《Food Control》：Enhancing the stability and shrimp freshness monitoring ability of Chinese bayberry anthocyanins-based intelligent packaging films
via co-pigmentation with different hydroxycinnamic acids
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摘要基于花青素的智能包装膜因能够实时反映食品的新鲜度和质量而受到越来越多的关注。然而，这类包装膜在实际应用中仍存在色衰以及储存过程中pH响应性能下降的问题。因此，本研究旨在通过与其他羟基肉桂酸类物质共着色来提升基于花青素的智能包装膜的稳定性和新鲜度监测性能。研究中以刺槐豆胶/聚乙
摘要
基于花青素的智能包装膜因能够实时反映食品的新鲜度和质量而受到越来越多的关注。然而，这类包装膜在实际应用中仍存在色衰以及储存过程中pH响应性能下降的问题。因此，本研究旨在通过与其他羟基肉桂酸类物质共着色来提升基于花青素的智能包装膜的稳定性和新鲜度监测性能。研究中以刺槐豆胶/聚乙烯醇作为薄膜基质，中国杨梅花青素提取物作为pH敏感着色剂，再结合不同的羟基肉桂酸（如
-香豆酸、咖啡酸、阿魏酸和芥子酸）作为共着色剂来制备智能包装膜。随后对这些薄膜的结构、物理与功能特性、储存稳定性及应用潜力进行了比较。与仅含中国杨梅花青素的薄膜相比，添加了羟基肉桂酸的薄膜表面更为粗糙，截面更加致密，同时具备更强的紫外线阻隔能力、热稳定性和防水性。更重要的是，由于中国杨梅花青素与羟基肉桂酸之间的共着色效应，这类薄膜在pH 6–8范围内表现出更明显的颜色变化，具有更好的颜色可逆性、储存稳定性，以及更出色的虾类新鲜度检测能力。其中，含有咖啡酸和芥子酸的薄膜具有最佳的储存稳定性，而咖啡酸改性薄膜在检测虾类新鲜度方面表现最为优异。本研究证明了羟基肉桂酸的分子结构对其在智能包装膜中的性能起着关键作用，为设计高性能的基于花青素的智能包装膜提供了新的思路。
引言
随着消费者对食品安全和品质要求的不断提高，智能包装系统因其能够实时提供关于食品新鲜度和质量的可视化信息而备受关注（Mirza Alizadeh等人，2021；Shao等人，2021）。在各类智能包装系统中，pH响应型智能包装膜因其直观的视觉效果和非破坏性检测优势而展现出巨大潜力（Echegaray等人，2023；Guo等人，2024；Zheng等人，2022）。通常情况下，食品腐败会产生有机酸和挥发性碱性化合物，从而导致pH值发生变化，进而引发薄膜中pH敏感着色剂的颜色转变（Echegaray等人，2023）。
花青素是一种广泛存在于水果和蔬菜中的天然色素，由于其能在较宽的pH范围内呈现明显的颜色变化，已被广泛用作智能包装膜中的pH敏感着色剂（Roy & Rhim，2021；Xu等人，2024；Yong & Liu，2020）。然而，基于花青素的智能包装膜在实际应用中仍受到花青素本身不稳定性的限制。花青素极易受环境因素（如光照、氧气、温度和湿度）的影响，从而导致其在储存过程中出现色衰，同时丧失pH响应性能（Lin等人，2022；Qin等人，2021；Xiao等人，2025）。因此，通过稳定花青素来提升基于它的智能包装膜的实际应用价值显得十分重要。
近年来，将花青素与其他共着色剂（如多酚、多糖、蛋白质和金属离子）结合使用已被证明是提升花青素稳定性的有效方法（Wang等人，2024；Xue等人，2024）。此外，这种共着色作用还能引发花青素的蓝移和增色效应，从而改变其色彩特性（Wang等人，2024）。正因如此，共着色技术逐渐成为开发具有更高稳定性和更好视觉响应特性的基于花青素的智能包装膜的重要策略（Bao等人，2022；Han等人，2025；Huang等人，2023；Li等人，2025；Song等人，2025；Zhang等人，2025）。在各类共着色剂中，酚酸类物质被认为是一种能有效增强并稳定花青素颜色的物质（Wang等人，2024）。而且，酚酸的共着色效果直接取决于其分子结构。总体而言，羟基肉桂酸的共着色效果优于羟基苯甲酸类物质（Trouillas等人，2016；Wang等人，2024）。尽管已有不少研究将酚酸引入基于花青素的智能包装膜中，但大多数研究仅聚焦于单一类型的酚酸，这使得人们难以直接比较不同酚酸分子结构对这类包装膜稳定性和应用性能的影响（He等人，2023；Li等人，2024a；Ren等人，2025；Zhan等人，2025；Zhang等人，2025）。因此，有必要对结构相近的各类酚酸进行系统比较，以此阐明酚酸的分子结构是如何影响其与花青素的共着色作用以及最终薄膜性能的。
p-香豆酸、咖啡酸、阿魏酸和芥子酸是典型的羟基肉桂酸，它们在苯环上的取代基数量和类型存在差异（即羟基和甲氧基）（图S1）。这些结构差异有望导致它们与花青素产生不同的共着色作用，进而影响基于花青素的智能包装膜的稳定性和应用性能。因此，本研究旨在以刺槐豆胶/聚乙烯醇为基质，结合中国杨梅花青素，并与不同的羟基肉桂酸共同着色，从而制备出性能更优的智能包装膜。研究中系统比较了不同羟基肉桂酸对这类薄膜的结构、物理与功能特性、储存稳定性以及虾类新鲜度检测能力的影响，同时阐明了羟基肉桂酸的分子结构、共着色作用与薄膜性能之间的关系。这项研究为设计高性能的基于花青素的智能包装膜提供了实用指导。
章节节选
材料与试剂
中国杨梅是从中国扬州的当地市场购买的。p-香豆酸和咖啡酸分别从上海的桑根生物科技有限公司和香港的BBI有限公司购得。阿魏酸、芥子酸、平均分子量为468千道的刺槐豆胶以及聚乙烯醇则从上海的麦克林生化有限公司购买。氢氧化铵和盐酸由上海的中药化学试剂有限公司提供。超纯水则来自Hyperpurex公司。
CBE与羟基肉桂酸共着色溶液的颜色变化特性
中国杨梅花青素在pH 3–12的范围内会呈现出明显的pH依赖性颜色变化，依次为红色→浅粉色→灰紫色→绿色→黄色（图1A）。其颜色变化的同时，吸收峰的位置和强度也会发生改变（图1B）。与单纯的中国杨梅花青素相比，经过羟基肉桂酸共着色的溶液在相同pH范围内具有更高的颜色饱和度以及更明显的色调差异。在pH 3–6的范围内，这类共着色溶液的颜色更为浓烈，
结论
本研究通过将中国杨梅花青素与不同的羟基肉桂酸类物质共着色，成功制备出了稳定性更高、虾类新鲜度检测能力更强的LP-CBE薄膜。这类薄膜的微观结构和结晶状态会受到薄膜内部分子间相互作用的影响。与仅含中国杨梅花青素的薄膜相比，添加了羟基肉桂酸的薄膜具有更强的紫外线阻隔能力、热稳定性和防水性。
作者贡献说明
胡敏勇：资金筹集、实验研究、初稿撰写。赵艳芬：实验研究、数据可视化。云大伟：实验研究。徐凤凤：实验研究。唐超：方法设计。康娟：方法设计。余海：结果验证。朱文政：结果验证。刘军：研究构思、资金筹集、项目监督、论文审阅与修改。
利益冲突声明
所有作者声明，他们不存在任何可能影响本文研究结果的已知财务利益关系或个人关联关系。
致谢
本项研究得到了中华饮食非物质文化遗产技术传承重点实验室、文化和旅游部（项目编号WLB2404）、扬州市自然科学基金（项目编号YZ2025126）、扬州大学博士后科研基金及国家自然科学基金（项目编号31571788）以及扬州大学高层次人才支持计划的支持。
Huimin Yong|Yanfen Zhao|Dawei Yun|Fengfeng Xu|Chao Tang|Juan Kan|Hai Yu|Wenzheng Zhu|Jun Liu
中国江苏省扬州市扬州市食品科学与工程学院，邮编225127
