一种基于知识图谱的大型语言模型，用于规划电池回收技术选型

《Computers & Chemical Engineering》：A knowledge graph-embedded large language model to strategize battery recycling technology selection

　　•开发了一种基于人工智能的决策支持系统，该系统将包含电池回收相关知识图的数据库与经过微调的问答模型（Battery-LLaMA）相结合，从而提升了性能（F1分数：0.821，而ChatGPT-4o为0.701）。•引入了一种多目标筛选框架，用于根据收益、能耗和碳足迹对回收技术进行排序，从而揭示出各种技术之间的权衡关系。•研究发现低温浸出法是一种性能优异且碳足迹最低的工艺，其碳足迹仅为122.84千克二氧化碳当量，这一结果为选择可持续的电池回收路径提供了数据支持。

引言
全球向可持续能源解决方案的转型推动了锂离子电池市场的迅猛发展，预计到2027年该市场价值将接近1300亿美元（Velmurugan等人，2024年；Yanamandra等人，2022年；Mottaghi和Mansour，2025年）。这一增长主要得益于电动汽车产量的大幅增加，预计到2030年电动汽车产业的价值将达到2.53亿美元（Vignesh等人，2024年）。这种由电动汽车普及所驱动的快速增长既带来了机遇，也带来了资源可持续性方面的重大挑战（Zanoletti等人，2024年；Nguyen-Tien等人，2022年）。锂离子电池使用的增加加剧了全球对锂、镍、钴等关键电池原材料的需求。这些关键电池金属的全球供应链存在明显的地理局限性，尤其是钴和锂。目前估计，刚果民主共和国供应了全球50%以上的钴，而这些钴随后会被加工利用，而锂的储量则主要集中在澳大利亚和智利，这两国的锂产量占全球总量的近五分之四（Yu等人，2022年；Zeng等人，2022年）。这种地理上的集中导致了供应链中的地缘政治失衡，进而使得锂和钴的市场价格出现剧烈波动（Chen等人，2019年）。这类脆弱性威胁到了依赖锂离子电池的各个行业的可持续发展，包括电动汽车和可再生能源存储系统（Ashraf等人，2025年）。为应对这些挑战，通过从用过的锂离子电池及制造废料中回收关键电池材料来建立稳固的二次供应链是一项至关重要的策略。这种方法不仅能减少对地理上受限的原始资源的依赖，还能符合循环经济理念，从而确保长期的资源安全与环境可持续性。

目前的电池回收领域面临着复杂的挑战，不同的技术方法及其效率各不相同。虽然现有的回收工艺能够实现50%到95%不等的金属回收率，具体取决于目标金属以及所采用的方法（Llamas-Orozco等人，2023年；Ma等人，2024年），但这些工艺往往需要消耗大量能源，并可能产生有害排放物（Yu等人，2022年）。尽管火法冶金工艺被广泛使用，但由于其高能耗以及在处理过程中会损失锂，因此受到批评（Rimpas等人，2023年）。湿法冶金方法，如深度共晶溶剂法，虽然能实现更高的回收率，且比传统方法更环保，但会产生大量废水，还需要进行大量的化学预处理（Rouquette等人，2023年）。机械处理方法虽然对环境的影响较小，但难以获得高纯度的回收材料（Yun等人，2018年）。

电池回收的紧迫性在于问题的规模日益扩大。预计到2030年，全球对锂离子电池的需求将大幅上升，达到约3500吉瓦时（Gutsch和Leker，2024年）。这一需求的增长源于交通领域的电气化以及能源存储系统的扩展。据估计，到2040年，锂离子电池将占据全球所有售出车辆的58%（Eftekhari，2019年）。这一增长带来的经济影响十分巨大，预计在未来十年内电池市场的价值将达到3600亿至4100亿美元（Degen和Kr?tzig，2022年）。到2050年，电池废物的大量积累将需要采取紧急且大规模的回收措施，以减轻对环境的危害并避免资源枯竭（Rezaei等人，2025年）。由于用过的锂离子电池在化学成分、形态以及降解程度方面存在差异，因此选择合适的回收工艺变得更加复杂，这些差异要求采用不同的处理方法（Zanoletti等人，2024年）。目前的工业实践往往采用“一刀切”的方法，这导致回收率不高且经济效益不佳（Q. Zhang等人，2024年）。随着电池技术的快速发展，新的正极化学成分和电池设计不断涌现，这一挑战愈发严峻。此外，回收工艺的经济可行性会因规模、地理位置和市场条件而大相径庭，这使得工艺选择成为一个关键的优化问题（Urm等人，2023年）。

电池回收领域的循环经济理念不仅涉及关键电池材料的回收，还包括从电池设计到寿命终结管理的整个生命周期（Artiushenko等人，2023年；Rajaeifar等人，2021年；Liang等人，2023年；Sadrabadi等人，2024年）。有研究指出，在电池回收领域实施有效的循环经济策略，与直接生产相比，可降低50%的电池生产能耗，并减少30%的温室气体排放（Thompson等人，2020年）。然而，要实现这些益处，就需要采用能够适应不断变化的技术和市场条件的系统性工艺选择方法（Yu等人，2022年）。在推进循环经济理念的过程中，“设计即循环”理念起着重要作用，这一理念与制药行业中的“质量即设计”理念类似（Comoglu和Ozyilmaz，2024年）。虽然“质量即设计”注重设计工艺以确保产品达到预定的质量标准，但“设计即循环”则着眼于在设计阶段就融入循环经济理念，从而在整个电池生命周期内实现可持续性和资源高效利用。同样，也有许多研究致力于推动能源系统（包括光伏、风力涡轮机以及其他可再生能源技术）的回收利用，以实现材料循环利用。这些研究强调，应将这类系统在使用寿命结束后的废弃物视为关键矿物和金属的二次来源，这些回收来的材料可以重新用于能源存储系统、电池、可再生能源技术以及其他高价值产品的生产中。这种方法有助于缓解材料短缺问题，减少与采矿相关的环境影响，提升供应链的韧性，并通过循环经济实践创造长期的经济价值（Iseri等人，2025a；Iseri等人，2025b；Iakovou等人，2024年）。

背景与动机
传统的锂离子电池生产过程极为耗资源，每生产1公斤磷酸铁锂电池的正极材料，就需要消耗大约36兆焦的能源，同时还会产生大量的温室气体排放（Lai等人，2022年；Gaines，2018年）。循环经济理念倡导通过闭环回收、二次利用以及改进设计以提高可回收性，从而减少原材料的开采。到2039年，闭环回收有望满足全球51.6%至59.3%的锂需求。

数据提取
本研究的第一阶段是从数据库中系统地提取和预处理科学文献数据，此次研究的数据库为爱思唯尔数据库，其中包含了大约1万篇关于电池回收的研究摘要。为了确定用于筛选这些摘要的关键词，我们通过初步的文献检索后，再经过多次迭代优化，最终确定了关键词列表。这样的做法确保了相关文献的全面覆盖，同时也保持了数据的质量和完整性。

方法论：LLaMA的微调与筛选框架
在接下来的章节中，我们将介绍如何对LLaMA-2-7B大型语言模型进行微调，从而创建出集成知识图的问答模型——Battery-LLaMA。此外，我们还将介绍一种多目标筛选框架，该框架旨在找出在能耗和回收碳足迹最低的同时又能实现最大收益的最佳回收方案。对于像本研究中使用的LLaMA-2-7B这样的开源大型语言模型，其微调工作仅涉及更新最后一层的权重。

结果与讨论
为了使用相应的标注数据集对LLaMA-2-7B进行命名实体识别和问答任务的微调，我们将标注数据集分为两类：训练集占80%，验证集占20%。通过学习曲线可以了解微调后模型的学习情况，如图2所示。图2(a)清晰地显示出，在进行命名实体识别任务时，随着训练步数的增加，训练损失和验证损失都在下降，总共进行了120步，相当于3个周期。而对于问答任务，图2(b)也展示了类似的下降趋势。

结论与未来展望
本研究提出了一种系统且新颖的电池回收筛选框架，该框架整合了三个组成部分：(i)基于电池回收信息的知识图谱可视化数据库的开发；(ii)与知识图谱相结合的、经过微调的问答型大型语言模型——Battery-Llama；(iii)一种多目标筛选框架，该框架将预计的回收碳足迹、能源需求以及收益生成作为目标函数。

CRediT作者贡献声明
Shubham Garampalli：撰写——初稿，可视化，方法论，数据整理。Avan Kumar：撰写——审阅与编辑，撰写——初稿，可视化，监督，正式分析，数据整理，概念构思。Bhavik R. Bakshi：撰写——审阅与编辑，验证，监督，软件，资源，项目管理，研究调查，资金获取，概念构思。Manojkumar Ramteke：撰写——审阅与编辑，验证，监督，软件，资源。

利益冲突声明
作者声明不存在任何可能影响本文研究成果的已知财务利益或个人关系。

致谢
作者感谢印度Anusandhan国家研究基金会通过VJR/2018/000123和ANRF/IRG/2024/001236/ENS项目提供的资金支持。HK还感谢应用人工智能促进可持续发展领域的R Systems主席的支持。

Shubham Garampalli|Avan Kumar|Bhavik R. Bakshi|Manojkumar Ramteke|Hariprasad Kodamana