具有高磁晶各向异性（Ku≈7×10^7 erg/cm^3）和高矫顽力的L10-FePt纳米粒子，在高密度垂直磁记录介质、永磁体、催化剂以及生物医学领域有着广阔的应用前景[[1], [2], [3], [4], [5], [6]]。这类纳米粒子的性能在很大程度上取决于其有序度与粒径大小[7]。湿化学合成法虽然可以控制FePt纳米粒子的成分与形貌，但通常会得到无序的面心立方结构。不幸的是，为实现L10有序结构而进行的高温退火过程会引发严重的粒子聚集与晶粒生长，进而降低材料的磁性能与分散稳定性[[8], [9], [10]]。
第三元素掺杂是一种有效的降低有序化温度的策略[11,12]。我们之前的研究已经证实，掺入银、铅或铜等元素可以加速有序相转变过程[13], [14,15]，以及[[16], [17], [18]]。银或铅能够产生大量空位，从而增加原子扩散系数，加速L10有序相的形成。不过这一过程也会引入杂质相，并导致粒子聚集[15,19]。铜虽然可以通过加速反应动力学来提升化学有序化程度，但掺铜后的FePt基材料的磁性能相对较低[20]。更为关键的是，目前仍未明确控制无序-有序相转变的微观机制，这阻碍了高性能FePt基纳米材料的合理设计。
第一性原理密度泛函理论计算为解决这些问题提供了有力工具[21,22]。先前的DFT研究显示，掺入铜或银可以降低FePt中的空位形成能[23]，而且间隙掺杂还会显著影响L10-FePt的电子结构与磁性能[24]。因此，DFT是揭示掺杂元素如何加速有序化进程并调控磁性能的微观机制的理想方法。
由于锰能够引发局域性的晶格畸变[25]，它是一种理想的掺杂元素，有助于在化学有序化与粒子尺寸之间取得平衡[26]。尽管已有研究探讨过锰掺杂的FePt或Fe-Mn-Pt体系，但仍有两个关键问题尚未解决。在实验层面，以往的研究大多局限于薄膜制备，或者依赖高温退火来获得纳米粒子[[27], [28], [29], [30]]，这类方法不可避免地会导致晶粒粗化、严重聚集以及二次相分离，无法通过低温一步合成实现高有序度与良好粒子分散性的平衡。在理论层面，以往的DFT计算主要侧重于宏观磁性能的静态预测[[31], [32], [33]」，未能深入揭示原子尺度上驱动无序-有序相转变的微观机制。
在本研究中，我们通过结合DFT计算与实验分析，系统研究了不同锰含量对L10-FePt纳米粒子有序相转变速率及磁性能的影响。DFT计算揭示了锰掺杂在晶格稳定性、有序相转变以及电子轨道杂化方面的微观原子尺度机制。基于这些理论发现，我们成功采用一步湿化学合成法，在400℃下制备出了不同锰浓度的FePtMn纳米粒子。更重要的是，通过模拟与表征中间反应过程，我们追踪了有序相转变的动态演变过程。实验结果验证了理论预测，表明有效的晶格内锰掺杂能够引发晶格畸变，这种畸变成为加速低温有序相转变并抑制粒子聚集的动力机制。这项工作为合理设计高有序度、小粒径的纳米材料提供了理论与实验层面的指导。
