《Nano Energy》：Energy-Efficient and Application-Specific Neuromorphic Computing Via Oxygen Vacancy Migration Engineering in Multi-Layered Memristors
编辑推荐：
•介电层可调控CeO2忆阻器中氧空位的迁移。•嵌入HfO2的忆阻器具有易失性静态阈值特性，可实现90.7%的存储计算精度。•嵌入Al2O3的忆阻器能实现非易失性长时记忆效应，有助于高效的深度神经网络训练与推理。•密度泛函理论与分子动力学模拟表明，中间层决定了原子迁移的障碍程度。•
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介电层可调控CeO2忆阻器中氧空位的迁移。
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嵌入HfO2的忆阻器具有易失性静态阈值特性，可实现90.7%的存储计算精度。
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嵌入Al2O3的忆阻器能实现非易失性长时记忆效应，有助于高效的深度神经网络训练与推理。
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密度泛函理论与分子动力学模拟表明，中间层决定了原子迁移的障碍程度。
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32×32结构的忆阻器交叉阵列验证了神经形态硬件的可行性。
引言
传统的冯·诺依曼架构由于内存单元与处理单元之间存在物理分离，存在较大的能耗与数据传输瓶颈[1]。因此，模仿生物系统的神经形态计算作为一种实现并行处理和低功耗信息处理的新型方案应运而生[2]、[3]。在生物系统中，突触权重会随着脉冲信号动态调整，从而实现同时进行学习与推理功能。而神经形态系统中的人工突触则利用忆阻器件通过不断调节其导电状态来模拟这一功能，这些导电状态便对应着突触权重。
在各类忆阻器件中，基于电阻式随机存取存储器（RRAM）的忆阻器因其结构简单、仅具有两端结构，具备低功耗特性且易于扩展，非常适合用于高效能的神经形态计算[4]、[5]、[6]、[7]、[8]。忆阻器的导电性能通常通过丝状机制或非丝状机制来实现调控。虽然丝状忆阻器能够实现非易失性存储状态，但其突变式的开关特性不利于模拟连续的突触权重变化[9]、[10]、[11]。相比之下，非丝状忆阻器则可通过界面反应以及氧离子（或空位）的迁移实现渐进式的连续导电性能调控，但这类忆阻器的存储稳定性往往较差[12]、[13]。如何平衡导电性能的连续调控性与存储稳定性仍是当前面临的重要挑战。氧化铈（CeO2）由于其较高的氧空位浓度、可调控的Ce3+/Ce4+比例以及较高的氧离子迁移率，能够在较宽的动态范围内实现渐进式的连续导电性能调控，因此被视为一种理想的非丝状开关材料[14]、[15]、[16]、[17]。正是这些特性使得基于CeO2的非丝状忆阻器成为在多种神经形态架构中实现突触动态调控的理想选择。
不同的神经形态架构，如脉冲神经网络（SNNs）[18]、深度神经网络（DNNs）[19]以及循环神经网络（RNNs）[20]，都需要与其特定的计算机制相匹配的突触动态特性。例如，深度神经网络需要线性且非易失性的权重更新机制才能实现稳定的长时记忆效应[21]、[22]，而脉冲神经网络则依赖与时间序列输入信号相匹配的易失性静态阈值特性[23]、[24]。
迄今为止，尽管人们已经对单层金属氧化物基忆阻器进行了大量研究，但这类器件往往难以同时满足上述需求，比如会出现不均匀的开关特性、不对称的脉冲响应，以及难以控制的短期存储稳定性，这是因为在单层氧化物中调控氧空位的重新分布效率较低[25]、[26]、[27]。这类不稳定的突触特性不仅会影响脉冲神经网络系统中静态阈值特性的稳定实现，也会限制深度神经网络应用对线性且非易失性长时记忆效应的需求。为克服这一固有缺陷，通过引入屏障层来调控氧空位的迁移被认为是一种可行的解决方案[28]、[29]、[30]、[31]。尽管这一方法的效果尚未得到充分研究，但已有研究表明，在丝状忆阻器中插入超薄的介电层可以通过调控局部电场并控制离子传输，从而有效提升其存储稳定性与性能均匀性[32]、[33]、[34]。
在本研究中，我们采用在非丝状CeO2忆阻器中插入Ta2O5、ZnO、Nb2O5、HfO2以及Al2O3等氧空位迁移屏障层的方法，即采用CeO2/屏障层/CeO2的结构设计，以此来调控忆阻器的性能，使其能够适应不同的应用需求。其中，嵌入HfO2与Al2O3屏障层的忆阻器能够实现稳定且可重复的模拟式权重更新，并表现出独特的突触行为（见补充说明1中的图S1），而这些特性又与通过密度泛函理论及分子动力学分析所揭示的氧空位迁移特征密切相关。这些研究结果建立了材料特性与功能之间的对应关系，使得忆阻器能够根据具体应用需求进行优化设计，这一设计效果通过4位脉冲神经网络任务以及深度神经网络模拟得到了验证。此外，调控氧空位的迁移路径还有助于减少突触操作过程中的不必要的离子传输及其带来的能量损耗。因此，本研究不仅旨在为特定应用需求的计算架构量身定制突触可塑性，还希望通过调控界面处的氧空位迁移来实现高效能的神经形态计算。
章节摘要
用于调控氧空位迁移动态的多层结构设计
本研究系统分析了不同层结构配置的基于CeO2的忆阻器中结构设计对导电性能调控的影响（见图1a）。在单层CeO2忆阻器中，高迁移率的氧空位随机分布会导致在电脉冲刺激作用下出现非线性且不对称的导电变化，同时还会伴随存储特性的易失性（见图S2）[25]。虽然人们也曾尝试过采用双层结构，比如将CeO2与富含氧空位的氧化物层堆叠在一起，以期改善这一问题
结论
本研究通过在基于CeO2的忆阻器中插入HfO2与Al2O3屏障层，利用氧空位迁移调控技术，实现了具有特定突触特性的高效能、专用型神经形态计算，即具备易失性静态阈值特性与非易失性长时记忆效应。理论分析进一步证实，这些插入的HfO2与Al2O3层决定了原子级别的氧空位迁移障碍程度，正是这些障碍构成了忆阻器可调控塑性的物理基础。其中，嵌入HfO2的忆阻器
器件制备过程
这种多层结构的基于CeO2的忆阻器采用了金属-绝缘体-金属（MIM）结构，是在SiO2/Si衬底上制备而成的。首先，通过电子束蒸发技术（FC-2000，Temescal设备）沉积了一层厚度为70纳米的铂质底部电极，该电极上还覆盖有一层厚度为3纳米的钛质粘附层。随后，在240摄氏度下，使用Ce(iPrCp)2(N-iPr-amd)作为铈的前体物质，H?O蒸汽作为氧化剂，通过热原子层沉积技术（ALD；NCD D-200设备）沉积了20纳米厚的CeO2层。接着，又沉积了2纳米厚的Al2O3或HfO2层
作者贡献说明
Sola Moon：负责撰写原文初稿、实验研究、正式分析以及数据整理工作。Tae-Sik Yoon：负责文章的审阅与编辑、结果验证、项目监管、整体概念设计工作。Seung Geol Lee：负责文章的审阅与编辑、结果验证工作。Donggyu Kim：负责数据整理与正式分析工作。Hyunhyub Ko：负责文章的审阅与编辑、结果验证工作。Cheolhong Park：负责撰写原文初稿、软件相关工作以及实验研究工作。Hyeongkeun Kim：负责文章的审阅与编辑、实验研究以及正式分析工作。Hyun-Mi
利益冲突声明
所有作者均声明自己不存在任何可能影响本文研究结果的已知利益冲突或个人关系。
致谢
S. Moon与S. Chae对本研究做出了同等重要的贡献。本研究得到了韩国政府下属的韩国国家研究基金会（NRF，由科技信息通信部资助）的支持，项目编号分别为RS-2024-00401234和RS-2024-00406006。此外，本研究还获得了韩国贸易、工业与资源部下属的韩国产业技术规划评价院（KEIT）的资助，项目编号为RS-2025-25463657。同时，本研究也得到了韩国科学技术信息通信部支持的UNIST ISD项目的支持，项目编号为1.260011.01。
Sola Moon于2022年从韩国蔚山国立科学技术研究院能源与化学工程系获得学士学位，目前她仍在同一机构攻读硕士与博士学位。她的研究兴趣主要集中在电阻式随机存取存储器（RRAM）、忆阻器件以及神经形态计算领域，尤其关注基于氧化物的薄膜器件在神经形态计算中的应用。
Sola Moon|Seongwook Chae|Kitae Park|Hyejin Lee|Hengquan Guo|Cheolhong Park|Donggyu Kim|Hyunhyub Ko|Hyun-Mi Kim|Hyeongkeun Kim|Seung Geol Lee|Tae-Sik Yoon
