深度学习辅助的椭偏测量技术提升了基于传统光学显微镜图像对范德瓦尔斯晶体厚度的预测能力

《Optical Materials》：Deep learning assisted ellipsometry informed thickness predictive capabilities of van der Waals crystals from conventional optical microscopy images

　　摘要：我们提出了一种基于深度学习的显微镜到椭圆偏振法框架，利用传统光学显微镜图像快速表征单轴范德华晶体，以置于Si/SiO2衬底上的六方相MoS2为例。该框架采用了两种互补的预测策略，均基于经过光谱微椭圆偏振法参考反馈训练的U-Net架构。在第一种方法中，直接使用光学显微图像，通过选取均匀区域作为训练参考数据，利用椭圆偏振拟合来预测样品的纳米级厚度。在第二种方法中，网络能够重建360–900纳米光谱范围内的波长依赖型椭圆偏振参数Ψ(λ)和Δ(λ)，进而通过传统的椭圆偏振建模方法提取厚度和光学常数。与那些高度依赖学习辅助的椭圆偏振法相比，所提出的工作流程仅在训练阶段需要光谱椭圆偏振数据，而最终预测可直接从传统光学显微镜图像中获得。预测得到的Ψ(λ)和Δ(λ)光谱能够再现单轴相MoS2的实测光谱特征，包括激子共振峰，从而实现厚度和光学常数的精确重建。对比分析表明，基于预测椭圆偏振光谱的厚度重建结果显著优于直接基于图像的厚度估算，尤其是在处理体积较大的样品时。我们的研究为通过结合传统显微镜技术与深度学习辅助的光谱分析，实现范德华晶体的高通量光学筛选与表征提供了准确可行的方法。

引言：深度学习方法[1]、[2]、[3]、[4]已成为凝聚态物理和材料科学领域的重要工具，它能够实现实验数据的自动化分析以及复杂材料系统物理性质的预测。深度学习算法具备识别大型多维数据集中复杂关联的能力，这一优势为诸多应用领域带来了新的可能，包括材料发现与逆向材料设计[4]、[5]、[6]，晶体结构预测与材料信息学[3]、[6]，强关联系统的分类[7]、[8]，朗道能级与量子霍尔现象的分析[2]，拓扑态与相变的识别[7]、[9]，电子结构计算的加速[3]、[4]，以及从光谱和微观测量数据中重建物理可观测量[10]、[11]等众多领域。二维晶体及其异质结构[12]、[13]因其可调的电子和光学性质[14]、强烈的激子效应，以及实现原子级精确的异质结构设计的可能性[15]、[16]，已成为电子、光电子和纳米光子学应用的重要平台。尤其是过渡金属硫属化合物，由于其厚度依赖型的能带结构、显著的激子共振以及强烈的光与物质相互作用[17]、[18]、[19]、[20]、[21]，受到了广泛关注。除了原子级薄层和少层体系外，体相范德华晶体及其异质结构[22]、[23]、[24]、[25]也极具研究价值，特别是在光学和纳米光子学应用方面[26]，因为晶体厚度会显著影响其光学响应和电磁波的传播特性。近年来，深度学习方法被广泛应用于二维晶体和范德华晶体的物理性质研究[27]、[28]、[29]、[30]、[31]、[32]，以及光谱数据分析领域。对于范德华晶体而言，精确测定厚度尤为重要，因为其电子和光学性质在很大程度上取决于层数和晶体厚度。在我们的范德华材料研究中，基于深度学习的方法主要致力于从光学显微镜图像中自动识别和分类通过微机械剥离获得的样品。这类方法常用于区分衬底区域、单层样品、少层样品（2L、3L等）以及体相样品[33]、[34]、[35]、[36]、[37]。与此同时，类似的学习方法也被积极开发用于光谱椭圆偏振法（以及其他光学光谱技术），这是一种用于表征此类系统的强大无损检测技术，能够同时获取厚度和波长依赖型的光学性质信息。在这些研究中，通常的目标是从实验测量的Ψ(λ)和Δ(λ)椭圆偏振参数直接重建光学模型并提取光学常数，如折射率及消光系数（n(λ)和k(λ)）的色散光谱。在某些方法中，还会引入反射率（R(λ)）和透射率（T(λ)）光谱等额外的光学测量数据，以提高重建精度以及预测光学参数的准确性と稳健性[11]、[38]、[39]。值得注意的是，这些方法虽然大幅提升了传统迭代拟合过程的效率，使得大规模光谱数据集的自动化分析成为可能，但往往仅限于分类任务（如区分层厚），而将精确的连续厚度测定视为一个具有挑战性的问题。此外，大多数基于学习辅助的光谱椭圆偏振法仍需以实验测量的Ψ(λ)和Δ(λ)光谱作为输入数据，而在很多情况下，这类测量过程耗时较长。在本研究中，我们对两种基于深度学习的方法进行了比较分析，这两种方法均旨在直接从光学显微镜图像预测置于Si/SiO2衬底上的经微机械剥离处理的单轴相MoS2样品的厚度及椭圆偏振响应。在第一种方法中，模型通过以选定感兴趣区域的光谱椭圆偏振法测得的厚度值作为反馈数据来训练，从而预测样品厚度。不过，由于厚度信息仅来自有限数量的选定区域，而非显微镜图像中的每一个像素，因此这种做法并不属于完全的监督学习。所以，本研究的一个目的就是探讨在缺乏完整的像素级厚度信息的情况下，深度学习模型是否仍能成功重建厚度分布。在第二种方法中，则利用实验测量的光谱椭圆偏振数据作为训练依据，通过显微镜图像预测波长依赖型的Ψ和Δ椭圆偏振光谱。与厚度预测方法不同，成像椭圆偏振法能够为测量区域的每一个像素提供波长依赖型的Ψ和Δ值，从而实现光学显微镜图像与相应椭圆偏振响应之间的直接像素级监督学习。由于RGB图像信息与实验测量的椭圆偏振数据之间存在完整的一一对应关系，因此预计这种方法的预测精度会更高。所得到的学习预测椭圆偏振光谱还会与固定视场范围内的实测光谱进行比较，同时被用于厚度和光学参数的重建。与大多数现有的基于学习辅助的光谱椭圆偏振法不同，后者需要在不同视场范围内测量的Ψ(λ)和Δ(λ)光谱作为直接输入来预测光学参数，而我们所提出的方法仅在学习阶段将这些数据作为反馈使用，最终预测则可直接基于传统光学显微图像以及输入到网络中的有限单个视场范围的椭圆偏振数据来实现，从而保证较高的预测精度。

片段内容：MoS2晶体的微机械剥离：从2D Semiconductors公司购买的大块六方相MoS2晶体，在室温下使用Nitto Denko Corporation生产的商用胶带，在标准的Si/SiO2衬底上通过微机械剥离技术获得。在微机械剥离之前，先依次用丙酮、异丙醇和去离子水清洗衬底，随后进行空气等离子体处理，以去除表面残留物并提高附着性能。光学显微镜：用于构建训练集、验证集和测试集的光学显微图像。结果与讨论：为确定范德华相MoS2的性质，首先利用其经微机械剥离后的各层的光学显微图像来预测单个样品的厚度。图2(a)左侧面板展示了不同范德华相MoS2样品的光学显微图像，而右侧面板则显示了在380纳米特定波长下同一样品区域的椭圆偏振高光谱图像，该图像被用作训练我们深度学习模型的参考。此处选定了特定的感兴趣区域。结论：总之，我们开发了一种基于深度学习的显微镜到椭圆偏振法工作流程，用于表征置于Si/SiO2衬底上的经微机械剥离处理的单轴范德华样品，以六方相MoS2为例。该方法以传统光学显微镜图像作为最终输入，而在训练阶段则利用光谱椭圆偏振数据作为参考反馈。我们研究了两种预测策略：直接从光学显微图像估算厚度。

CRediT作者贡献说明：Ani Khachatryan：撰写——初稿、可视化、软件、研究、形式分析、数据整理。Artsruni Margaryan：撰写——初稿、可视化、软件、研究、形式分析、数据整理、方法论。Maksim Sargsyan：撰写——初稿、可视化、方法论、研究、形式分析、数据整理。Meri Hayrapetyan：数据整理、形式分析。Hrant Khachatrian：撰写——审阅与编辑、验证、指导、方法论。

利益冲突声明：作者声明不存在任何可能影响本文所述工作的已知财务利益或个人关系。

致谢：作者感谢Eduard Grigoryan在项目初期提供的有益讨论。本项目得到了亚美尼亚共和国教育与科学部高等教育委员会的支持，项目编号为23RL-2A031。Accurion EP4椭圆偏振仪和Leica DM6 M显微镜是通过该委员会提供的科学基础设施升级资助购置的。计算资源则由埃里温国立大学提供。

Ani Khachatryan|Artsruni Margaryan|Maksim Sargsyan|Meri Hayrapetyan|Hrant Khachatrian|Davit A. Ghazaryan
亚美尼亚共和国埃里温市0025，埃里温国立大学先进功能材料实验室