经ZrO2增强的Ni@C催化剂用于马来酸酐的选择性加氢制γ-丁内酯

《Communications Chemistry》：ZrO2-enhanced Ni@C catalysts for the selective hydrogenation of maleic anhydride to γ-butyrolactone

　　

摘要

本研究制备了经ZrO₂改性的Ni@C催化剂（记为NiZr@C），并用于马来酸酐的液相加氢反应以生成γ-丁内酯。通过XRD、TEM、XPS、H₂-TPD、ICP-OES以及原位FTIR分析发现，引入ZrO₂后，Ni与ZrO₂之间存在较强的金属-载体相互作用。在还原过程中，随着Ni物种的还原，部分ZrO₂也会被还原，从而在催化剂表面形成大量的氧空位。这些空位与活化的氢物种协同作用，显著提升了C≡C键的加氢反应活性以及C=O键的氢解反应活性。当Zr/Ni摩尔比为2/10时，NiZr@C催化剂表现出最佳性能：在210°C和4.5 MPa H₂条件下，可将马来酸酐完全转化（转化率100%），同时γ-丁内酯的选择性可达97.54%。此外，该催化剂在连续13次反应循环后仍保持稳定活性，无明显失活现象，显示出极高的工业应用潜力。