《Annals of Nuclear Energy》：Data-driven prediction of pool scrubbing decontamination factor using stacked ensemble machine learning
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•一种基于堆叠集成模型的机器学习方法，通过54组实验数据来预测水池净化效率DF。•在10倍范围内，LOOCV预测值与实验测得的DF数值吻合度达92.6%。•在基准数据集上，该模型得到的R2(log)值为0.645，RMSLE值为1.167。•LOEO方法在处理未见过实验数据时的迁
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一种基于堆叠集成模型的机器学习方法，通过54组实验数据来预测水池净化效率DF。
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在10倍范围内，LOOCV预测值与实验测得的DF数值吻合度达92.6%。
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在基准数据集上，该模型得到的R2(log)值为0.645，RMSLE值为1.167。
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LOEO方法在处理未见过实验数据时的迁移能力较为有限。
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水池高度、喷嘴直径以及AMMD被确定为关键影响变量。
引言
福岛第一核电站事故带来的严重后果，凸显出必须采取有效的缓解策略，防止放射性裂变产物释放到环境中。在此背景下，水池净化作为一种主要的去污手段，可通过捕获沸水反应堆和简化型沸水反应堆中的放射性物质（如铯和碘），显著降低其浓度（Gluntz和Nesbitt，1995）。这一过程的效能可通过去污因子DF来衡量，它表示放射性物质初始浓度与最终浓度之比。因此，准确预测DF不仅对于评估假设的严重事故条件下的源项至关重要，也对事故缓解系统的优化设计有着重要意义。
大多数放射性物质以气溶胶形式存在，它们是通过安装在水池中的喷嘴，借助不可凝或可凝气体注入的。因此，DF的计算与多种复杂的气溶胶去除机制密切相关（Swiderska-Kowalczyk等人，1995）。从力学角度来看，气溶胶的捕获依赖于惯性撞击——即颗粒偏离注入气体的流线并撞击气泡表面——以及离心撞击，后者作用于靠近气泡壁的颗粒。此外，沉降作用通过重力使气溶胶沉积，这一机制对大于1微米的颗粒尤为有效。从热力学角度而言，气溶胶的沉积受粒子浓度差异导致的布朗扩散、气体浓度梯度引发的扩散泳动，以及由于温度梯度而使颗粒向气泡内较冷区域移动的热泳动所影响。另外，相变和流体动力学变化也会显著影响去除效率：对流会因蒸汽的凝结和蒸发而使气溶胶向界面移动或远离界面；而在高韦伯数条件下，气泡破裂会将不稳定的大颗粒分解为更小的气泡。这种流动状态的突然变化会大幅增加总表面积并降低气泡上升速度，从而显著提升去污效果。
基于这些基本机制，目前已有多种分析代码被广泛用于预测DF，比如气泡净化算法BUSCA和抑制池气溶胶去除代码SPARC（Owczarski和Burk，1991；Ramsdale等人，1995；Wassel等人，1985；Gao等人，2017）。然而，在不同实验条件下的大量验证工作表明，这些代码的预测结果与实验测量值之间存在显著差异。例如，Herranz等人发现，SPARC因为考虑了基于椭圆形气泡的离心撞击效应，其预测精度高于BUSCA，而BUSCA则假设气泡为球形（Herranz等人，1997）。同样在LACE大规模气溶胶控制实验中，当注入流为喷射状态时，两种代码都低估了DF值（Swiderska-Kowalczyk等人，1995；Crespo等人，1994）。在以湍流为特征的POSEIDON-II实验中，由于BUSCA依赖气泡流模型，其预测的DF值通常偏低（Dehbi等人，2001）。此外，Kim等人研究表明，较小的喷嘴尺寸会因提高气溶胶速度并增大反应截面积而提升DF值；尽管他们开发出了预测代码，但其准确度尚未公开，这给实际应用带来了挑战（Kim等人，2021a）。
这些差异表明，使用现有的机理型代码预测DF存在固有困难。与实验观察到的现象不同，这些代码无法全面涵盖所有相关物理过程，而是严重依赖简化的理论假设。例如，SPARC完全忽略了热泳动模型，而BUSCA则假设气泡界面温度等于水池整体温度，而不考虑气泡内部的实际温度。此外，这些代码也无法单独追踪气泡随时间的变化情况。最近，Herranz和Sánchez对1960年代至2016年间进行的500多项水池净化实验进行了全面总结，发现只有不到12%的实验符合代码验证的质量标准（Herranz和Sánchez，2023）。他们试图建立经验关联式，发现DF与浸没程度呈指数关系（R2＞0.93），但由于边界条件之间存在强相互依赖性，难以建立关于颗粒大小、流量和蒸汽比例的可靠关联式。这一发现进一步凸显了仅通过单变量关联式来描述水池净化行为的难度，也促使人们寻求能够同时考虑所有相关参数之间复杂相互作用的多变量、数据驱动型方法。
机器学习具备直接从数据中学习复杂映射关系的能力，无需依赖那些详细定义每一物理现象的规则型算法。因此，机器学习模型能够在无需对复杂的多相现象进行完整理论剖析的情况下，有效解决高度非线性问题。正因如此，数据驱动方法在越来越多的科学领域得到应用。例如在热流体动力学领域，Kim等人（2018）成功运用人工神经网络预测了湍流气泡流中的气泡尺寸分布，其精度远高于现有的经验模型。
不过，机器学习模型固有的“黑箱”特性，使得需要发展可解释人工智能框架，这对于最终用户建立对模型预测结果的信任至关重要，尤其是在那些一旦出现错误结果就会带来严重后果的安全关键领域。对人工智能模型进行解读能够为决策提供可操作的依据，进而提升整体可靠性。虽然目前尚无通用的AI可解释性技术标准，但根据模型的复杂性、应用范围以及具体的可解释性需求，已经提出了多种不同的方法（Adadi和Berrada，2018）。其中，敏感性分析是一种常用的技术，可用于系统地评估和排序各个输入变量对最终预测结果的相对影响程度（Cortez和Embrechts，2013；Olden和Jackson，2002a；Olden等人，2004；Olden和Jackson，2002b）。
鉴于水池净化过程本身的复杂性，准确量化放射性气溶胶的去除效率仍然是一项艰巨任务。虽然BUSCA和SPARC这类传统的系统分析代码在反应堆安全研究中得到了广泛应用，但由于其在多相流力学及相关物理现象方面的简化处理，其预测能力存在局限。为弥补这一缺陷，本研究提出了一种基于机器学习的数据驱动框架，作为传统水池净化模型的有力补充。其主要目标是证明，通过综合运用历史实验数据，构建的集成数据驱动模型能够准确预测DF，从而为纯粹的机理型方法提供可行的替代方案。此外，我们还对整个实验范围进行了严格的敏感性分析，以明确各关键输入变量的影响程度。这项分析不仅有助于深入理解影响气溶胶高效捕获的关键设计参数，也体现了数据驱动方法的灵活性。随着更多实验数据的积累，这一框架有望给出越来越可靠的预测结果。即便当前可用数据集规模有限，所提出的模型在与现有基准案例的对比中仍展现出良好的契合度，可作为严重事故安全分析中的辅助数据驱动工具。
章节节选
实验数据集的准备
要实现准确的模型训练和可靠的DF预测，就需要大量高质量的数据。然而，水池净化实验提供的数据集往往规模较小，且常常缺少气溶胶成分或流动条件等关键变量。为解决这一问题，我们从这些实验中收集了54组实验数据，如表1所示，用于训练和测试所提出的模型，而输入数据的分布情况则如图1所示（Swiderska-Kowalczyk等人，1995；Herranz等人，1997；Crespo
初始模型探索
这些预测模型是使用AutoGluon Tabular工具开发的（Erickson等人，2020）。该工具的v1.2版本被应用于全部54组数据，用以确定预测DF的最佳模型结构。该框架会自动筛选多种候选算法（包括LightGBM、XGBoost、CatBoost等梯度提升算法，以及随机森林、额外树、k最近邻算法和前馈神经网络），并通过组合这些算法构建堆叠集成模型
结论
本研究提出了一种数据驱动方法，利用AutoGluon构建的堆叠集成模型来预测水池净化系统中的去污因子DF。我们汇总了来自六个独立实验来源的54组实验数据（包括POSEIDON-II实验Dehbi等人，2001；RCA实验Herranz等人，1997；LACE实验Crespo等人，1994；ACE实验Swiderska-Kowalczyk等人，1995，以及Kim等人2021a、2021b进行的两次实验），这些数据包含九个关键输入变量
CRediT作者贡献说明
Seongmin Lee：概念构思、数据整理、正式分析、研究调查、方法设计、软件开发、可视化处理、初稿撰写。Joo Hyun Park：概念构思、方法设计、项目管理、监督指导、结果验证、修改润色。
利益冲突声明
作者声明，他们不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益或个人关系。
致谢
作者感谢韩国科学技术院的金裕珍在英语编辑方面提供的帮助，以及韩国原子能研究院的金宇翰在实验数据整理方面的协助。本研究得到了韩国能源技术评价与规划院（KETEP）的资助，该机构由韩国政府（气候、能源与环境部MCEE）出资支持（项目编号20222020800130）。
Seongmin Lee|Joo Hyun Park
