基于数据的机器学习模型，利用与导电性相关的关联函数来预测碳纳米管-聚合物纳米复合材料的多种功能特性

《Computational Materials Science》：Data-driven machine learning model for predicting multi-functional properties of CNT-polymer nanocomposites using conductivity-informed correlation functions

　　摘要：本研究建立了降阶结构-性能关系，用于预测由统计体积元表示的碳纳米管-聚合物纳米复合材料的电导率和压阻率。通过两点簇函数和两点阻塞函数对统计体积元进行统计描述，以获取有关碳纳米管连接性的信息。此外，还构建了与统计体积元相关的二值化电导率等高线的自相关性、两点簇函数和两点阻塞函数，以揭示碳纳米管的存在对聚合物电导率的提升作用。这些两点函数均通过主成分分析转换为低维空间中的表示形式。随后利用人工神经网络建立结构-性能关联，以这些主成分得分作为输入来预测统计体积元的电导率和压阻率。研究结果表明，二值化电导率等高线的自相关性是预测电导率和压阻率的最有效特征集。而两点簇函数和阻塞函数则无法提供比自相关性更多的预测信息。

引言、动机与背景：将碳纳米管嵌入聚合物基体中可以提高所得纳米复合材料的机械性能，如强度和刚度[1]。此外，这类纳米复合材料还具有更高的电导率[2][3][4]。这种电导率提升的主要机制是碳纳米管之间的电子隧穿效应，使得电子能够穿越聚合物基体的势垒而实现导电，无需碳纳米管之间直接接触[5][6][7]。

数据集生成：我们创建了多个二维统计体积元，用以模拟碳纳米管-聚合物纳米复合材料的微观结构。每个统计体积元的尺寸为5μm×5μm。在区域内嵌入长度为1μm、直径为20nm的直碳纳米管，且这些碳纳米管之间不得重叠。区域边缘为周期性边界条件，因此任何与区域边缘相交的碳纳米管都会被反射到区域另一侧。我们生成的统计体积元中碳纳米管的体积分数在0.08%到9.52%之间，共24种不同比例。

微观结构的统计描述：我们首先根据[56]的定义确定微观结构函数mn(x)，以此作为构建各种两点统计函数的基础。对于一般的n相复合材料，mn(x)表示在微观结构中位置x处存在第n相的概率。对于两相复合材料，微观结构函数mn(x)为指示函数，当位置x处存在第n相时值为1，否则为0。具体到碳纳米管-聚合物复合材料的统计体积元，当存在碳纳米管时，m(1)(x)的值为1。

主成分分析：所构建的两点函数维度约为5×10^5，直接将其作为回归模型的输入是不可行的。因此，我们采用主成分分析为这些两点函数找到新的低维表示形式。对于给定的d维空间中的n组数据Xn×d，主成分分析会找到一组正交基，即主成分PC1、PC2……PCd，使得数据X沿PC1方向的方差最大。PC2与PC1正交，且指向……

通过人工神经网络建立结构-性能关系以预测电导率系数：各种两点相关函数的主成分得分可作为微观结构的低维表示，进而作为回归模型的输入，用于预测纳米复合材料的表观性能。在本研究中，我们利用人工神经网络预测与统计体积元相关的表观电导率张量系数Σij以及表观压阻率张量系数Πij。如前所述，随着碳纳米管体积分数的增加，Σij的值也会发生变化……

通过人工神经网络建立结构-性能关系以预测压阻率系数：为建立用于预测压阻率系数的结构-性能关系，我们采用高斯负对数似然损失函数构建人工神经网络模型。每个神经网络以相关函数的主成分得分为输入，输出目标性能张量的系数以及该系数预测值的方差。在本研究中，我们共构建了4个神经网络，分别对应4种不同的输入，表4总结了这些模型的相关信息。

残差方差的来源：我们简要分析了模型预测中误差的来源。缺失的物理场信息：显然，那些使用二值化电导率轮廓函数的模型，通常比使用统计体积元函数的模型更能准确预测电导率和压阻率。因此，有必要在输入特征中补充与问题物理机制相关的信息（例如通过电导率轮廓体现的碳纳米管之间的电子隧穿效应）。

总结与结论：在本研究中，我们探讨了多种两点统计函数，用于表征碳纳米管-聚合物纳米复合材料统计体积元的微观结构，旨在找到能够预测与这些统计体积元相关的电导率系数Σij和压阻率系数Πij的微观结构特征。研究结果表明，在预测电导率系数Σij时，那些以二值化电导率轮廓函数作为输入的回归模型，其预测效果明显优于那些使用其他函数的模型。

作者贡献说明：Kavan Shah负责原文撰写、可视化、验证、软件开发、方法设计、实验研究、正式分析、数据整理以及概念构思工作；Pinar Acar负责文章审阅与编辑、项目监督、项目管理、实验研究以及概念构思工作；Gary D. Seidel负责文章审阅与编辑、项目监督、软件开发、方法设计、实验研究以及概念构思工作。

致谢：作者感谢弗吉尼亚理工大学的高级研究计算中心提供的计算资源和技术支持，这些支持为本文的研究结果奠定了基础，网址为http://arc.vt.edu。同时，作者还使用了GNU Parallel[67]（一种用于并行执行任务的shell工具）来生成本文中部分数据。

利益冲突声明：作者声明不存在任何可能影响研究结果的已知财务利益或个人关系。