《Coatings》：Scientific Machine Learning for Coating Degradation and Corrosion Prediction: A Critical Review and Thermodynamic Research Perspective
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涂层降解和腐蚀预测正从经验回归转向科学机器学习(SciML)，该方法将控制方程、几何和不确定性嵌入数据驱动模型。本批判性综述考察了与防护涂层和局部腐蚀相关的物理信息神经网络(PINNs)、神经算子、相场混合模型、图神经网络和概率模型。综合识别出五个持续存在的局
涂层降解和腐蚀预测正从经验回归转向科学机器学习(SciML)，该方法将控制方程、几何和不确定性嵌入数据驱动模型。本批判性综述考察了与防护涂层和局部腐蚀相关的物理信息神经网络(PINNs)、神经算子、相场混合模型、图神经网络和概率模型。综合识别出五个持续存在的局限性：维度不一致的复合损失函数；守恒律和热力学不可逆性的不完全强制执行；对异常传输和材料记忆的处理不足；在点蚀成核和合并过程中拓扑信息的丢失；以及弱分布外验证。证据按控制机制、物理嵌入方式、几何表示、不确定性处理和验证设计进行组织，并在研究层面比较中整合，该比较区分了跨材料、涂层类别和腐蚀环境的实验验证能力、模拟验证能力和概念验证能力。在此基础上，研究人员提出了一个热力学-分数阶图相场神经算子(TFG-PFNO)研究框架，该框架结合了分数阶记忆、基于图的几何、相场界面演化、度量动力学和校准不确定性。该框架是一个可检验的假设，而非已验证的模型。其主要含义是，可信的腐蚀数字孪生必须保持物理可接受性，并将不确定性传播到结构风险、检查计划和维护决策中，而不仅仅是优化插值精度。
1. Introduction
防护涂层通过控制水、氧和侵蚀性离子传输、稳定界面化学和重新分布机械应力来延缓腐蚀，其降解涉及离子传输、电荷转移、吸水、聚合物松弛、残余应力、界面脱粘、局部溶解和断裂等耦合过程。传统多物理场模型具有可解释性，但校准成本高；纯数据驱动模型可拟合相关性，但可能不满足质量守恒、电荷守恒、正定性或不可逆变量的单调演化。科学机器学习(SciML)通过嵌入微分方程、变分原理、对称性和本构知识来改进学习过程。物理信息神经网络(PINNs)将数据与物理结合，但低总损失不能保证物理可接受性，尤其在局部腐蚀中可能平滑最大点蚀深度或忽略传输路径。本综述按物理知识嵌入机制组织文献，定义腐蚀应用的最小物理和验证堆栈，识别可验证证据，并提出热力学-分数阶图相场神经算子(TFG-PFNO)作为可检验的研究框架，同时提供研究层面证据图以区分实验验证、模拟验证和概念验证能力。
2. Review Scope and Evidence Quality Procedure
2.1 Review Design：本综述为批判性综述和方法论视角，聚焦于可验证的物理和计算主张。范围围绕三个搜索块组织：SciML方法、涂层和腐蚀过程、数学机制，时间重点为2019年至2026年7月。表1给出了纳入和解释的决策框架。
2.2 Search Strategy, Screening, and Corpus Composition：搜索在Scopus、Web of Science、ScienceDirect、IEEE Xplore和SpringerLink进行，辅以Google Scholar、arXiv和SSRN。搜索字符串结合三个主题块。筛选分两阶段：标题和摘要检查，然后全文评估。最终约124个来源被引用，其中约40%直接涉及腐蚀或涂层系统，其余提供数学、计算或统计基础。
2.3 Source Screening：来源保留要求书目信息一致且内容相关，排除无法解析的条目。
2.4 Analytical Framework：文献沿六个轴解释：控制物理、物理嵌入方式、几何表示、优化策略、不确定性处理和验证设计。区分四个物理嵌入层次：物理引导（使用物理知识选择变量或生成数据）、物理信息（将方程或约束置于目标函数中）、物理编码（通过架构强制执行属性，如反对称通量、等变性、正定性或精确边界满足）和热力学编译（参数化使耗散符号不可行）。评估八个领域的夸大风险，包括数据有限、非独立采样、信息泄露、循环验证、弱基线、缺乏分布外测试、未校准不确定性和不完全可重复性。
2.5 Baseline Mathematical Formulation：状态空间公式将实验可测量量视为分布式潜在状态的部分观测，潜在状态包括物种浓度、电化学势、涂层完整性、位移、损伤和温度。状态演化受控制方程约束，参数向量包括扩散率、渗透率、电导率、反应常数、活化能、涂层性质和断裂参数。在PINN中，未知状态由可微代理近似，自动微分提供控制残差所需的导数，目标函数结合数据、方程、边界和初始项。概念图总结了反应-扩散腐蚀问题的基线。
3. Critical Synthesis
3.1 Minimum Governing Structure for Coating Degradation：控制结构取决于决策目标。至少离子传输应满足局部物种平衡和电荷一致性，界面动力学引入Butler-Volmer型非线性。涂层传输可能偏离菲克理想，可通过分数阶导数（Caputo导数）表示有效时间记忆和空间非局部算子。局部溶解和界面后退由相场表示，其自由能泛函可表示点蚀成核、生长和合并，无需显式界面追踪。等温系统的可接受性条件要求外部功率不小于自由能增长率，惩罚违反该条件有用，但编码正迁移率和耗散算子提供更强保证。概念图展示了记忆、可逆传输和不可逆耗散的分离，以及交错块用于强耦合相场腐蚀问题。
3.2 From Physics-Guided to Physics-Encoded Learning：表2区分四个物理嵌入层次。硬约束并非普遍优越，但成熟且不可协商的性质（如正定性、内部通量取消）应编码。方法包括精确边界施加、区域分解、变分训练和基于能量的力学，混合有限元-神经公式提供另一途径。稀疏方程发现和逆学习可用于识别缺失模型项，但需检查可识别性和物理可接受性。
3.3 Loss Scaling and Optimization Pathologies：复合腐蚀损失通常结合不同单位和量级的量，建议使用可解释的尺度归一化目标。权重可通过梯度范数、神经切线核信息、注意力或多目标准则自适应，但应设置下限防止物理必需项被静默。优化诊断应报告单个残差历史，并评估非训练目标的物理可观测值，如总质量或电荷不平衡、自由能变化率、最大点蚀深度、损失体积、界面位置和结构容量。
3.4 Neural Operators and Geometric Learning：PINN针对单一几何和参数集近似一个解实例，而腐蚀数字孪生需要从初始场、环境历史、材料性质和几何到未来降解场的映射。DeepONet、傅里叶神经算子(FNOs)和物理信息神经算子学习此类映射。图神经网络(GNNs)通过将浓度、势、相值、材料标识符或传感器状态分配给节点，几何或本构信息分配给边，实现互补表示，且可通过反对称边通量编码守恒。但几何学习不提供不可逆性，腐蚀需要耗散通道。表3总结了各模型家族的归纳偏差和失效模式。
3.5 Uncertainty, Multifidelity Learning, and Application Evidence：不确定性来源包括环境变异性、测量噪声、参数不确定性和模型偏差。概率SciML模型寻求状态和参数的后验，贝叶斯PINNs和深度集成提供基线。多保真度信息融合可结合低保真度覆盖和稀疏高保真度观测，但需显式建模交叉保真度差异。当模拟器与实验系统差异时，差异应通过贝叶斯模型校准显式表示。概念图展示了低保真度模拟和高保真度观测进入共享算子模型，以及层次不确定性传播和信息价值传感器选择。腐蚀特定证据正在扩展，涵盖点蚀深度、大气腐蚀、海底管道腐蚀、腐蚀疲劳预后和有机涂层神经EIS解释等。
3.6 Study-Level Comparison of Corrosion and Coating SciML Studies：表5按研究比较了材料系统、暴露环境、退化机制、输入数据、架构、物理约束、验证策略、主要发现和局限性，并标注证据水平：E（验证于独立实验或现场数据）、S（验证于数值模拟）、S/E（基于模拟的部分实验锚定）。表6按模型家族总结了已证明的跨材料和腐蚀环境的适用性。三个比较观察：嵌入动力学结构改善外推；不同研究在效益大小上不可比，因指标混合、基线缺乏和训练成本未计入；未解决的结构性限制包括缺乏离散守恒、非负耗散和校准不确定性分布外评估，无跨材料复制，有机涂层研究停留在物理引导水平。
3.7 Relevance to Coating Systems and Industrial Practice：表7总结了涂层类别、主导退化机制、特征测量和当前SciML状态，涵盖屏障有机系统、锌富集与牺牲系统、金属Zn-Al-Mg涂层、转化与阳极氧化层、可生物降解镁涂层和抑制剂掺杂智能涂层，显示SciML覆盖高度不均。暴露环境应报告ISO 9223和ISO 12944-2腐蚀性分类。数据资源方面，长期涂层数据集稀缺，图像检测语料库存在，但社区级数据共享仅部分实现。工业障碍包括专有配方、加速测试相关性、认证标准未认可学习模型，以及需版本化、使用限制文档和回退行为。
3.8 Topology and Validation Beyond Random Splits：像素级误差和平均厚度损失无法区分等损失体积但不同连通性的损伤场。贝蒂数、欧拉特征和持续性图提供点蚀成核、孤立空腔、连接攻击和渗透路径的互补度量。可微损失基于持续同调可将拓扑描述符纳入训练。可信验证协议必须挑战物理假设，表8列出最小测试，包括空间或环境拆分、守恒检查、拓扑保真度、分布外泛化、不确定性校准和可重复性。
4. A Thermo-Fractional Graph Phase-Field Neural Operator Research Framework
4.1 Motivation and Scope：基于证据中识别的结构缺陷，提出TFG-PFNO框架，旨在集成非菲克传输、电化学反应、界面演化、不规则几何、热力学不可逆性和校准不确定性。框架解决五个重复出现的差距：分数阶记忆机制表示传输历史；图编码器表示涂层微观结构、缺陷、界面、网格和传感器网络；相场头表示降解区域演化和合并；度量动力学或GENERIC兼容潜在动力学分离可逆传输和不可逆耗散；概率推断传播不确定性。概念图展示了信息流，包括分子或微观结构描述符、界面或传感器图编码、分数阶记忆块处理历史、可逆和耗散潜在算子演化状态，以及相场和概率解码器产生预测。
4.2 Structured Latent Dynamics：定义静态属性a、环境历史h和涂层-电解质-基底系统图表示G。编码器产生初始潜在状态z0，其演化由反对称算子L（可逆传输）和半正定算子M（耗散）表示，退化条件防止可逆通道产生熵或耗散通道改变应守恒不变量。解码器将潜在轨迹和查询坐标映射到物理预测，包括浓度、势、损伤、界面状态和不确定性。分数阶应约束于物理区间并进行可识别性测试，变阶模型可能合理但增加混淆。
4.3 Training Strategy：实施应分阶段：图编码器和算子骨干在物理多样模拟集成上预训练；激活硬约束和正参数化；逐步耦合电化学、相场和力学块；最后在实验或现场数据上校准概率头。训练目标结合无量纲残差、显式概率和几何项，观测项必须考虑测量算子，拓扑项可比较持续性图，校准项使用适当评分规则。自适应加权可稳定优化，但约束层次应明确，成熟物理定律获得更强执行。
4.4 Benchmark and Falsification Plan：应与简单替代方案在同等计算预算下比较，包括数据-only网络、标准PINN、硬约束或变分PINN、神经算子、几何感知GNN和完整TFG-PFNO。消融实验应移除分数阶、图、相场、热力学和概率组件。第一级基准使用解析或高分辨率数值问题，测试收敛、参数恢复、守恒和计算缩放；第二级使用加速涂层暴露，含独立测量；第三级使用长期或现场数据。失败准则包括负浓度、损伤逆转、质量或电荷平衡超差、非物理自由能产生、区间覆盖崩溃、连通性保真度损失和推理延迟过大。应发布所有种子、超参数范围、失败
