是通过在新获取的SEM图像及未包含在原始SVR训练或测试数据集中的样品上进行的应用级测试得到的，这一结果证明了该预测方法在处理未知数据时的实际适用性。

CRediT作者贡献说明
Yi Shao：数据整理、形式分析、研究实施、方法设计、软件应用、模型验证、结果可视化、初稿撰写。Qianghui Xu：论文修订与编辑、研究指导、方法设计、研究实施、资金筹集。Junyu Yang：软件应用、形式分析、模型验证、方法设计。Maoyuan Li：模型验证、资源协调、资金筹集。Sudong Ji：数据整理、资源协调、方法设计。Fuchao Hao：模型验证、方法设计、研究实施。Jun Shen：研究指导、资源协调、项目管理。

利益冲突声明
作者声明不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益或个人关系。

致谢
本研究得到了中国国家重点研发计划的支持（项目编号：2024YFB4007303）。

Yi Shao|Qianghui Xu|Junyu Yang|Maoyuan Li|Sudong Ji|Fuchao Hao|Jun Shen