《Journal of Energy Storage》：Unveiling heterogeneous deformation in lithium batteries through
operando Von Mises stress analysis and
in situ Digital Volume Correlation
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摘要锂离子电池在现代能源存储领域中被广泛应用。然而，其机械性能的退化问题仍对电池的可靠性和安全性构成重大挑战。本研究提出了一种新的实验方法，结合使用应变计矩形花环进行实时测量，以及逐步进行的原位X射线微计算机断层扫描与数字体积相关技术，以此量化18650圆柱形电池在充电过程中的空
摘要
锂离子电池在现代能源存储领域中被广泛应用。然而，其机械性能的退化问题仍对电池的可靠性和安全性构成重大挑战。本研究提出了一种新的实验方法，结合使用应变计矩形花环进行实时测量，以及逐步进行的原位X射线微计算机断层扫描与数字体积相关技术，以此量化18650圆柱形电池在充电过程中的空间分辨力学响应。在电池外壳周围 strategically布置的应变计与通过数字体积相关技术获得的三维运动场数据相互关联，从而揭示出高度不均匀的应变分布以及与电极锂化过程相关的显著冯·米塞斯应力集中现象（50–125 MPa）。此外，研究还发现了所谓的“土豆效应”，即一种由膨胀和收缩区域交替出现的强烈不均匀变形模式。这种现象源于电极的膨胀与收缩、集流体位置的差异以及电池外壳所施加的机械约束等多种因素的共同作用。通过将表面局部应变测量结果与整体三维变形场相结合，这项研究为理解锂离子电池中的电化学-力学耦合机制提供了新见解，并建立了识别可能导致疲劳和长期性能下降的关键机械不均匀性的有效框架。
内容片段
缩写表
| BMS | 电池管理系统 |
| CT | 计算机断层扫描 |
| DIC | 数字图像相关技术 |
| DVA | 差分电压分析 |
| DVC | 数字体积相关技术 |
| ICA | 增量容量分析 |
| LAM | 活性物质损失 |
| LFP | 磷酸铁锂电池 |
| LIBs | 锂离子电池 |
| LLI | 锂元素损失 |
| NCA | 镍钴铝电池 |
| NMC | 镍锰钴电池 |
| OCV | 开路电压 |
| SEI | 固体电解质界面膜 |
| SEM | 扫描电子显微镜 |
| SoC | 电量状态 |
| SoL | 锂化状态 |
测试用的NMC电池
本研究使用了由LG Chem?生产的NMC INR18650 M26型锂离子电池[40]。这类电池的负极由石墨制成，并含有少量硅元素（通常占比为1%至3%），正极则为NMC材料。作为高能量密度电池，它们具有较高的能量存储能力，因此非常适合那些需要大量能量存储的应用场景[41]。不过，如此高的能量密度也会加剧其在高强度循环使用条件下的老化现象，比如高倍率充电等情况。
循环过程中的机械应变分析
图3展示了在10次连续循环（C/2充电–D/5放电）过程中，安装在18650电池外壳周围的四个应变计花环所记录的机械应变变化情况。每个花环可检测三种应变分量：周向应变（蓝色曲线）、轴向应变（绿色曲线）以及45°方向应变（红色曲线），这些数据有助于全面了解电池的局部变形状况。
测量所得的应变在大小和符号方面都存在显著差异。
结论
通过结合使用应变计矩形花环测得的冯·米塞斯等效应力数据以及原位X射线断层扫描与数字体积相关技术所得的结果，本研究揭示了18650锂离子电池固有的机械不均匀性。这种方法能够实现對电池内部结构变形及应力分布情况的实时、无损观测，对于深入理解电池的机械行为具有重要意义。
作者贡献说明
Quentin Moglia： 文章撰写——审阅与编辑、初稿撰写、结果验证、方法设计、实验研究、定量分析、数据整理、概念构思。Christophe Carral： 文章撰写——审阅与编辑、结果可视化、验证工作、项目监督、资源协调、项目管理、方法设计、资金筹措、定量分析、概念构思。Nicolas Lenoir： 方法设计、定量分析、数据整理。Olga Stamati： 文章撰写——审阅与编辑、结果可视化、软件应用、方法设计。
利益冲突声明
作者声明自己不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益关系或个人关系。
Quentin Moglia|Christophe Carral|Nicolas Lenoir|Olga Stamati|Pierre-Xavier Thivel
法国格勒诺布尔阿尔卑斯大学、萨瓦蒙布朗大学、法国国家科学研究中心、格勒诺布尔高等理工学院、LEPMI，地址：F-38000，格勒诺布尔，法国
