《Food Research International》：Integrating multivariate statistics and interpretable machine learning for the quantitative profiling of tea polyphenols and catechins in six tea categories
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•对1381份茶样的大规模分析显示，六种茶叶中的茶多酚与儿茶素存在变化。•从绿茶到黑茶，酯型儿茶素的含量呈明显递减趋势。•SMOTE-L1-XGBoost模型表现优异，宏观F1值为0.883，AUC值为0.945。•SHAP分析表明，在绿茶和红茶中，EGCG是起主要作用的表型决定
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对1381份茶样的大规模分析显示，六种茶叶中的茶多酚与儿茶素存在变化。
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从绿茶到黑茶，酯型儿茶素的含量呈明显递减趋势。
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SMOTE-L1-XGBoost模型表现优异，宏观F1值为0.883，AUC值为0.945。
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SHAP分析表明，在绿茶和红茶中，EGCG是起主要作用的表型决定因素。
引言
茶（Camellia sinensis L.）是全球仅次于水的最常饮用的非酒精饮料（Kong等，2025），因其独特的感官特性、显著的健康益处以及代谢调节功能而备受关注（Bag等，2022；Luo等，2024；Rashidinejad等，2021）。茶的生物活性主要源于其丰富的次生代谢物，尤其是茶多酚（TP），特别是儿茶素（Yang等，2025；Zhou、Huang等，2025）。主要的单体包括酯型儿茶素（ETC），如（?)-表没食子儿茶素没食子酸酯（EGCG）和（?)-表儿茶素没食子酸酯（ECG），以及非酯型儿茶素（NETC），如（?)-表没食子儿茶素（EGC）、（?)-表儿茶素（EC）和（+)-儿茶素（C）（Nain等，2022）。
茶多酚和儿茶素是决定不同茶类感官特性、功能属性及加工过程的关键生化标志物。然而，儿茶素的组成并非固定不变，它会受到遗传背景、环境因素以及加工技术等多种因素的动态调控（Fu等，2024；Jiang等，2021）。绿茶通过固定过程中的酶失活保留了原有的儿茶素，而乌龙茶、红茶和黑茶则因发酵程度增加而出现明显的氧化聚合反应，从而形成不同的多酚特征，这也是六类茶叶分类的依据。绿茶通过高温固定使酶失活，从而保留了高含量的原有儿茶素，其中以EGCG为主（Shi等，2022）。但随着发酵程度的增加，多酚氧化酶（PPO）和过氧化物酶（POD）会促使儿茶素发生氧化聚合反应，生成茶黄素（TFs）、茶红素（TRs）和茶褐素（TBs）等衍生物（Ito & Yanase，2022；Wang、Liu等，2025）。这一过程会导致总多酚和总儿茶素含量逐渐下降，同时也会改变ETC与NETC的相对比例。这种由加工过程引发的化学特征变化不仅为六类茶叶的分类提供了依据，也为基于生化指标进行客观质量评估提供了重要依据。
根据ISO 20715:2023标准，中国传统茶类是根据加工技术和质量特征被划分为六类的：未发酵的绿茶，轻度发酵的白茶和黄茶，半发酵的乌龙茶，全发酵的红茶，以及后发酵或微生物发酵的黑茶（Fu等，2024；Li等，2025）。传统的茶叶分类方法主要依赖于感官评价和传统化学分析手段。前者易受主观因素影响，后者则存在耗时较长、处理效率低且无法捕捉多元交互作用的问题（Zhou、Wu & Wu，2025）。尽管高效液相色谱法（HPLC）和近红外光谱技术提高了检测精度，但单一指标或线性统计模型仍无法有效解析茶多酚和儿茶素网络中的复杂非线性关系。当样本类别分布不均衡时，这种局限性更为明显，会导致分类边界模糊（Fu等，2024；Jiang & Zheng，2022）。此外，现有方法还未能定量描述在不同发酵程度下，EGCG与TC（EGCG/TC）、EGCG与TP（EGCG/TP）、TC与TP（TC/TP）、ETC/NETC等关键生化指标的响应机制。这种认知上的不足限制了加工过程的精准控制（Chen等，2023）。尽管已有大量关于儿茶素生物合成及各类茶叶成分的研究，但当应用于复杂的加工体系时，相关研究仍然不够完善（Jiang等，2025；Luo、Chen等，2025）。无论是国内还是国外的研究，大多样本量较小，通常少于100份，且往往局限于特定地区和单因素分析，缺乏涵盖多种茶类、大样本量以及多元交互效应的全面研究设计（Sun等，2025；Zhang等，2025）。
为克服主观感官评价和单变量化学分析的局限性，多元统计方法和机器学习技术已成为解读高维茶化学数据的强大工具。主成分分析（PCA）和偏最小二乘判别分析（PLS-DA）如今已能初步区分茶叶的发酵程度。X射线光电子能谱结合量子化学计算方法，可实现六类茶叶的高精度分类，准确率超过90%（Jiang & Zheng，2022）。此外，人工智能技术的出现为解读高维茶化学数据带来了新的思路。随机森林（RF）、极端梯度提升（XGBoost）和轻量级梯度提升机（LightGBM）等集成算法在茶叶产地溯源和品种鉴定方面展现出优异的性能（Guo等，2025；Jiang等，2025；Zhang等，2025）。不过，大多数模型仅关注整体分类精度，对于白茶和黄茶这类少数类别的识别能力不足。而且，这些模型的“黑箱”特性也阻碍了人们探究生化指标与加工流程之间的因果关系（Fan等，2026；Zheng等，2026）。当高维特征之间存在共线性时，冗余信息会降低模型的泛化能力。此外，由于缺乏对关键变量阈值效应的定量描述，也难以实现加工参数的精准优化。虽然可解释人工智能技术，如SHapley加性解释值（SHAP）技术（Lundberg & Lee，2017），已开始被应用于茶学领域，但它们主要用于揭示确定茶叶等级时的关键元素的非线性贡献。然而，利用SHAP值来量化关键儿茶素对茶化学成分的决定边界和阈值效应的相关研究仍然较少（Sun等，2025）。
因此，本研究从中国六大茶类中收集了1381份具有代表性的茶样，系统检测了与茶多酚和儿茶素相关的13项指标，包括其绝对含量及关键比值。研究目的如下：（1）系统分析这些化合物在各类茶叶中的分布规律及其与发酵程度的关系，为茶叶分类建立生化基础；（2）比较不同的采样策略、特征选择方法和机器学习算法，以此解决类别不平衡和特征共线性问题，构建最优的分类模型；（3）利用SHAP技术解析关键化学特征的贡献模式，为茶叶加工和质量控制提供可解释的科学依据。
章节节选
茶叶样品
2022年至2025年间，从中国四大茶叶主产区共收集了1381份茶样，这些地区涵盖了我国主要的茶叶种植省份，所选茶树品种均为各地区的代表性品种。这四个产区分别是江南茶区（安徽、湖北、湖南、江苏、江西和浙江）、江北茶区（甘肃、河南、山东、山西和陕西）、华南茶区（福建、广东和广西）以及西南茶区。
六种茶叶中茶多酚与儿茶素的分布情况
本研究采用紫外-可见光谱法和高效液相色谱法，对代表六大茶类的1381份茶样中的茶多酚和儿茶素进行了定量分析。表1展示了绿茶、白茶、黄茶、乌龙茶、红茶和黑茶中茶多酚与儿茶素的具体含量及比值特征。
就总含量指标而言，随着发酵程度的增加，茶多酚和茶碱的含量呈现明显的递减趋势。绿茶
结论
基于1381份样本以及13项茶多酚和儿茶素相关指标，本研究将多元统计方法与可解释的机器学习技术相结合，对六大茶类进行了定量分析。绿茶通过固定处理保持了最高的茶多酚和儿茶素含量，而黑茶和暗茶则出现了明显的氧化降解现象，乌龙茶则体现了半发酵的特征。酯型儿茶素与绿茶密切相关，EGC与乌龙茶关联度较高，而C
CRediT作者贡献说明
李文燕：撰写——初稿撰写、验证、软件应用、方法设计、正式分析、数据整理、概念构建。周苏娟：方法设计、研究实施、数据整理。徐金平：方法设计、研究实施、数据整理。温倩茹：方法设计、研究实施、数据整理。景玉轩：方法设计、研究实施、数据整理。陈丽燕：方法设计、研究实施、数据整理。洪毅伟：方法设计、研究实施、数据整理。柴云峰：方法设计、研究实施，
利益冲突声明
作者声明自己不存在任何可能影响本研究结果的已知财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了中国国家重点研发计划（2022YFF0606800）、中国农业科学院创新工程（Y2022QC24、CAAS-ASTIP-2021-TRI）以及现代农业产业技术体系（CARS-19）的支持。
李文燕|周苏娟|徐金平|温倩茹|景玉轩|陈丽燕|洪毅伟|柴云峰|马桂珍|张寅斌|张向春|陈宏平
