一种用于预测三维碳纤维多孔介质热烧蚀过程的混合微连续体尺度方法

《International Communications in Heat and Mass Transfer》：A hybrid micro-continuum scale method for predicting thermal ablation process of 3D carbon fibrous porous media

　　摘要：碳纤维预成型体是碳碳复合材料的结构骨架，其结构变化会直接影响边界层流动特性以及内部与外部流场之间的质量与能量传递。因此，准确预测其在烧蚀过程中的动态演变对于可靠评估材料的抗烧蚀性能至关重要。本研究进一步发展了一种混合微观连续介质尺度方法，用于预测三维碳纤维多孔介质中流体流动、热传递、热化学烧蚀与结构演变之间的耦合效应。随后通过氧乙炔火焰烧蚀实验来验证所提方法的可靠性。系统研究了蒂勒数及来流方向对氧化烧蚀过程及多孔结构演变的影响。结果表明，该预测方法与实验数据吻合良好；模拟结果还显示出了针状形态的演变，这与扫描电镜观测结果一致。研究发现了由蒂勒数决定的演化机制：在低蒂勒数条件下以体积烧蚀为主，而在高蒂勒数条件下则以表面烧蚀为主。这种转变源于氧气扩散速率与碳氧化反应速率之间的竞争。由于氧气的直接冲击以及充足的氧气供应，滞止点的烧蚀程度明显高于近剪切流区域。所提出的混合微观连续介质尺度建模框架为了解三维碳纤维多孔介质的烧蚀机制提供了详细的孔隙尺度视角，为先进热防护材料的优化设计提供了有益参考。

引言：碳碳复合材料作为一种轻质且高性能的热防护材料，被广泛应用于重返大气层的飞行器热防护系统中[1][2][3][4]。这类先进材料具有高强度、高温稳定性以及优异的热导率[5][6][7][8][9]。在典型的高超音速重返条件下，碳碳复合材料会面临极高的热流、强烈的氧化环境以及显著的热化学非平衡效应[10][11][12][13][14]。烧蚀作为一种自我保护机制，通过可控的材料消耗为关键航空航天部件提供必要的热防护[15]。随着制造技术的进步以及性能要求的提升，碳碳复合材料的微观结构日益复杂，不仅纤维体积分数发生变化，纤维的空间排列也发生了改变。碳碳复合材料在烧蚀前后都表现出明显的多孔性特征[16][17][18]，因此从孔隙尺度研究其热化学烧蚀行为对于揭示其烧蚀机制具有重要意义。

氧乙炔火焰烧蚀试验具有成本低、设备可靠、测试参数易于调整等优点，且已形成相对标准化的操作流程，因此被众多研究者用来评估碳碳复合材料的抗烧蚀性能并分析其烧蚀机制。庄等人[19]研究了在4.18 MW/m2热流密度下带有锥形孔的碳碳复合材料的氧乙炔火焰烧蚀现象。结果显示，由于纤维排列的不同，不同区域表现出不同的烧蚀行为：在纤维网区域，碳纤维因氧化而完全消耗，氧化后留下的空洞和间隙为氧气扩散提供了通道；在x方向方向的非织造层中，碳纤维虽未完全消失，但被氧化成了针状结构；而y方向方向的非织造层氧化程度最轻，这是因为该处的纤维与火焰方向垂直，限制了氧气向内部的渗透。宋等人[20]在2185 kW/m2热流密度的氧乙炔火焰环境下测试了碳碳复合材料的力学性能与烧蚀性能。研究发现，在烧蚀条件下，碳碳复合材料的强度下降了52.0%，这主要是由于裂纹扩展以及火焰作用导致的孔隙率增加所致。拉伸载荷使得材料的线性烧蚀速率和质量烧蚀速率分别增加了21.8%和82.9%，这是因为拉伸应力引发了界面损伤，为火焰侵入材料提供了更多路径，从而加速了氧化烧蚀过程。魏等人[21]对碳碳复合材料进行了氧乙炔烧蚀实验，并通过数值模拟研究了测试参数对烧蚀机制的影响。在碳碳复合材料的中心烧蚀区域，热化学烧蚀起主导作用：在10毫米的烧蚀深度处，O2引发的热氧化是主要机制；而在20毫米处，则以H2O/O2引发的热氧化为主。在过渡烧蚀区域，高速气流引起的机械侵蚀是主要机制，同时也有H2O/O2引发的热氧化作用。在边缘烧蚀区域，H2O引发的热氧化和H2的腐蚀作用是主要机制，气流引起的机械侵蚀则为次要因素。

然而，真实的飞行环境极为恶劣且复杂，这使得地面上的烧蚀实验面临诸多挑战。许多关键参数难以量化，而且实验成本也相当高昂。随着计算技术的快速发展，数值模拟技术取得了显著进步，已成为研究多孔材料中流体、热传导及化学反应的有效手段。Lachaud等人[22]使用名为Ablation Marches Aléatoires（AMA）的数值模拟代码，得到了耦合表面烧蚀与反应扩散问题的三维解。该代码采用蒙特卡洛随机游走方法来模拟从连续介质到克努森区的质量传递过程。不过，该模型并未考虑材料内部或表面的温度梯度，也未考虑热传导或对流作用，而这些因素在实际的高温或重返大气层环境中可能会显著影响烧蚀速率。Vignoles等人[23]开发了针对碳碳复合材料的烧蚀模型，后来将该算法发展为DiAbl3D，可在两种尺度上进行模拟。该模型基于基于体积流体法的数值求解器，能够实现两种尺度的直接模拟。模拟结果与实验数据吻合良好，既反映了表面形态的形成过程，也体现了有效的烧蚀深度。不过，该模型尚未充分考虑与其他传输机制的耦合，尤其是通过对流、传导和辐射进行的热传递作用。Wang等人[24]采用格子玻尔兹曼方法建立了硅酸纤维酚醛复合材料热解的孔隙尺度模型，将化学反应与形态变化相耦合。他们发现，在热解过程中，基质首先在纤维周围发生反应，随后才是硅酸纤维表面的基质发生反应。 Ji等人[25]开发了基于3D格子玻尔兹曼方法的碳碳复合材料烧蚀模型，发现阿伦尼乌斯方程的表观活化能对反应形态的影响大于其指前因子。Zhao等人[26]建立了格子玻尔兹曼模型，用于研究高温流场下碳纤维复合材料的孔隙尺度烧蚀-热解过程，发现较高的佩克莱特数会引发对流的“虫洞效应”，而热解过程中的热量吸收以及基质的拖曳作用则会延长烧蚀时间。尽管格子玻尔兹曼方法在孔隙尺度烧蚀模拟中具有较高的并行处理效率且便于追踪界面变化，但由于其缺乏明确的物理量，难以与实验结果直接对比。在极端的服役条件下，碳碳复合材料会经历复杂的热化学烧蚀过程，其中涉及流体流动、热传递、化学反应动力学以及结构演变等多种因素的耦合作用。这些相互作用会直接影响航空航天器的关键性能指标，因此需要在保证计算效率的同时进行精确的理论建模与计算。

作为复合材料结构骨架的碳纤维预成型体在烧蚀过程中会发生显著的结构变化，这一变化对于评估复合材料的烧蚀性能具有重要意义。为研究三维碳纤维预成型体在氧化烧蚀过程中的瞬态烧蚀行为，本研究对Soulaine等人[27][28][29][30]提出的混合微观连续介质尺度方法进行了改进。Soulaine等人曾将该方法应用于酸性条件下的矿物溶解以及油页岩的热解研究。前者侧重于追踪气固界面的演变，未考虑反应热引起的温度变化对流场和结构演变的影响；后者则研究350℃条件下的油页岩热解过程，将其中的相变和热源视为体积源，即认为反应发生在固体多孔介质的整个内部。而本研究所模拟的高温来流条件下的碳纤维多孔介质中的氧化烧蚀过程，其烧蚀反应和热源均为界面源，严格限制在气固界面范围内。为体现这种界面效应，我们在能量方程中引入了比表面积，从而将源项精确限制在不断移动的气固界面处。改进后的方法实现了流体流动、扩散、热传递以及非均相热化学烧蚀之间的强耦合，进而能够预测烧蚀过程的三维结构演变。

在实际的高超音速飞行应用中，由于活性氧气的冲击，钝锥体的滞止点会遭受严重烧蚀，在烧蚀过程中会出现较高的后退速率[31]。在滞止点附近，虽然活性气体呈切向流动，但由于高焓值以及气体扩散效应，热防护材料仍会继续发生烧蚀，如图1所示。此外，还在具有不同来流方向的相近位置对碳纤维预成型体的烧蚀热响应进行了比较，为热防护系统的设计提供了参考。

本文第二部分详细介绍了采用混合微观连续介质尺度烧蚀方法的数学模型以及三维碳纤维多孔介质的物理模型。第三部分对所提方法进行了验证，并进行了网格独立性测试，随后通过氧乙炔火焰烧蚀实验进一步验证了该方法的可靠性。第四部分则重点研究了蒂勒数对碳多孔介质内烧蚀行为的影响，以及来流方向对氧化烧蚀过程和多孔结构演变的影响。

方法论：本研究在先前工作的基础上，进一步发展了一种混合微观连续介质尺度方法，用于预测三维随机分布碳纤维多孔介质的氧化烧蚀过程。所用的模拟求解器ThermalFoam是基于由Soulaine和Steefel等人[29][30]开发的dbsFoam求解器的改进版本，该求解器开源发布在OpenFOAM平台上[32]。该方法能够实现流体、扩散以及热化学过程的三维耦合模拟。

混合微观连续介质尺度方法的有效性验证：借助上述混合微观连续介质尺度方法，首先通过数值模拟对三维烧蚀现象进行了验证与分析。在进一步研究高温流条件下的烧蚀特性之前，首先对滞止点流动模型进行了严格的网格独立性验证和方法论验证。用于网格独立性验证的几何模型即为滞止点流动模型。

滞止点流动条件下碳纤维多孔介质氧化烧蚀过程瞬态烧蚀行为的基准研究：在本节中，设定了一组基准条件，用于研究滞止点流动条件下碳纤维多孔介质的瞬态烧蚀行为。多孔材料区域初始温度为2000 K。高温气体的来流参数为速度0.001 m/s、温度2000 K、氧气浓度2.713 mol/m3，氧气和一氧化碳的扩散系数分别定为1.89×10?? m2/s和1.75×10?? m2/s。

结论：本研究进一步发展了一种三维混合微观连续介质尺度方法，用于预测碳纤维多孔介质中流体、扩散以及热化学烧蚀的耦合过程。通过氧乙炔火焰烧蚀实验，成功验证了该三维模拟方法的有效性。研究系统揭示了蒂勒数对碳纤维多孔介质氧化烧蚀行为的影响。此外，还研究了氧化作用引起的多孔结构的演变情况。

作者贡献说明：张金月：撰写原始稿件、可视化处理、验证工作、方法设计、实验研究、正式分析。贾子阳：可视化处理、验证工作、实验研究。赵锦：撰写审阅与编辑稿件、项目监督、方法设计、实验研究、概念构建。朱炳军：撰写审阅与编辑稿件、验证工作、项目监督、实验研究。文东升：撰写审阅与编辑稿件、项目监督。

利益冲突声明：作者声明不存在任何可能影响本文研究成果的已知财务利益或个人关系。

致谢：本研究得到了国家自然科学基金-德国科学基金会交流项目（编号M-0368）以及“111计划”项目（编号B18002）的支持。

张金月|贾子阳|赵锦|朱炳军|文东升