基于卷积神经网络从啁啾探测脉冲飞秒相干反斯托克斯拉曼光谱（CPP fs-CARS）谱线测定温度的新深度学习方法

《Proceedings of the Combustion Institute》：A new deep learning method for temperature determination from CPP fs-CARS spectra

　　

相干反斯托克斯拉曼散射（CARS）是一种基于激光的诊断技术，专用于测量反应流中的温度与主组分浓度。在飞秒激发体制（～100 fs）下，CARS可实现高重复频率（即1–10 kHz）的瞬时测量，适用于研究现代推进系统内部快速燃料混合特征及后续动态过程的湍流现象时间演化。在飞秒CARS策略中，啁啾探测脉冲CARS（CPP fs-CARS）结合遗传算法已被证明可提供可靠的温度测量，但存在计算时间长的问题。本文提出一种基于卷积神经网络（CNN）的后处理新方法，用于从CARS谱线中准实时地测量温度，同时保持良好测量精度。该方法显著缩短处理时间，为高通量重复频率实验谱线快速高效分析铺平道路，从而提升CPP fs-CARS在湍流反应条件下的实用价值。新颖性与意义声明：本研究提出一种应用于反应流的啁啾探测脉冲飞秒反斯托克斯拉曼光谱（CPP fs-CARS）数据处理新策略，据研究人员所知此前未见该构型报道。尽管CPP fs-CARS可在单次采集高重复频率下测温，其广泛应用受限于常规谱线拟合遗传算法的高计算需求。所提基于卷积神经网络（CNN）的替代方案克服该限制，在实现近实时温度估计的同时保持燃烧诊断所需精度，显著提升CPP fs-CARS用于湍流与不稳定性燃烧时域研究的实用价值。

研究背景与问题提出

在全球变暖背景下，能源与燃烧设备需降低污染物排放并提升效率，新型燃烧室架构与替代燃料使反应流物理化学过程更复杂，亟需高重复频率（≥1 kHz）非侵入光学诊断定量测量温度与组分。相干反斯托克斯拉曼散射（CARS，Coherent Anti-Stokes Raman Scattering）基于三阶非线性光学过程，其谱线轮廓由转动振动能级玻尔兹曼分布决定，可反演温度、由振幅得浓度。飞秒体制（～100 fs）CARS具备高峰值功率、宽谱、高信噪比优势；其中啁啾探测脉冲飞秒CARS（CPP fs-CARS，Chirped Probe Pulse femtosecond CARS）用～ps啁啾探测脉冲读取相干激发，已在高压航空燃烧室实现1 kHz单发测温。传统后处理依赖最小二乘拟合自制代码求解理论谱，或用多参数遗传算法迭代调节14个物理参数（含温度、β/α、相位?、泵浦/斯托克斯/探测脉冲的各阶谱相位β₂^pump、β₃^pump、β₄^pump等、泵-斯托克斯延时t₀^stokes、泵-探延时t₀^probe），处理1000条单发谱需CPU约1周，无法适应高通量数据。研究人员由此开展本研究，目标是用卷积神经网络（CNN）替代遗传算法，实现近实时单发N₂ CPP fs-CARS谱线测温。论文发表于《Proceedings of the Combustion Institute》。

主要关键技术方法

研究人员采用三条技术链：其一，用自制CARS求解器在N₂转动振动区间16793–18501 cm^?1生成200万条归一化2048点理论谱，14个参数按实验条件区间随机采样，库构建耗56核Intel Xeon Gold 6238R并行两周；其二，谱线预处理含Min–Max归一化、对数压缩（X′=log(α+(1?α)(X?min)/(max?min))，α=10^?2）、全局z-score，实验512点谱插值补零至2048并随机截断512连续点训练以防对齐偏置，输出变量除?用sin/cos表示外均Min–Max归一化，并增设强度加权谱质心c_i共16输出；其三，搭建双卷积块CNN（卷积+InstanceNorm+SiLU+MaxPool+Dropout 0.2，256滤波器，全连接三独立线性头，约1200万参数/47 MB），PyTorch 2.5.1在8×A100 80GB上训练，80%训练20%测试，125 epoch，Adam优化，学习率10^?4并在70/100 epoch除10，batch 32→16→8，加权MSE损失温度权重3。实验验证样本为常压环境空气（～300 K）与层流甲烷/空气化学计量预混本生焰1000发1 kHz谱。

研究结果

3.1 温度预测质量分析

在随机截断测试集上，CNN对温度T的R²=99.67%，对探延时t₀^probe R²=99.77%，谱质心c_i R²=98.15%；?与高阶相位β₄^stokes等因截断丢失信息R²较低（61.75%、17.10%）。另造300 K与2000 K定点集、按实验式512点有意义截断，CNN输出温度PDF标准差仅17 K与13 K，证明信息完整时精度高，低温相对误差偏大源于谱调制弱。结论：CNN可从截断理论谱学出谱形–参数映射。

3.2 实验CARS测温应用

常压室温空气1000发实验谱经仪器线形卷积与同前预处理，CNN估均温～326 K、标准差～31 K（相对误～9.5%），偏差源为泊松噪声（～5 K）、自相位调制引起的飞秒光束谱形shot-to-shot微变；该精度与Thomas等遗传算法9.5%相当。层流CH₄/空气焰燃后区1000发（1秒）谱高温侧（>17050 cm^?1）调制加深，CNN估均温2191 K、标准差3%，优于低温端，与Thomas等H₂/空气焰遗传算法2.5%同量级。结论：CNN在实验条件下保持与遗传算法同精度，高温更优。

4 准实时处理能力

遗传算法单谱CPU～19 h，千谱数天至周；CNN训练GPU～8 h，推断单谱CPU～0.06 s、千谱～2.6 s，加速数个数量级。结论：单遍前向传播免迭代，使1 kHz时间序列可近实时跟踪湍流火焰热力学演化。

讨论与结论翻译

讨论指出CNN非插值而是学谱调制–温度真实关系；精度可借带噪截断库或融入实验物理参数微调进一步提升。结论部分译文：本研究证明用卷积神经网络（CNN）准瞬时处理单发CPP fs-CARS谱线的有效性，满足高重复频率激光诊断海量谱线快处理需求；CNN在兼顾探测器规格下准确可靠测得温度时间分布，千谱处理～2.6 s而非传统遗传算法数十小时，加速数个量级，为快变反应湍流CARS时序近实时利用开辟途径。研究亦开放数据库 enrich 含噪谱、实验标注微调、替代架构等扩展方向。