综述：利用核辐射推动尖端催化剂创新

《Materials Today Chemistry》：Harnessing nuclear irradiation for cutting-edge catalyst innovation

　　•总结了催化剂通过辐照制备的方法。•重点介绍了提升催化剂活性的放射性策略。•阐述了经辐照技术处理后的催化剂应用情况。•探讨了先进辐照技术的挑战与前景。

引言
催化剂的快速发展是推动科学进步与社会发展的关键力量。目前，催化剂被广泛应用于能源与化工行业[[1], [2], [3], [4], [5]]、环境保护领域[[6], [7], [8], [9], [10], [11]]以及生物医学领域[[12], [13], [14], [15], [16]]。在催化剂的应用过程中，其性能是至关重要的因素，因为具有更高催化活性的催化剂才能带来更为理想的反应效果。决定催化剂最终性能的诸多因素相互关联，包括催化剂的表面微观结构、分级多孔结构所对应的比表面积、颗粒尺寸分布的单分散性、特定催化活性位点的数量以及长程结构有序性，还有许多其他重要的物理化学性质。正因如此，探索创新且针对性的改性策略，以精确调控这些性质，使催化剂接近其理论上的最佳活性，始终是一个备受重视的研究方向，三十多年来一直吸引着全球学者的持续关注。例如，为获得更高的光催化效率，通常需要降低光生载流子的复合速率，减少光电子的逆向复合，同时增强材料的吸光能力[[17], [18], [19], [20], [21]]。要有效提升电催化性能，则必须充分考虑一些关键限制因素：表面活性位点的可及性与丰度、反应过程中催化剂电子结构的动态变化，以及反应动力学的复杂性[[22], [23], [24], [25]]。在提升催化剂活性的策略方面，大量研究已经证明了采用化学方法的可行性。比如，引入缺陷工程技术、实施离子掺杂工艺、构建异质结结构，以及运用晶体面工程方法，都已被证明能够提升催化性能[[26], [27], [28], [29], [30], [31], [32]]。此外，在催化剂的化学合成过程中，引入表面活性剂及其他添加剂或采用特定策略，可以精确控制催化剂的尺寸和形态，而这又会显著影响其催化活性的表现[[33], [34], [35]]。这些经过验证、效果显著的化学合成与改性技术，为高效利用功能性催化剂提供了可靠且广泛应用的途径。然而，传统的化学方法也存在一定的局限性，尤其是在实现原子级可控改性、精确引入目标杂质位点，以及以较低成本快速合成高质量催化剂方面。此外，对于改性过程中催化活性提升背后的根本机制，目前也难以深入理解。这种认知上的不足，阻碍了对高效催化机制的全面把握，也影响了高性能催化剂的快速发展。

自从核辐照技术被开发出来之后（见图1），核辐射逐渐成为人类社会发展中的重要关注点。近年来，由于核辐射在辐射应用中具备出色的可控性，且具有理想的线性能量传递特性，因此成为合理设计具有精确工程化活性位点且催化性能更优的先进催化剂的一种极具前景的策略[[36], [37], [38], [39]]。高能辐射与催化剂材料之间的相互作用会引发多种独特现象。例如，晶格原子会发生位移，从而产生大量的空位缺陷[40,41]；或者，在这种相互作用过程中，入射离子可能会嵌入催化剂基质中，从而导致杂质离子掺杂[42]；同时，在能量传递过程中，某些晶格原子可能会从原来的晶格位置上脱离。剩余的无序原子会在结合能、热力学稳定性等其他因素的作用下重新聚集，随后在催化剂表面结晶，最终形成异质结构[[43], [44], [45], [46], [47]]。由此可见，核辐照技术在催化剂改性领域与化学方法有着诸多相似之处，为调控催化剂性能提供了一条独特且富有前景的途径。大量开创性研究已经表明，核辐照是一种非常有效的催化剂合成与改性策略。而且，经过辐照改性的这类催化剂已在能源[[48], [49], [50]]、环境科学[[51], [52], [53]]以及生物医学领域[54]等众多领域得到广泛应用，取得了诸多令人瞩目的成果。尽管核辐照技术在提升催化剂活性方面展现出巨大潜力，也有不少深入研究阐述了该技术在能源利用和传感器领域的应用进展[38,55,56]，但人们对核辐照技术与其与催化剂相互作用过程中催化活性提升之间的内在联系，仍然缺乏深刻而详细的了解。此外，相关基础知识的积累速度也跟不上日益增长的研究需求。具体而言，核辐照在催化剂合成与改性中的广泛应用机制仍不甚清晰，现有的相关认识也较为零散和不完整。这就需要开展更深入的探索，并进行系统的整理归纳。本文旨在对经过核辐照强化的催化剂的现有研究进展进行全面综述，为推动催化科学的发展提供有价值的科学见解。我们首先会总结当前的研究现状，并探讨其在各个领域的广泛应用潜力，尤其重点关注能源和环境领域（见图2）。此外，还会阐述核辐照通过杂原子掺杂、异质结构构建以及缺陷工程等方式调节催化剂活性的基本机制。最后，我们会全面分析将核辐照技术用于催化剂设计与改性的前景与面临的挑战。展望未来，我们期望利用这项技术，在推动下一代高性能催化剂的发展过程中发挥关键作用。

章节节选
核辐射的产生
核辐射指的是在能级跃迁、放射性衰变或核反应等过程中，原子核释放出高能粒子或电磁波的现象。其来源大致可分为两类：天然来源和人工来源。天然辐射源包括宇宙射线以及天然存在的放射性物质，比如钍、铀和锕系元素衰变过程中产生的核素。人工核辐射源则主要是……

形成核辐照驱动型催化剂的关键影响因素
核辐照是一种非常有效的催化剂合成与改性策略。与传统的化学方法相比，它在安全性、效率、清洁度以及环境可持续性方面都具有独特的优势。要想获得性能更优异的催化剂，就必须对辐照过程中的各项参数进行精确优化。首先，快速重离子辐照具有独特的特点，比如较高的线性能量传递值……

核辐射与催化剂相互作用的原理
核辐射与催化剂之间的相互作用属于一个跨学科领域，涉及高能粒子物理学、材料科学以及催化化学等多个领域。其基本机制是核辐射（如γ射线、中子、电子束）通过能量沉积和物质激发的方式改变催化剂的物理化学性质，进而影响其催化性能。高能粒子或辐射束会破坏催化剂的晶格结构……

核辐照诱导的催化剂制备
传统的化学合成方法，如水热法、煅烧法以及溶胶-凝胶法，都是在热力学平衡环境中进行的。原子迁移、成核以及相分离过程都是通过缓慢的热扩散实现的，因此所得产物仅限于热力学上稳定的相。溶质的固相溶解度、缺陷浓度以及微观形态等参数都由相图决定，很难超出平衡状态的范围……

缺陷的形成
缺陷是决定催化剂催化性能的重要因素，会对催化反应的活性、选择性和稳定性产生深远而直接的影响。缺陷通过改变催化剂的电子结构、影响活性位点的数量和种类、改变催化剂对反应物的吸附能力以及引导反应路径等方式来实现这一作用。辐照技术的出现使得缺陷的精确且可控生成成为可能……

核辐照后催化剂的应用
目前，人类社会仍在面临能源危机和环境恶化两大严峻问题。将核辐照技术与催化技术相结合，为解决这些紧迫问题提供了一种极具前景的途径。通过利用核辐照来制备催化剂，并对其实施辐照诱导改性，我们可以显著提升催化效率，从而为催化剂开辟更多潜在的应用领域……

展望
尽管已有大量重要研究充分证明了核辐照技术与催化剂相结合所带来的卓越催化性能和广泛的应用潜力，但我们必须认识到，对核辐照技术这一极具吸引力的技术的探索仍处于初期阶段，还存在诸多需要解决的局限性。为了推动核辐照技术在催化领域的更多元化和更广泛的应用，我们需要进一步努力……

总结
总之，本综述系统地总结了核辐照技术与催化系统整合方面的研究进展，重点关注了其在环境修复和能源转换领域的应用。文中详细阐述了核辐照的基本原理及其多种形式，旨在加深学术界的理解，并激发更多关于基于辐照的改性策略的研究。此外，本文还全面……

作者贡献说明
杨俊祥：概念构思、数据整理、初稿撰写。徐刚：正式分析、研究工作、初稿撰写。马思涵：监督指导、审稿与编辑工作。

利益冲突声明
作者声明，他们不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益或个人关系。

致谢
本研究得到了中国国家自然科学基金（项目编号：12405327）、贵州省教育厅青年人才成长项目（项目编号：QJJ2024026）以及贵州省基础研究计划青年指导项目（项目编号：QKHJC2024Y096）的财政支持。

杨俊祥|徐刚|马思涵