旋转剪切场中的液滴破碎准则与双模态尺寸分布规律：基于可视化实验与ANN-GMM模型

《Chemical Engineering Science》：Droplet breakup criteria and bimodal size distribution regulation within the rotating shear field: Based on the visualization experiments and ANN-GMM models

　　摘要：在旋转剪切流场中构建可控流动，可定向调控液滴尺寸分布，从而提升液液异相反应的效率。然而，目前尚未研究液滴形状变化对破碎过程的影响，同时也忽略了决定液滴尺寸分布的关键形态特征。因此，本研究基于可视化的旋转剪切流场，探究了在不同两相流速条件下分散相液滴的产生、变形、破碎及稳定过程。研究明确了分散相生成过程以及稳定态液滴尺寸分布的多峰特性。结果表明，当分散相出现尾部结构及颈部后，会形成不规则形状和近似球形的液滴；随后这些不规则液滴会发生变形并破碎，最终所有液滴都会趋于近似球形状态。此外，在液滴形成和破碎过程中，液体桥的断裂还会产生微小液滴。无论是新生成的液滴还是已稳定的液滴，其尺寸分布均呈现明显的双峰特征，其中较小峰值为0.24毫米。最后，基于前馈神经网络建立了液滴破碎判据，以连续相雷诺数、液滴直径和球形度作为核心输入参数；同时基于双高斯混合模型构建了调控双峰液滴尺寸分布的模型，当Reo＜450且Rew＞12,000时，即可获得小于0.7毫米的主峰和小于0.3毫米的第二峰。

引言：液液异相反应在化学合成中具有重要意义，例如生物柴油的生产和汽油烷基化反应（Velazquea等人，2020；Yesilyurt等人，2020）。这类反应的效率受两相间的界面传质以及反应本身的动力学特性共同影响（Bourne，2003）。但在工业生产中，温度和压力往往受到限制，导致给定体系具有固定的反应速率（Leung等人，2010）。因此，通过调整液滴尺寸分布以匹配体系的固有反应动力学，已成为一种广泛采用且有效的提升反应效率的策略。目前，优化液液反应器的研究趋势是构建可控流场结构，而非单纯增强整体混合强度来调控液滴的破碎与聚并现象（Kashid和Kiwi-Minsker，2009）。旋转剪切流场能够产生强烈的速度梯度与湍流结构，从而实现对液滴行为的精准控制（Kuzmin，2021）。在旋转填充床中，强大的旋转剪切流场使得生物柴油的生产能够在几秒钟内高效完成（Chen等人，2010；Qiu等人，2012）。此外，水力旋流器、旋流反应器等典型的旋流剪切装置也被广泛应用于异相萃取与反应过程之中（Huang等人，2017；Duan等人，2021）。与交叉形微通道、聚焦流装置等微流控液滴生成方法相比，旋转剪切流场在实现高通量、连续式液液反应方面具有明显优势（Nunes等人，2013；Wu等人，2021）。不过，旋转剪切流场中产生的液滴群体比微通道中的更为多分散（Maass和Kraume，2012），且液滴破碎过程更易受到复杂局部流场条件的影响（Gao等人，2017）。因此，阐明液滴破碎机制并建立精确的液滴尺寸控制模型，对于推动旋转剪切流场在更多领域的应用具有十分重要的意义。为进一步优化液滴行为控制，人们已对旋转剪切流场中的液滴控制机制展开了深入研究。在泰勒-库埃特流场等可控旋转剪切流场中，人们研究了流量（Khodadadi等人，2023）、旋转强度（Naeeni和Pakzad，2019）、粘度比、旋转速度（Eskin等人，2017；Yi等人，2021）等因素对液滴行为的影响，并建立了将这些参数与液滴破碎现象联系起来的经验关系式。然而，在旋转剪切流场中，液滴会出现显著变形，其颈部区域也会变弱（Xu等人，2022；Stone，1994），而且液滴破碎的临界条件也会发生显著变化（Stone和Leal，1989；Hsiang和Faeth，1992）。现有的大多数液滴破碎经验模型主要基于液滴尺寸，而很少考虑液滴形状的影响。由于液滴变形是一个瞬态过程，传统经验公式很难准确纳入形态学参数这一因素（Stone等人，1986），这也解释了为何以往研究中通常忽略液滴变形程度的问题。而人工神经网络模型则无需预先定义具体的解析形式（Lashkaripour等人，2021；Holte等人，2024；Ade等人，2024），能够建立起操作参数与液滴响应之间的非线性映射关系。借助该模型可以预测萃取塔中液滴的平均尺寸，同时捕捉到操作变量与液滴群特征之间的非线性关联（Ravandeh和Khooshechin，2025）。神经网络模型还被用于预测微流控系统中生成的液滴尺寸，能够描述不同流动体系中的复杂液滴动态特性（Mahdi和Daoud，2017）。因此，借助神经网络模型可以揭示流场特性与液滴响应之间的非线性关联，进而提升对旋流剪切条件下液滴破碎行为的预测精度。另一个尚未解决的问题是如何准确描述和预测液滴尺寸分布。传统上，液滴群体的整体尺寸水平是通过临界直径、索特尔平均直径等特征直径来表示的（Maass等人，2011），但无法准确反映分布宽度以及不同液滴亚群体的相对比例等详细分布特征（Ade等人，2023）。在旋转剪切流场中，这种局限性更为明显，因为液滴破碎后会同时存在初始液滴和子液滴，从而导致尺寸分布呈现多峰且长尾特征（Estime等人，2024）。因此，需要一种能够重建液滴尺寸分布的模型，以便更精准地量化旋转剪切流场中的液滴控制过程。为此，本研究构建了一个基于90°弯曲通道的可视化旋转剪切流场，利用高速摄像机及图像处理技术，记录了分散相液滴的产生、变形、破碎及稳定过程，对多峰液滴尺寸分布进行了量化分析。同时，研究了连续相流速与分散相流速对液滴变形及发展过程的影响。最后，基于前馈神经网络建立了液滴破碎行为预测模型，还构建了双高斯混合模型，用于预测不同操作条件下的液滴尺寸分布。

实验部分节选：带有图像采集功能的实验系统。图1展示了实验装置的示意图，该装置由五个主要子系统组成：(i)高速成像系统（设备I：Phantom VEO E-310 L）；(ii)90°弯曲通道（宽度：4毫米；深度：50毫米）；(iii)照明系统以及用于输送分散相的注射泵（设备II：LD-P2020II）；(iv)LED背光照明系统（设备III）；(v)用于输送连续相的离心泵（AMS3701/1.5）。本研究选取煤油和水作为代表性的不相溶液体。

分散相液滴的产生与发展。图5展示了液滴在旋转剪切流场中的形成与发展过程。液滴进入通道后（θ＜18.2°），在旋转剪切流场中会形成分散相尾部，尾部表面还会出现颈部结构，这些颈部随后会发生破裂，从而导致液滴脱离。一些形状不规则的液滴在形成后会因表面张力的作用而发生变形，逐渐从不规则形状转变为近似球形。它们的球形度……

基于前馈神经网络的液滴破碎判据。具有一定球形度的初始液滴在从分散相尾部脱离后会随连续相一同移动。液滴是否会发生破碎，主要取决于旋流剪切强度以及液滴自身的性质。因此，本研究基于前馈神经网络建立了液滴破碎判据（Bana等人，2025；Hornik等人，1989），以连续相雷诺数、液滴直径和球形度作为核心输入参数。公式为：ReW=ρWuDμW，其中u为……

结论：本研究基于可视化的旋转剪切流场，分析了液滴的产生、生长及稳定过程，量化了液滴尺寸与形状的变化情况，揭示了所生成及稳定态液滴尺寸分布的形状特征，包括峰的数量、分布宽度以及峰的位置。同时，研究了两相流速对液滴形成与稳定过程的影响。主要结论如下：(1)液滴呈不规则形状……

CRediT作者贡献说明：毕静禾：写作——审稿与编辑，写作——初稿，方法学，实验研究。李发健：写作——初稿，方法学，实验研究。李新浩：写作——初稿，方法学，实验研究。朱晓莉：写作——审稿与编辑，写作——初稿，方法学，实验研究，资金获取。徐晓刚：方法学，实验研究，资金获取。赖家祥：写作——审稿与编辑，方法学，实验研究。朱丽云：写作——审稿……

利益冲突声明：作者声明不存在任何可能影响本文研究工作的已知财务利益或个人关系。

致谢：本研究得到了山东省自然科学基金[项目编号ZR2021ME036、ZR2024QE298]以及甘肃省教育厅青年博士支持计划[项目编号2025QB-026]的支持。

毕静禾|李发健|李新浩|朱晓莉|徐晓刚|赖家祥|朱丽云|王振波
中国石油大学（华东）新能源学院，中国青岛266580