NH3/CH4共燃燃烧动力学机理优化及燃烧特性研究

《Energies》：Optimization of the Combustion Kinetic Mechanism and Investigation of Combustion Characteristics in NH3/CH4 Co-Firing

　　

现有的NH₃/CH₄燃烧反应机理在预测精度和计算效率之间仍存在显著的权衡。难以保证全局最优性，限制了其在燃气轮机燃烧模拟中的应用。本研究的目的是将机器学习方法引入燃烧反应机理的参数优化过程，构建一个兼具高精度和高计算效率的优化机理（Bys-BP Mech）。首先，通过机理耦合和基于误差传播的有向关系图（DRGEP）方法获得了简化机理。随后，基于灵敏度分析优化了三个关键反应的指前因子（A）和活化能（E_a）。采用人工神经网络（ANN）构建模型，并结合交叉验证与贝叶斯优化实现超参数自动优化。验证结果表明，优化后的Bys-BP Mech对层流燃烧速度（LBV）的平均相对误差为4.56%，点火延迟时间（IDT）的平均相对误差降至17.16%。计算流体动力学（CFD）模拟表明，当CH₄共燃比例在40%至70%之间时，NO排放的最小预测误差为3.74%。该机理克服了现有机理在变工况条件下燃烧室尺度验证的局限性，并将燃烧模拟的计算时间减少了一半。

**论文解读：NH₃/CH₄共燃燃烧动力学机理优化及燃烧特性研究**

**1. 研究背景与问题**

化石燃料燃烧是二氧化碳（CO₂）排放的主要来源之一。将甲烷（CH₄）与氨（NH₃）等零碳燃料共燃，在电力行业具有广泛应用前景。NH₃虽适合大规模运输，但其可燃范围窄、火焰温度低，且燃烧过程中可能产生氮氧化物（NO_X）。与CH₄共燃可缓解这些问题，但现有详细化学机理通常包含数百种组分和反应，计算成本高，难以直接用于燃气轮机模拟。已有的NH₃/CH₄共燃机理（如Okafor、Hou、Han、Zhu、Liao等）在预测层流燃烧速度（LBV）和点火延迟时间（IDT）时难以同时达到高精度，且缺乏宽工况（如不同压力、变热负荷）下的系统验证。随着机器学习发展，人工神经网络（ANN）和贝叶斯优化等方法被引入机理参数校准，但现有研究多局限于单一条件，泛化能力不足。因此，本研究旨在将机器学习方法引入燃烧反应机理参数优化，构建高精度、高计算效率的优化机理，并验证其在变工况下的适用性。论文发表在《Energies》。

**2. 主要关键技术方法**

研究人员采用了以下关键技术方法：（1）基于误差传播的有向关系图（DRGEP）方法进行机理简化，通过计算物种间耦合系数并设定阈值（ε=30%），从耦合的详细机理（Detailed Mech）中提取包含29种组分和179个基元反应的简化机理（Reduced Mech）。（2）灵敏度分析，以IDT为目标参数，识别出对燃烧特性影响最大的三个关键反应（R23、R57、R79），并确定其指前因子（A）和活化能（E_a）为优化参数。（3）人工神经网络（ANN）建模，构建初始BP模型，输入为三个反应的A和E_a，输出为IDT，使用6000组随机生成参数进行训练，并通过5折交叉验证和贝叶斯优化自动调整超参数（神经元数量、激活函数、正则化系数），最终得到优化后的Bys-BP模型。（4）计算流体动力学（CFD）模拟，采用Realizable k-ε湍流模型、涡耗散概念（EDC）模型和离散坐标（DO）辐射模型，基于Tu等报道的预混旋流燃烧器几何模型，在0.49百万网格下模拟不同热负荷（50%–100%）下的温度场、流场和NO排放特性。

**3. 研究结果**

**3.1 优化机理的验证**

**LBV预测：** 通过对比不同CH₄掺混比（20%、40%、60%）下的LBV，Bys-BP Mech与Detailed Mech的平均相对误差分别为1.72%、5.04%和6.91%，总体平均相对误差为4.56%，低于实验测量不确定度（5%）。表明ANN优化可补偿机理简化带来的预测误差。

**IDT预测：** 在压力2 atm和5 atm、不同当量比条件下，Bys-BP Mech的IDT预测平均相对误差分别为22.95%和17.16%，优于Reduced Mech（36%和20.37%），且与Detailed Mech接近。当量比增大时，反应路径复杂性增加，预测偏差放大。

**3.2 基于CFD的预混旋流火焰性能**

**NO排放预测：** 将Bys-BP Mech预测的NO排放与Tu等实验数据及Modified Okafor机理对比，当CH₄共燃比例为40%–70%时，预测误差分别为4.84%、3.74%、4.64%和8.19%，优于Modified Okafor机理，表明优化机理可更准确捕捉NH₃共燃对NO排放的影响。

**不同热负荷下的燃烧特性：** 热负荷从100%降至50%时，燃烧室内1650–1900 K的高温区域明显缩小；湍流强度从37.73%降至19.92%；中心回流区峰值速度从-2 m/s降至-1 m/s，回流区面积分数从16.05%降至15.37%。NO排放随热负荷降低总体呈下降趋势，但在50%热负荷时出现异常反弹（从2546 ppmvd升至2864 ppmvd），增幅约12.49%，这是由于低负荷下回流区减弱、湍流强度降低导致NO停留时间延长，且N₂O路径竞争增强所致。

**4. 讨论与结论**

**讨论：** 当前研究主要聚焦于预混火焰基础特性和不同热负荷下的旋流燃烧模拟，尚未涉及非预混燃烧、高压真实燃气轮机工况及更宽掺混比例范围的系统验证。未来可拓展实验与模拟数据库，引入多种机器学习方法建立宽工况多目标预测代理模型，以提高机理适用性。

**研究结论（翻译）：**
(1) 通过IDT灵敏度分析，发现反应R23、R57、R79的灵敏度系数最高，分别达到0.400、0.358和0.280，且均表现出显著的抑制作用。
(2) 当CH₄比例增加时，Bys-BP Mech的LBV预测平均相对误差从13.05%降至6.52%。
(3) 在CH₄共燃比例为40%–70%时，Bys-BP Mech的NO排放预测误差先减小后增大，分别为4.84%、3.74%、4.64%和8.19%。
(4) 燃烧室出口NO排放随热负荷降低呈单调下降趋势，但在50%热负荷时，NO排放从2546 ppmvd升至2864 ppmvd，较60%负荷增加约12.49%；强中心回流区速度峰值从-2 m/s降至-1 m/s，回流区面积分数从16.05%收缩至15.37%。