利用机器学习技术进行高通量筛选，以找到兼具合适粘性及抗剥离强度的丙烯酸压敏胶配方

《International Journal of Adhesion and Adhesives》：Machine-learning-assisted high-throughput screening of acrylic pressure-sensitive adhesive formulations meeting requirements for tack and peel strength

　　

• •
  定量分析了决定丙烯酸类压敏胶粘剂粘性及剥离强度的配方与性能之间的关系。
• •
  通过可解释的机器学习模型，可根据配方参数预测粘附性能。
• •
  构建了庞大的虚拟配方空间（约8000万种），并对其进行高效筛选。
• •
  实验验证表明，预测出的粘附性能与实际测量值高度吻合。

引言

作为一类粘弹性材料，丙烯酸类压敏胶粘剂在施加轻微压力且接触时间较短的情况下，就能与固体表面形成牢固的粘合。其核心机械性能，尤其是粘性和180°剥离强度，使得这类材料在标签、胶带、医疗保健及化妆品等领域有着广泛的应用[1]。现有研究表明，这些性能的调控依赖于多种因素的协同作用。在单体组成方面，增加软单体（如2-乙基己基丙烯酸酯）的比例可以提高分子链的柔韧性及表面润湿性，从而提升粘性[2]；而引入硬单体（如甲基丙烯酸甲酯）则可通过增加链段的刚性来增强内聚能，进而影响剥离强度并提高抗剪切能力[3,4]。在交联体系方面，交联剂（如三羟甲基丙烷三丙烯酸酯、Desmodur L 75、乙酰丙酮锆）的用量直接决定了交联密度；交联不足会导致内聚力下降、剪切强度降低，而交联过度则会使材料变脆，进而使剥离强度下降[[5], [6], [7], [8]]。此外，在聚合反应过程中，引发剂（如偶氮二异丁腈）的浓度和反应温度可通过影响分子量分布及残留单体含量，间接影响压敏胶粘剂的界面粘合能力[9,10]。尽管已有大量研究通过单变量或双变量实验探讨了这些因素的影响[11,12]，但压敏胶粘剂的最终性能实际上是包括单体组成、交联密度及固化条件在内的多种因素非线性叠加的结果[13]。传统的单变量分析难以揭示这些内在的调控机制，导致压敏胶粘剂分子结构与宏观性能之间的系统关联关系不明确，进而阻碍了针对不同应用场景的高性能压敏胶粘剂的合理设计。

目前，压敏胶粘剂的性能优化属于典型的多变量耦合问题，相关研究与开发很大程度上依赖实验试错法。主要有两种途径：第一种是基于离散级设计的正交实验，虽然能减少实验工作量，但难以覆盖连续且庞大的配方参数空间，所得结论往往仅限于预定的离散点[14]；第二种是高通量筛选，虽能同时测试大量样品，但仍受限于预设条件的“经验范围”，无法自由探索整个配方空间，且设备成本高昂[15]。因此，这两种方法都无法从根本上解决针对性设计压敏胶粘剂的问题。相比之下，机器学习技术能够基于有限的实验数据构建结构-性能关系模型，并通过预测和主动学习策略探索更广阔的参数空间。由于大幅降低了试错成本，机器学习有望成为压敏胶粘剂配方设计中的有效决策支持工具[16]。例如，在对聚合物玻璃化转变温度的预测模型进行系统评估时，基于摩根分子指纹的深度神经网络模型表现出优异的性能，决定系数R²超过了0.85[17]；在热固性聚合物领域，有人提出了一种借助机器学习的材料基因组方法来设计高性能环氧树脂，通过高通量筛选成功发现了传统实验无法得到的优异配方[18]。

机器学习在聚合物配方筛选中挖掘结构-性能关系的能力十分强大。它的核心优势在于能够对庞大的化学空间进行超高通量的虚拟筛选，从而快速找到最优配方。例如，为寻找玻璃化转变温度超过200℃的高温聚合物，研究人员利用深度神经网络筛选了数百万种假设的聚合物结构，最终找到了65000多种高性能候选配方——这一规模和效率远超传统实验方法[19]。除了筛选功能外，机器学习还能揭示传统方法难以发现的潜在调控规律。在一项预测聚氨酯胶粘剂水解老化寿命的研究中，梯度提升决策树模型不仅实现了高精度的预测，还通过特征重要性分析确定，酯基含量与交联密度之间的相互作用是影响产品使用寿命的最关键因素。这种潜在的拮抗效应很难通过传统实验分析捕捉到[20]。然而，在压敏胶粘剂领域，配方设计仍以实验筛选为主，相关研究尚未将机器学习从传统的聚合物体系拓展到具有高度耦合因素的复杂压敏胶粘剂体系中。

本研究旨在利用机器学习模型，从大量实验数据中提取影响丙烯酸类压敏胶粘剂剥离强度和粘性的关键因素，并筛选出符合目标性能要求的配方。我们分析了现有文献中的数据，从已发表的配方及相关数据库中构建了一个丙烯酸类压敏胶粘剂数据库，从中生成了8000多万种虚拟结构。基于这些数据以及设定的压敏胶粘剂性能目标，我们运用多种机器学习模型对材料结构进行了高通量筛选。通过优化的机器学习模型，共筛选出了50种同时满足粘性和剥离强度要求的候选配方。最后，我们制备了代表性配方并进行了实验测试，验证了这些模型的可靠性。这项工作为解决丙烯酸类压敏胶粘剂领域多变量耦合材料的结构-性能关系问题提供了一种可推广的研究范式。

章节要点

数据集构建与优化

为了获取各类压敏胶粘剂配方的性能数据，我们使用了“丙烯酸类压敏胶粘剂”、“粘性”、“剥离强度”等关键词进行了全面搜索。从检索到的文献中，我们提取了单体类型及比例、引发剂类型及用量、交联剂类型及用量，以及相应的性能指标（见表S1）。该数据集来源于92篇独立参考文献，仅纳入了那些明确记载了配方组成、合成条件以及

数据集评估与特征筛选

为揭示压敏胶粘剂性能数据的固有分布特征，我们对从文献中收集的810个剥离强度数据点和668个粘性数据点进行了系统的统计分析。该分析不仅评估了数据质量，还明确了各性能指标之间的耦合关系，为后续的机器学习建模提供了可靠的基础。

图1（a，b）展示了剥离强度和粘性数据的分布情况，二者均近似服从正态分布

结论

基于大量的文献数据和实验结果，本研究利用可解释的机器学习方法系统地阐明了压敏胶粘剂的结构-性能关系。我们建立了一个高效且具有通用性的配方筛选与优化框架，并通过针对性的配方预测和实验测试对其有效性进行了验证。

在关键因素识别方面，本研究通过特征筛选和SHAP分析，确定了10个核心分子

CRediT作者贡献说明

顾星宇：数据整理、正式分析、研究工作、初稿撰写。罗高扬：方法设计。潘世一：方法设计。周博宇：方法设计。阮丽杰：研究工作。董恒波：研究工作。周迪奎：方法设计、指导监督。邓生伟：方法设计、指导监督、修订润色。

利益冲突声明

作者声明，他们不存在任何可能影响本文所述工作的已知财务利益或个人关系。

致谢

作者感谢中国国家自然科学基金委员会的财政资助（项目编号：22178309、U22B20138）。

Xingyu Gu|Gaoyang Luo|Shiyi Pan|Boyu Zhou|Lijie Ruan|Hengbo Dong|Dikui Zhou|Shengwei Deng