估计福岛第一核电站事故后多个137Cs源路径对海洋的贡献率

《Regional Studies in Marine Science》：Estimation of the contribution rates of multiple 137Cs source pathways to the ocean after the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station accident

　　

研究人员基于时间序列浓度数据量化了沿海水域中¹³⁷Cs的源贡献，引入了背景成分以分离事故衍生的贡献，提出了一种不依赖数值模拟的数据驱动方法，并识别了源贡献的空间分布特征。

论文解读

**研究背景与问题**
2011年3月发生的东日本大地震引发了福岛第一核电站（F1NPS）事故，导致大量放射性核素如¹³⁷Cs（铯-137，半衰期30.2年）、¹³⁴Cs和¹³¹I释放到环境中。事故十年后，F1NPS周边海域的¹³⁷Cs浓度仍未恢复到事故前水平，主要因为事故后持续向海洋输入¹³⁷Cs。主要源路径包括F1NPS场址及附近的直接释放、周边河流排放、大气沉降以及区域外流入。大气沉降在事故初期最为显著，但海洋上的降水观测数据有限，导致估计不确定性大；直接释放估计量范围从0.94到27 PBq不等，后期收敛至3-6 PBq，但未明确区分直接释放与大气沉降；河流排放中颗粒态¹³⁷Cs在河口沉积后可能再悬浮和再溶解，但其贡献率存在争议。量化这些源路径的相对贡献率对于理解¹³⁷Cs在沿海海洋中的长期行为、改进预测模型和监测策略至关重要。然而，此前定量评估多依赖数值模拟（如Tsumune等（2024b）使用区域海洋模型系统（ROMS）模拟），但模拟结果受输入条件和边界设定影响较大，且未充分考虑背景成分（来自20世纪50-60年代大气核武器试验的残留¹³⁷Cs）。因此，研究人员利用多年、多站点的高频观测数据，独立于数值模拟，数学估计各源路径的贡献率。

**研究内容与意义**
本研究基于2013-2016年期间东京电力控股公司（TEPCO HD）和原子能规制委员会（NRA）提供的31个监测站点（位于福岛县和宫城县沿岸）的表面海水¹³⁷Cs浓度时间序列数据，结合直接释放和河流排放数据，通过指数拟合和线性模型估计各源路径（直接释放、河流排放、背景成分）的表观浓度稀释因子，进而计算贡献率，并与ROMS模拟结果对比。研究提出了一种数据驱动方法，无需依赖数值模拟，并首次在贡献率估计中显式纳入背景成分，揭示了空间分布特征和随时间变化趋势，验证了模拟结果的可靠性。论文发表在《Regional Studies in Marine Science》。

**关键方法**
数据来源：TEPCO HD和NRA在福岛和宫城沿岸31个站点持续观测的表面海水¹³⁷Cs浓度（采样频率每周至每月一次）。直接释放浓度采用F1NPS场址附近5,6号排水沟和南排水沟的观测平均值；河流排放采用Sakuma等（2019）对福岛县内14条河流的颗粒态¹³⁷Cs排放率估计，本研究聚焦其中7条主要河流（阿武隈川、小高川、请户川、前田川、熊川、富冈川、高濑川），通过权重（与初始排放率成正比，与距离平方成反比）整合为虚拟河流浓度；背景浓度基于1984-2010年F1NPS近海及宫城近海观测数据外推指数衰减。模型将海洋浓度表示为各源路径浓度线性组合，系数为表观浓度稀释因子，通过最小二乘法估计。贡献率定义为时间窗口（Δt=30天）内各源路径累积流入浓度与总流入浓度之比。

**研究结果**

**3.1 各浓度的时间序列变化**
通过指数拟合获得各源路径和观测站点的表观半衰期：河流排放为2.79-4.21年，直接释放为1.31年，背景成分为14.2年，差异显著，使得模型可区分各源路径。观测站点浓度半衰期介于源路径半衰期之间，表明海洋浓度由各源路径衰减特征混合而成。初始排放率（2013年1月1日值）以直接释放最高（1.57×10¹⁰ Bq/天），其次为阿武隈川（3.01×10⁹ Bq/天）和请户川（9.23×10⁸ Bq/天）。部分站点（T-MG0、T-MG2、T-MG3）半衰期异常长，可能因浓度低、观测波动大，改用2012年5月起数据后半衰期缩短。

**3.2 各源路径的贡献率**
Δt敏感性分析（1、7、30、60、90天）显示贡献率差异不超过0.01，故以30天结果代表。模型均方根误差（RMSE）大多小于1.0，相对误差（RMSPE）约10%，表明模型再现性好。

**3.2.1 贡献率的长期平均趋势**
空间分布显示：河流排放贡献率随距F1NPS距离增加而增加；直接释放贡献率在F1NPS南侧站点高于北侧，与南向沿岸流优势及地球旋转、海岸地形效应一致；背景成分在福岛沿岸大部分区域小于0.1，但在仙台湾北部及离岸站点（T-7、M10）达0.2-0.6。仙台湾内（T-MG1、T-MG4、T-MG5、T-MG6）河流贡献率高达0.7-0.8，而近福岛-宫城边界站点直接释放贡献率约0.2-0.5，仙台湾以北无直接释放贡献。

**3.2.2 贡献率的时间变化**
由于各源路径衰减速率不同，直接释放贡献率随时间下降，河流排放和背景成分贡献率上升。福岛沿岸站点因源路径分布复杂，即使相邻站点贡献率差异也很大（如T-S1与T-3对称位置但分别以河流和直接释放为主；T-6与M-104相距仅10 km但分别受河流和直接释放主导）。观测频率不足的站点（M-101、M-102，每月仅1.04次）贡献率估计偏差大，表明需高频观测。宫城沿岸站点（仙台湾和边界区域）贡献率特征相似，可分类为代表站点。

**3.3 与ROMS模拟的对比**
与Tsumune等（2024b）的ROMS模拟结果对比：2013-2014年两者相关性较好（决定系数约0.4-0.5，回归斜率约0.7），但2015年后T-D5站点异常（可能因其直接位于F1NPS东侧，且观测频率低）。排除T-D5后，2015-2016年相关性显著改善，但2016年河流排放贡献率模拟值仍偏高，可能因模拟未考虑背景成分，导致相对高估河流和直接释放贡献。

**讨论与结论**
讨论部分指出，仙台湾北部站点（T-MG0、T-MG1、T-MG2）的高河流贡献率可能部分来自海底沉积物中¹³⁷Cs的再悬浮和再溶解，因其衰减半衰期（约2.26年）与阿武隈川接近，模型难以区分，但隐含考虑了该效应。与ROMS模拟的对比表明，纳入背景成分可提高模拟精度，尤其对2016年后及远离F1NPS的区域。研究结论如下：本研究利用F1NPS事故后海洋¹³⁷Cs浓度时间序列数据，估计了各源路径的浓度贡献率，揭示了区域差异。在F1NPS以北的宫城沿岸，附近站点贡献模式相似，可分类为代表站点，便于监测；而在福岛沿岸，即使相邻站点因与多个源路径的复杂空间关系，贡献率差异显著，需多站点高频观测。本研究证明，无需显式模拟平流-扩散过程，即可直接从浓度时间序列估计源贡献。但与ROMS模拟对比显示后期一致性下降，部分原因可能是模拟未考虑背景成分，表明纳入背景成分可提高模拟精度。分析期限于2013-2016年，且精度依赖于可用时间序列数据量，因此延长分析期是改进模型性能、实现长期影响评估的重要任务。