《FlatChem》：A novel approach of CZTS thin-film solar cell with controlled molybdenum disulfide interfacial layer and indium tin oxide (MoS
2–ITO) back contact
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•本文介绍了一种在ITO背接触层上添加MoS?界面层的CZTS薄膜太阳能电池。•经研究，Mo(0.45)S?(0.55)是最佳成分组合，可使电池的功率转换效率达到1.512%。•MoS?层与CZTS层的制备均采用了低成本且环保的溶胶-凝胶法与旋涂法。•通过XRD、FESEM、AF
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本文介绍了一种在ITO背接触层上添加MoS?界面层的CZTS薄膜太阳能电池。
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经研究，Mo(0.45)S?(0.55)是最佳成分组合，可使电池的功率转换效率达到1.512%。
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MoS?层与CZTS层的制备均采用了低成本且环保的溶胶-凝胶法与旋涂法。
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通过XRD、FESEM、AFM、UV–Vis、拉曼光谱、FTIR以及EIS等技术对Mo(1-x)S2(x)材料进行了特性分析。
引言
铜锌锡硫化物（Cu?ZnSnS?，简称CZTS）因其成本低、无毒性且构成元素丰富，已成为薄膜太阳能电池中极具前景的吸收材料。与硅、CdTe和CIGS等传统光伏材料相比，CZTS的直接带隙可在1.4–1.6电子伏特范围内调节，且吸收系数很高（超过104厘米?1），非常适合用于薄膜结构中的高效光吸收[1]、[2]、[3]、[4]。这些优异特性促使人们对其各种制备技术展开了大量研究。
尽管具有上述优势，目前基于CZTS的太阳能电池的转换效率仍相对较低，报道的数值约为CZTS电池为10.0 ± 0.2%，而CZTSSe电池则为13.45 ± 0.3%[5]、[6]、[7]。这些限制主要源于材料本身的缺陷、次生相的形成，以及尤其是在背接触界面处的严重复合损失。相比之下，单结硅太阳能电池已接近其理论效率极限（约29.3%），商业化电池的转换效率可达22–23%[8]。这种差距促使人们致力于通过界面工程和材料优化来提升CZTS电池的性能。
目前用于制备CZTS和MoS?薄膜的方法包括溅射、化学气相沉积（CVD）以及旋涂等溶液法。像溅射这样的真空技术能够制备出质量高、均匀性好且厚度可控的薄膜，但需要昂贵的设备、较高的能耗以及复杂的工艺控制，这可能影响其在大面积制备中的成本效益。同样，CVD也能制备出高质量薄膜，但往往需要使用有害的气体前驱体，并且对工艺条件要求严格。
与之相比，以溶液为基础的方法，尤其是结合旋涂技术的溶胶-凝胶法，为薄膜制备提供了一种简单、低成本且可大规模应用的途径。这些方法便于调节材料成分，且无需真空环境。不过，旋涂法也存在一些局限性，比如基底尺寸受限以及材料浪费问题，这可能制约其直接用于工业生产。即便如此，这类方法仍为材料研发和工艺优化提供了有效平台。
在多层薄膜太阳能电池结构中，氧化铟锡（ITO）作为一种透明导电氧化物，具有优异的光学透明度和电导率。将其用作背接触材料有助于改善光管理，进而实现半透明或双面发电电池的开发。然而，与传统的钼（Mo）背接触材料相比，ITO在硫化条件下化学稳定性较差，与CZTS吸收层的界面结合效果也不如后者[8]、[9]、[10]。
虽然本研究采用了溶液法进行制备，但需指出的是，所设计的电池结构中包含含有有毒元素镉的CdS缓冲层。此处所说的“环保”主要指的是该合成方法属于低能耗、非真空工艺，且使用了储量丰富的CZTS材料。之所以保留CdS，是因为其能实现良好的能带匹配，且在CZTS太阳能电池中已被广泛用作参考缓冲层，便于与现有研究结果进行对比。不过，未来仍需开发诸如Zn(S,O)之类的无毒缓冲层。
在传统的CZTS太阳能电池中，由于钼涂层钠钙玻璃具有出色的电导率和热稳定性，因此被广泛用作背接触材料。但在硫化过程中形成的MoS?界面层会对其性能产生显著影响，这一影响取决于该界面的厚度和形态。通过引入可控厚度的MoS?界面层，有望对背接触界面进行优化，从而提升电荷传输性能。
因此，本研究旨在通过开发一种完全采用溶液法处理的ITO/MoS?/CZTS结构来弥补现有不足，其中MoS?界面层的成分可通过调控来实现精确设计。本研究的创新之处在于：（1）采用非真空溶胶-凝胶法在ITO背接触层上构建MoS?界面层；（2）系统研究Mo与S的比例对材料性能的影响；（3）分析材料的结构、光学和电学特性之间的关联，以此阐明界面效应对电池性能的影响。这一研究为CZTS太阳能电池的界面工程策略提供了思路，也有助于开发成本低、可大规模应用的薄膜光伏技术。
章节要点
研究范围与局限
本研究旨在通过在ITO背接触层上引入二硫化钼（MoS?）作为界面层，来设计一种新型的CZTS薄膜太阳能电池结构。主要研究目的是探讨在該结构中加入MoS?后对电池结构、形态及性能的影响。相关的制备与表征工作都是为了评估该方法的可行性及其在优化背接触界面方面的潜力。
X射线衍射分析
图5展示了未处理薄膜以及经过退火处理、成分分别为x=0.40、0.45、0.50、0.55和0.60的Mo(1?x)S?(x)薄膜的X射线衍射图谱。退火是在有硫蒸气存在的环境下，于400摄氏度下进行的。Chhowalla等人（2013年）给出了六方相MoS?及其他MoS?晶体结构的标准XRD数据[11]，而本研究所用的参考数据对应的是编号为37–1492的JCPDS卡片，也就是六方相MoS?的衍射数据。
研究结果总结
本研究成功展示了采用低成本、全溶液法且无需使用气体前驱体的方法来制备带有MoS2背接触层和ITO背接触层的CZTS太阳能电池。Mo(1?x)S?(x)中的硫含量不同会对电池性能产生显著影响，其中Mo(0.45)S?(0.55)组成的电池实现了最高的功率转换效率，达到了1.512%。通过多种表征技术，我们明确了材料属性与电池性能之间的关系，进一步证明了MoS2作为界面层的巨大潜力。
作者贡献说明
Kang Jian Xian：负责原文撰写——初稿撰写、方法设计、实验研究、数据分析、数据整理。Norshafadzila Mohammad Naim：负责原文撰写——审稿与编辑、结果验证、项目管理工作。Iskandar Yahya：负责原文撰写——审稿与编辑、软件相关工作。Abdul Rahman Mohmad：负责结果可视化、数据整理工作。Jahariah Sampe：负责资源协调工作。Masita Mohammad：负责结果验证工作。Brian Yuliarto：负责概念设计工作。Mohd Hafiz Dzarfan Othman：负责方法设计、实验研究工作。Md Akhtaruzzaman：负责概念设计工作。Yap Wing Fen：
利益冲突声明
所有作者均声明，自己不存在任何可能影响本研究结果的已知财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了马来西亚教育部的资助，项目编号为FRGS/1/2019/STG07/UKM/02/11。所有的实验工作均在马来西亚国民大学电气、电子与系统工程系的光子技术实验室完成。作者们还要感谢马来西亚国民大学在技术方面给予的支持。
Kang Jian Xian|Norshafadzila Mohammad Naim|Iskandar Yahya|Abdul Rahman Mohmad|Jahariah Sampe|Masita Mohammad|Brian Yuliarto|Mohd Hafiz Dzarfan Othman|Md Akhtaruzzaman|Yap Wing Fen|Muhammad Rizwan|Huda Abdullah
