基于氨流分布模拟的外层凝胶涂层颗粒燃料核替代物制备的预固化柱设计优化

《Annals of Nuclear Energy》：Presolidification column design modification based on simulation of ammonia flow distribution for external gelation coated particle fuel kernel surrogates fabrication

　　

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  通过CFD模拟分析了预固化柱中的氨气流动分布情况。
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  进出口配置、柱体几何结构以及氨气流量都会对流动行为产生显著影响。
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  经过改进的柱体设计能够防止氨气泄漏到喷嘴及外界环境中。
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  当氨气进口流量为4升/分钟时，接触区域内的气体分布更为均匀。
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  实验验证表明，所获得的微球球形度低于1.2。

引言

由于具备出色的安全性能、较高的热效率以及适用于联合发电应用的灵活性，高温气冷反应堆作为先进的核反应堆系统受到了广泛关注。（国际原子能机构，2010年）高温气冷反应堆技术中的一个关键组成部分就是涂层颗粒燃料颗粒，也就是所谓的三结构各向同性颗粒，它由一个球形燃料核以及多层防护涂层构成（Baker等人，2013年；Kim等人，2020年）。TRISO颗粒的性能与可靠性在很大程度上取决于燃料核的质量，尤其是其球形度、机械强度以及尺寸均匀性，而这些特性是在制造过程的早期阶段就确定的。（Demkowicz等人，2019年；Helmreich和Hunn，2021年；Minato和Ogawa，2020年）。

在各种制造方法中，溶胶-凝胶法因其能够制备出尺寸和形态可控的颗粒而被广泛用于生产球形燃料核。在该方法中，由于操作相对简单且参数易于控制，外部凝胶化方式被广泛应用。在外部凝胶化过程中，以金属硝酸盐为基础的溶胶液滴会在外部凝胶剂的作用下发生化学反应，从而转化为凝胶微球，常见的凝胶剂为氨气（Hunt & Collins，2004年）。这一过程包括液滴形成、在氨气环境中的预固化，以及随后在氨溶液中的完全固化几个阶段。（Wang等人，2016年）采用溶胶-凝胶法后，可以在预固化阶段让含有锆溶胶的液滴通过溶胶颗粒间形成共价键，即使溶液表面上的金属硝酸盐发生聚合反应，进而方便地将液滴转化为球形固体。（Sakka，2013年）对于外部凝胶化路径而言，是通过以特定流量通入氨气，利用进料溶液pH值的变化，使得预固化阶段形成的凝胶具有理想的球形度。（Sarjono等人，2021a年；Sarjono等人，2021b年）。

图1展示了预固化阶段在决定凝胶微球最终质量方面的关键作用。在这一阶段，新形成的溶胶液滴会穿过充满流动氨气的柱体，液滴表面会开始出现部分凝胶化现象。这种初始的表层固化能够在液相完全凝胶之前稳定液滴的形状。如果预固化不充分，可能会导致液滴变形、球形度不规则，甚至在喷嘴处过早凝胶，进而干扰连续作业的进行（Akbari等人，2017年；Chuah等人，2009年）。相反，如果氨气暴露程度过高或分布不均，也可能导致局部过度凝胶，进而影响液滴的稳定性。（Sarjono等人，2021a年；Sarjono等人，2021b年）。在实际应用中，不均匀的氨气流动分布、不合理的进出口配置以及不佳的柱体几何结构都可能导致气体与液滴之间的相互作用不均，进而造成燃料核质量不稳定，还会引发喷嘴堵塞等问题。为了解决这些问题，考虑到实验室规模的应用需求，有必要设计出成本更低、体积更小的预固化柱体。准确估算凝胶化柱体内的氨气流量至关重要，这样才能让液滴表面实现自发固化，同时避免氨气溢出柱体边界，从而防止在喷嘴处发生凝胶化现象。尽管这一现象非常重要，但现有文献中对预固化柱体内氨气的气动行为研究还比较少。以往关于外部凝胶化的研究主要聚焦于化学配方、溶胶流变学以及凝胶化后的处理工艺，而预固化阶段的气相流动特性则往往是通过经验方法来研究的（Nagarajan和Vaidya，2012年；Sood，2011年）。

计算流体动力学模拟为分析和优化预固化柱体内的气相流动特性提供了一种有效的手段。通过解析速度场和流动分布模式，基于模拟的分析方法能够系统地评估那些难以通过实验手段判断的柱体设计参数。（Ansys，2021年）尤其是，CFD模拟能够帮助人们了解进出口布置、柱体几何结构以及氨气流量对预固化环境稳定性与均匀性的影响。在本研究中，通过CFD模拟预测了在不同几何结构改造以及不同进口气体流量条件下，凝胶化柱体内的氨气流动分布情况，以此确保预固化阶段能够顺利实现，进而获得可作为涂层颗粒燃料核核心的球形颗粒。模拟结果通过外部凝胶化实验进行了验证，重点考察了凝胶化行为以及所得微球的球形度。用于涂层颗粒燃料核外部凝胶化制造的预固化柱体是根据氨气流动分布的数值模拟结果进行改进的。研究对比了多种进出口配置和柱体几何结构，旨在找出能够实现稳定预固化的流动条件，同时尽量减少氨气倒流至液滴喷嘴等不良影响。此外，还研究了氨气进口流量的影响，以便确定一个既能保证足够的气体与液滴相互作用，又不会影响工艺稳定性的操作范围（国际原子能机构，2021年）。

本研究基于数值模拟与实验分析相结合的方法，为预固化柱体的设计提供了系统的框架。本工作为预固化柱体的优化提供了具有指导意义的见解，同时也为提升涂层颗粒燃料核外部凝胶化系统的稳定性与可靠性提供了实用建议。虽然本研究中使用了非放射性替代材料，但这些研究结果可直接应用于铀基系统，有助于开发适用于高温气冷反应堆的规模化燃料制造技术。

章节摘要

CFD模拟

为了研究外部凝胶化过程中预固化柱体内的氨气气相流动特性，研究人员采用了Ansys Fluent 2020软件对不同柱体条件下的氨气流动分布进行了模拟。研究对柱体的设计进行了多项修改，包括柱体尺寸（高度和宽度）、进出口配置、柱体分隔装置以及进口流量等。计算域代表了该柱体的内部气体流动区域。

不同进出口配置的圆柱形柱体中的氨气流动分布

为了研究进出口布置对氨气流动行为的影响，在保持其他所有几何尺寸和操作条件不变的情况下，对形状为1的圆柱形柱体的不同配置进行了测试。图7展示了三种不同的进出口配置示意图。

在配置1中，氨气进口位于A、B、C三个位置，而出口则位于D、E、F三个位置。该配置下的流动行为如下所示

结论

本研究系统地分析了柱体几何结构、进出口配置以及氨气进口流量对外部凝胶化过程中凝胶化柱体内气相流动特性的影响。研究采用了数值模拟与实验分析相结合的方法，找到了能够在保证接触区域内氨气均匀分布的同时，避免喷嘴附近过早凝胶以及气体泄漏到外界的流动条件。最优的预固化柱体设计方案为

利益冲突声明

作者声明自己不存在任何可能影响本文研究结果的已知利益冲突或个人关系。

致谢

本研究得到了印度尼西亚国家研究与创新机构旗下的核能研究组织ORTN通过“2026年核技术创新成果计划”（RP HITN 2026，项目编号：CFJRC-ORTN2026-2681871529608）的支持。Muhammad Ilham Bayquni在此感谢印度尼西亚教育捐赠基金机构（LPDP）为他的博士学习以及参与此项研究工作所提供的资金支持。所有

Muhammad Rizky Akbar Pradana|Muhammad Ilham Bayquni|Hanif Ghufron|Sugeng Rianto|Gagad Rahmadi|Praditya Vankabo|Ratih Langenati