沸石因其具有周期性微孔结构、高BET比表面积、可调控的酸分布以及优异的稳定性,已成为工业催化、环境保护、气体分离与净化等领域中不可或缺的材料[1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8]。其中,那些至少在一个维度上处于纳米级的沸石,如纳米片、纳米颗粒和纳米棒,由于具有较大的比表面积、易于接触的活性位点以及快速的质量传递能力,而备受关注[9, 10, 11, 12]。通过调整硅源、凝胶组成以及有机模板,可以通过控制初始成核过程及后续晶体生长来缩小沸石晶体的尺寸[13, 14, 15]。有机季铵盐阳离子被认为是调控沸石形态最具前景且最实用的方法[16, 17]。在合适的合成条件下,它们能够促使沸石晶体定向生长。近年来,沸石纳米片的合成逐渐成为研究热点,因为它兼具层状沸石与纳米级沸石的双重优势[18, 19, 20]。例如,Ryoo等人[21]设计了具有双重结构导向功能的双子型两亲性表面活性剂,用于制备单层和多层MFI纳米片,这类纳米片在甲醇制汽油反应中表现出优异的性能。基于这一策略,人们还利用两亲性表面活性剂成功合成了多种具有纳米片结构的沸石,如MRE[22]、MOR[23, 24]、FAU[25, 26]、FER[27, 28]和MWW[29, 30],这些沸石通过改善质量传递从而提升了催化性能。
具有MTT拓扑结构的ZSM-23是一种中孔高硅含量的沸石,其孔径为0.45纳米×0.52纳米[31, 32, 33],最初由Rubin等人[34]在Mobil公司合成。由于其独特的孔结构以及适中的酸度,ZSM-23已被用于正烷烃的水合异构化反应[35, 36, 37]。最初,ZSM-23的合成是在有机结构导向剂存在下进行的[38, 39, 40]。近年来,人们也在无有机结构导向剂的条件下成功合成了ZSM-23[41]。值得注意的是,所获得的ZSM-23沸石始终呈现针状形态,其最长尺寸沿着晶体的a轴方向延伸,这种形态不仅会显著影响催化性能,还可能带来其他问题[42, 43, 44]。尽管合成ZSM-23沸石纳米片是一种很有前景的解决方案,但这一过程仍然面临巨大挑战。
在此,我们报告了一种在新型有机模板Bis-Benz-Pyr2+存在下合成厚度约为10纳米的铝硅酸盐类ZSM-23沸石纳米片(简称ZSM-23-N)的方法。通过对正十六烷进行水合异构化的催化试验发现,与传统ZSM-23沸石相比,这类纳米片展现出更优异的催化性能。