《Talanta》：A Simple and Sensitive QuEChERS-based LC-MS/MS Method for Quantifying 30 Per- and Polyfluoroalkyl Substances (PFAS) in Human Serum: Application to Firefighter Biomonitoring
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摘要消防员在工作中可能接触到全氟和多氟烷基物质（PFAS），这类物质是否存在致癌风险正受到关注。目前用于检测PFAS的生物监测方法多为固相萃取（SPE），包括传统型或在线型，随后再通过液相色谱-串联质谱法（LC-MS/MS）进行分析。而固相萃取需要投入大量时间和技术精力来优化各种
摘要
消防员在工作中可能接触到全氟和多氟烷基物质（PFAS），这类物质是否存在致癌风险正受到关注。目前用于检测PFAS的生物监测方法多为固相萃取（SPE），包括传统型或在线型，随后再通过液相色谱-串联质谱法（LC-MS/MS）进行分析。而固相萃取需要投入大量时间和技术精力来优化各种参数，以提高分析的准确性和精确度，这也就增加了分析成本，使得大多数消防员难以负担常规的PFAS生物监测。本研究旨在开发一种基于QuEChERS方法的分析技术，用于检测84名消防员血清中的30种PFAS。对于所有目标分析物，在浓度为1 μg L-1时，方法的处理效率（PE%）和回收率（RE%）在89%到126%之间；在浓度为25 μg L-1时，这两项指标则在85%到133%之间，且相对标准偏差不超过13%（样本量N=5）。在1 μg L-1和25 μg L-1的浓度下，所有目标PFAS的基质效应（ME%）分别介于78%到110%和87%到117%之间，相对标准偏差也不超过11%。在日内和日间精度评估中，所有目标分析物的精度均符合要求，相对标准偏差不超过19%。该方法的检测限（LOD）在0.006到0.3 μg L-1之间，定量限（LOQ）则在0.02到0.9 μg L-1之间。相较于目前用于检测血清中PFAS的黄金标准方法，这种高效、高通量且成本较低的替代方法能够减少分析所需的时间和成本，降低对专业实验室设备与技术的依赖，同时优化分析流程，从而提升消防员的生物监测水平。
章节节选
引言
癌症是消防行业人员因工作原因死亡的首要原因[1]、[2]。消防工作意味着消防员需要反复接触多种火灾现场的致癌物质，因此从癌症风险的角度来看，这一职业尤其值得关注。基于有充分证据表明这类物质会引发人类癌症，国际癌症研究机构（IARC）已将消防员的工作暴露情况列为“对人类具有致癌性”的因素[3]。为降低相关风险，采取有效措施至关重要……
化学品、试剂、耗材及标准品
用于分析的LC-MS级甲醇（MeOH）、水以及乙腈（ACN）均购自美国新泽西州费尔劳恩的Fisher Scientific公司。冰醋酸（ACS级）则来自美国密苏里州圣路易斯的MilliporeSigma（Sigma-Aldrich Inc.公司），30%的氢氧化铵则由美国新泽西州费尔劳恩的Fisher Scientific公司提供。无水醋酸钠（NaOAc，纯度99%）来自美国马萨诸塞州沃德希尔的Thermo Fisher Scientific Chemicals, Inc.公司，无水硫酸镁（MgSO4）则由Fisher Scientific公司提供……
分析方法的性能特征
针对这种经过改进的QuEChERS方法用于从血清中提取PFAS的分析性能，研究人员对其特异性、线性、准确性、精密度、基质效应、检测限以及定量限进行了评估。RE（%）、PE（%）和ME（%）的计算采用了Matuszewski等人（2003年）提出的三组数据法。通过LC-MS/MS以多重反应监测模式，利用前体离子和至少一种产物离子对目标PFAS的标准品进行检测，从而确认了方法的特异性（见表1）。此外，还通过相关方法对化合物进行了鉴定……
结论
由于目前常用的黄金标准分析方法既耗时又复杂，且对技术要求较高，因此定期且频繁地对消防员进行PFAS生物监测仍然是一项成本极高的工作。尽管过去十年间在人类血清中PFAS的定量分析方面取得了显著进展，但依然迫切需要一些更为简单、成本更低的方法，既能保持较高的分析性能，又能方便地用于日常检测。
在本研究中，我们……
未来工作
在成功开发并验证了这种基于改进版QuEChERS方法之后，未来的工作将致力于将该方法大规模应用于实际检测，即对更多消防员血清样本中的PFAS浓度进行测定。具体而言，该方法将被用于检测更大规模样本群体中的30种PFAS，从而全面了解消防员群体中的PFAS暴露情况。这项研究的下一阶段将为大量血清样本开展分析，以便获得更准确的结果……
CRediT作者贡献说明
Farzaneh Masoud：负责文章的撰写、审阅与编辑工作，同时承担项目监督和资金申请任务。Jason Rennert：参与文章的撰写、审阅与编辑，负责项目管理工作。Royin Suwanratanabus：参与文章的撰写、审阅与编辑，同时负责相关研究工作。Crystal Sweeney：负责文章初稿的撰写，以及方法的验证、研究设计、数据分析等工作，同时还承担概念构思的任务。Dac Nguyen：参与文章的撰写、审阅与编辑，负责相关研究工作。Neda Seyedsadjadi：参与文章的撰写、审阅与编辑，负责相关研究工作。
伦理声明
本研究的受试者招募工作已获得伊利诺伊大学机构审查委员会的批准，审批编号为IRB24-0777。
关于稿件准备过程中生成式人工智能及人工智能辅助技术的声明
在撰写本文的过程中，作者们使用了ChatGPT（OpenAI）工具来提升稿件的结构安排和可读性。作者们对相关输出内容进行了仔细的审核、修改与核实，同时对最终发表的文章内容承担全部责任。
利益冲突声明
? 作者们声明，自己不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益关系或个人关系。
致谢
作者们要感谢所有参与本研究的消防员。本研究的资金支持来自伊利诺伊州消防服务研究所获得的伊利诺伊州政府专项拨款，这些拨款用于支持伊利诺伊大学的IFSI研究工作。此外，伊利诺伊州消防局局长办公室也提供了资金支持，用于资助IFSI在消防员生物监测方面的研究工作。同时，作者们还要感谢Otto Schall在研究过程中提供的帮助……
Crystal L. Sweeney|Royin Suwanratanabus|Neda Seyedsadjadi|Dac Nguyen|Jason Rennert|Farzaneh Masoud
美国伊利诺伊州香槟市，伊利诺伊大学消防服务研究所
